반도체 저차원 구조에서의 독특한 광학적, 전기적 특성이 연구됨에 따라 양자점, 양자선, 양자우물과 같은 공간적으로 구속되어 있는 나노구조 형성에 관한 제작 방법과 그 특성 연구가 많은 관심을 받고 있다. 하지만 Si 또는 GaAs 반도체와 달리 광소자로써 각광받고 있는 질화물 반도체의 경우, 높은 화학적, 물리적 안정성으로 인해, 화학적 에칭에 의한 나노구조 형성이 쉽지 않고, 물리적 에칭의 경우, 표면 결함이 많이 발생되는 문제점이 있어 어려움을 겪고 있다. 최근 본 연구그룹에서는 자체 개발한 고온 HCl 가스를 이용한 화학적 기상 에칭법을 이용하여, 다양한 크기, 모양의 나노구조 형성 및 이를 이용한 다양한 타입의 InGaN 나노구조 제작 및 특성에 대해 연구하였다 (Figure 1). 화학적 기상 에칭법을 이용한 나노구조의 경우, 선택적인 결함구조 제거 및 이종기판 사용에 따른 응력 감소, 광추출 효율을 증가시켜, 우수한 구조적, 광학적 특성을 보여주었고, 에칭 조건에 따른, 피라미드, 막대와 같은 다양한 나노구조를 제작하였다. 뿐만 아니라 이를 기반으로 한 다양한 InGaN 나노구조를 모델을 제시하였는데, 첫번째는 GaN 나노막대 기판 위에 형성된 고품위InGaN 양자우물구조 성장이고, 두 번째는 InGaN 양자우물을 포함하고 있는 나노막대 구조 제작, 세번째는 InGaN/GaN core/shell 구조이다 (Figure 2). 이러한 InGaN 나노구조의 경우 높은 광결정성 및 크게 감소한 내부 전기장 효과, 광방출에 유리한 구조에 기인한 우수한 광특성을 보여주고 있어 광소자로써 응용가능성이 크고, InGaN/GaN core/shell 나노구조의 경우, 나노구조 내부에 단일 InGaN양자점이 형성되어 높은 광추출효율의 양자광소자로써 활용가능성을 보여주었다.
ZnO는 직접천이형 반도체로 약 3.37 eV의 넓은 에너지 band-gap과 60 meV의 비교적 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지고 있다. 또한 단결정 성장 가능과 투명성 등 많은 장점들로 인하여 GaN와 대체할 자외선 또는 청색 발광소자나 ITO를 대체할 투명전극 같은 광범위한 광전소자로 큰 주목을 받으며 연구되어 왔다. 이러한 ZnO는 다양한 물질들의 첨가를 통해 인위적으로 특성변화가 가능한데 Mg, Be, Cd 첨가를 통한 에너지 밴드갭의 확장과 수축, Al 첨가를 통한 전기전도성의 증가 등이 그 예이다. 최근에는 밴드갭 조절을 이용한 ZnO-ZnMgO와 같은 이종접합구조가 광소자 등의 응용을 목적으로 많은 연구가 이루어지고 있다. 더불어 나노선이나 나노막대 같은 1차원 구조를 갖는 ZnO 계열 반도체의 연구는 현재 큰 이슈가 되고 있는 나노 크기의 소자 개발에 매우 큰 적용 가능성을 가지고 있다. 우리는 수열합성법을 이용하여 hexagonal ZnO 나노막대를 성장하고 그 표면에 core-shell 형태의 $ZnO-Zn_{1-x}Mg_xO$ (x=0.084) 양자우물을 원자층증착법으로 증착하였다. 본 연구에서는 만들어진 ZnO 나노막대와 ZnO-ZnMgO 나노막대, core-shell ZnO-ZnMgO 양자우물 sample들의 저온(5 K) Photoluminescence 측정을 통하여 광학적 band 구조를 분석하였다. 실험적으로 의도된 양자우물 두께와 다른 실제 형성된 양자무물의 두께를 알아내기 위하여 2차원 hexagonal 양자우물 band 구조에서 self-consistent nonlinear Poisson-Schr$\"{o}$dinger 방정식 계산과 컴퓨터 시뮬레이션을 이용하였으며, 이 방법으로 계산된 값과 실험값의 비교를 통하여 실제 형성된 양자우물의 두께를 정량적으로 유출할 수 있었다.
