천연중화제의 스크러버 타입의 탈취장치에 의한 암모니아 제거반응 특성 및 중화반응에의 산화반응의 관여여부에 대하여 연구하였다. 중화제 희석비 및 유입유량, 공기유량, 암모니아 초기 농도를 운전인자로 선정하여 이들이 암모니아 제거효율에 미치는 영향을 살펴본 결과, 중화제 희석비는 1.0%, 중화제 유입유량은 $60m{\ell}/min$이 적절하고, 암모니아 초기농도 및 공기유량에 대해서는 loading rate를 함께 고려하면 제거효율에 큰 영향성은 나타내지 않았다. 암모니아의 중화반응에 산화반응의 관여여부를 살펴본 결과, 암모니아의 아질산염 및 질산염으로의 산화반응이 확인되었으며, 중화제량이 증가할수록 그 산화반응의 진행정도도 증가함을 확인하였다. 즉, 중화제에 의한 흡수현상과 함께 부분적으로 산화반응이 관여함을 확인하였다.
질소제거 하수고도처리공정에서 암모니아산화균은 질소제거에 핵심 역할을 하는 독립영양세균이다. 하수처리 생물반응기에는 다양한 암모니아산화균이 서식하며 군집조성도 시간에 따라 변화한다. 본 연구에서는 생물반응기의 운전인자 및 환경조건이 암모니아산화균 군집구조의 조성과 다양성에 영향을 미친다는 가설을 설정하였다. 이 가설을 검증하기 위해 질산화 반응이 활발한 포항, Palo Alto, Nine Springs, Marshall 하수처리장 활성슬러지 생물반응기로부터 암모니아산화균의 ammonia monooxygenase subunit A 유전자 clone library를 제작하였다. 하수처리 생물반응기에는 Nitrosomonas europaea, N. oligotropha, N.-like, Nitrosospira lineage에 속하는 암모니아산화균이 주로 발견되었으며, N. communis, N. marina, N. cryotolerans lineage에 속하는 암모니아산화균은 주종을 이루지 못했다. 암모니아산화균 군집조성은 하수처리장별로 차이를 보였는데, 포항, Palo Alto, Marshall 하수처리장에서는 N. oligotropha lineage에 속하는 암모니아산화균이 가장 빈번히 발견되었고, Nine Springs 하수처리장에서는 N. europaea lineage에 속하는 암모니아산화균이 주종을 이루었다. 한편, 암모니아산화균 군집조성과 생물반응기 운전인자(HRT, SRT, MLSS) 및 환경조건(온도, pH, COD, $NH_3$, $NO_3{^-}$)의 연관성은 다변수 통계분석법인 Redundancy Analysis 방법을 이용하여 분석하였다. 그 결과, 생물반응조의 COD와 $