반도체 양자점은 불연속적인 에너지준위의 특성 때문에 고전적인 빛과는 다른 단일광자를 방출하여 양자정보 처리과정에 기본 요소로써 사용 될 수 있다. III-Nitride (III-N) 반도체 물질은 III족 원소의 구성비를 조절하였을 때 밴드갭 에너지차이가 크므로 깊은 양자 우물을 만들 수 있으며 최근에는 기존에 연구되던 III-Arsenide 기반의 반도체 양자점과 다르게 상온 (300 K) 동작 가능한 단일광자 방출원이 개발되었다.[1] 또한 약한 split-off 에너지 때문에 양자점 모양에 작은 비대칭성만 존재해도 큰 선형편광도를 가질 수 있다. 하지만 III-N 반도체 양자점의 이러한 특성에도 불구하고 이종기판과의 격자상수 불일치에 따른 많은 threading dislocation, 압전효과에 의한 큰 내부전기장에 의해 발광 효율이 떨어지는 등의 문제가 있다. 이를 해결하기 위해 반도체 양자점을 3차원 구조체와 결합하여 threading dislocation 및 내부전기장을 줄이는 연구들이 진행되고 있다.[2] 본 연구에서는 선택적 영역 성장 방식을 통해 마이크로미터 크기를 가지는 피라미드 형태의 3차원 구조체를 이용, 피라미드의 꼭지점에 형성된 InGaN/GaN 양자점의 광학적 특성에 대해 분석하였다. 저온(9 K)에서 마이크로 photoluminescence 측정을 통해 양자점의 발광파장이 피라미드의 옆면의 파장과는 다름을 확인하였다. 여기광의 세기에 따른 양자점의 발광 세기 측정하여 여기광에 선형 비례함을 보이고, 양자점의 편광도를 측정하여 선형 편광임을 확인하였다. 마지막으로, 광량에 대해 시간에 따른 상관관계를 측정함으로써 양자점이 양자 발광체의 특성을 보이는 지 확인하였다.
사파이어 기판위에 MOCVD (metal organic chemical vapor deposition)를 이용하여 8주기의 InGaN/GaN 다중양자우물(multiple quantum well : MQW)구조가 성장되어졌고 이 구조 위에 p-GaN층이 형성됐다. 다시 p-GaN 위에 200nm의 두께를 갖는 PMMU 박막을 도포하고 electron beam lithography system을 이용하여 직경이 150nm가 되도록 나노단위의 삼각격자 구조를 가진 구멍을 패턴하고 inductively coupled plasma(ICP)를 이용하여 식각을 하여 광결정을 제작하였다. 광결정은 두께가 26nm이고 격자간격은 460nm로서 파장이 450nm인 파란빛을 나노회절 시켜서 photoluminescence(PL)의 세기를 강화시킨다.
지속적인 발전을 거듭해 온 초고속 분광학으로 인해, 반도체(semiconductor) 또는 반도체 양자 구조(quantum structure)와 같은 물질에서 결맞는(coherent) 시간 내에 일어나는 다양하고 흥미로운 광학적 특성들의 관찰이 가능해졌다 대부분의 펨토초(femtosecond) 광학 실험이 공명여기(resonant excitation)에 국한되어왔던 반면 최근엔 비공명(off-resonant) 흡수에 의한 가상 여기(virtual excitation)에 대한 관심이 증대되고 있다[1, 2]. (중략)
격자부정합한 반도체 양자점은 광전소자 분야의 활용가능성으로 인하여 많은 연구가 진행되고 있다. 특히 반도체 레이저 분야에서는 양자우물 레이저에 비하여 낮은 문턱전류 밀도, 높은 이득, 높은 양자효율, 그리고 극한 물성 등의 장점을 가지고 있다. 격자부정합한 구조로 양자점을 형성시키는 대표적인 물질이 InAs이다. InAs(격자상수 6.058 $\AA$)는 GaAs(격자상수 5.653 $\AA$)와 약 7%의 격자부정합을 가지고 잇기 때문에 GaAs 기판위에서 Stranski-Krastanov-like한 성장모드를 가지게 되고, 그로 인하여 자연적으로 양자점이 형성되게 된다. 3차원적으로 양자화된 특성을 가지는 InAs 양자점은 기저준위의 실온연속발진이 보고 되고 있으나 그 특성은 이론적으로 예측한 것과는 많이 다른 양상을 보이고 있다. 이것의 주된 원인으로는 양자점 크기 및 조성의 균일화, 그리고 양자점 크기 및 밀도의 최적호가 아직까지 이루어지고 있지 못하기 때문이다. 따라서 정밀하게 양자점을 제어하는 기술이 매우 중요하다. 이에 본 연구에서는 분자선 에피택시(MBE)방법으로 GaAs(100) 기판위에 InAs 양자점을 크기에 따라 형성시키고, 양자점의 성장 형상을 AFM으로, 그리고 분광학적 특성을 Photoluminescence로 측정하였다.
고효율 LED를 얻기 위해서는 LED의 내부 양자효율과 외부 양자효율이 높아야 한다. 현재 GaN-Based LED의 내부 양자효율은 결정의 질의 개선 및 이중이종접합 또는 다중양자우물 구조와 같이 활성층의 캐리어 농도를 높이는 접합구조로 설계되어 거의 100%에 가까워졌다. 그러나 외부 양자효율은 반도체 재료의 높은 굴절률로 인하여 외부로 탈출하지 못하고 내부로 전반사 되어 반도체 내부에 갇히게 되는데 이처럼 갇힌 빛은 반도체와 중간 Interface에 TIR(total internal reflection) 또는 반사판에 의해 계속적으로 반사 된다. 그러므로 이를 해결하기 위한 플립칩 구조, 포토닉 크리스탈 등의 여러 가지 방법들이 제시되고 있지만 아직도 더 높은 외부 양자 효율의 개선을 요구하고 있다. 본 연구에서는 새로운 형태의 반사판(Al) 즉 p-GaN과 반사판 사이의 interlayer로 반사판과의 오믹 접촉을 고려한 Embo type의 NiO를 구현하여 반사된 빛의 방향을 내부반사를 줄일 수 있는 방향으로 변화시킴으로써 광 추출 효율의 향상을 기대할 수 있게 되었다.
IIIN계 물질 기반의 광 반도체는 직접 천이형 넓은 밴드갭 구조를 갖고 있기 때문에 적외선부터 가시광선 및 자외선까지를 포함한 폭 넓은 발광파장 조절이 가능하여 조명 및 디스플레이 관련 차세대 광원으로 많은 관심을 받고 있다. 일반적인 청색 및 녹색 발광영역의 활성층으로는 InGaN/GaN 다중양자우물구조를 사용하고 있으나, 장파장의 녹색 발광을 얻기 위해서는 인듐의 함유량이 증가하여야 한다. 하지만, 인듐의 함유량이 증가함에 따라서 InGaN/GaN 다중양자우물 구조내에서 인듐의 편석현상의 발생이 용이하게 되어 계면 특성을 저하할 뿐 아니라, 비발광 센터를 증가하여 발광 효율을 급격히 감소시키는 원인이 되고 있다. 또한, InGaN과 GaN의 큰 성장온도의 차이에 따라 800도 부근의 저온 영역에서 성장된 InGaN층이 1,000도 이상의 고온 영역에서 GaN층이 성장시 InGaN층의 열화 현상이 급격히 발생되고 있다. 이를 억제하기 위해서 금속유기화학증착법의 성장 변수 최적화, 응력제어, 도핑 등의 편석 억제기술 및 보호층이 사용되고 있다. 본 연구에서는 인듐함유량이 증가된 녹색 InGaN/GaN 다중양자우물구조에서 InGaN 우물층 상하부에 도입된 GaN 보호층에 따라 발생되는 양자우물구조의 광학 및 결정학적 특성 분석을 통해 GaN 보호층의 역할을 분석하고자 한다. 본 연구에서는 금속유기화학증착장치를 이용하여 사파이어 기판위에 GaN 템플릿을 성장하고, n-형 GaN, InGaN/GaN 다중양자우물구조 및 p-형 층을 성장하였다. 앞선 언급하였듯이, InGaN/GaN 다중양자우물구조내에 GaN 보호층의 역할을 규명하기 위하여 샘플 A의 경우는 보호층이 전혀 없는 구조이고, 샘플 B의 경우는 InGaN 우물층의 상단부에만, 샘플 C의 경우에는 우물층 상부 및 하단부 모두에 약 2.0 nm 두께의 GaN 보호층을 형성하였다. 이 보호층의 유무에 따른 다중양자우물구조의 계면 특성을 확인하기 위한 X-선 회절을 이용하였고, 광학적 특성을 확인하고 상온 포토루미네선스법을 이용하여 녹색 발광 파장의 변화 및 발광세기를 관찰하였다. 우선적으로, 상온 포토루미네선스법을 이용하여 각 샘플의 발광특성을 확인한 바 상하부 모두에 GaN 보호층이 존재하는 샘플 C의 경우 약 510 nm 부근에서 발광이 관찰되었지만, 상단부에 GaN 보호층이 존재하는 샘플 B는 약 495 nm영역에 발광이 확인되었다. 특히, 전혀 보호층이 존재하지 않는 샘플 A의 경우 약 440 nm에서 발광하는 현상을 관찰하였다. 이는 우물층 상단부 및 하단부에 존재하는 GaN 보호층이 In의 확산을 억제하는 것으로 판단된다. 또한, 발광파장 및 세기를 확인한 바, 보호층의 존재하지 않을수록 단파장화가 발생함에도 불구하고 발광세기는 급격히 약해지는 것으로 보아 계면특성이 저하되어 비발광센터가 증가되는 것으로 판단된다. 이를 구조적으로 확인하기 위하여 X-선 회절법을 통한 ${\omega}$/$2{\Theta}$ 스캔의 결과는 In의 0차 피크가 GaN 보호층이 없을 경우 GaN의 피크 방향으로 이동하는 것으로 보아 GaN 보호층은 우물층 성장 후 GaN 장벽층을 성장하기 위해 온도를 증가시키는 과정에서 In의 확산되는 것으로 판단된다. 또한, 하부 GaN 보호층의 경우 GaN 장벽층 성장 후 온도를 감소시키는 과정에서 성장되므로, 우물층으로부터 In의 탈착현상이 아닌 장벽층과의 상호 확산으로 판단된다. 또한, 계면특성을 확인하기 위해 InGaN의 X-선 위성 피크를 확인한 바 샘플 A의 경우 매우 넓고 약한 피크가 관찰된 반면, 보호층이 존재하는 샘플 B와 C의 경우 강하고 얇은 피크가 확인되었다. 이는 GaN 보호층의 도입으로 인해 계면특성이 향상되는 것으로 판단된다. 따라서, 우리는 InGaN/GaN 다중양자우물구조에서 GaN 보호층은 상부의 열화 억제 뿐아니라, 하부의 장벽층 및 우물층 사이의 상호확산을 억제하는 GaN 보호층의 도입을 통하여 우수한 계면 특성 및 비발광센터의 억제를 얻을 수 있을 것으로 생각되며, 이는 향후 GaN계 발광다이오드의 전계 발광특성을 증가하여 우수한 발광소자를 개발할 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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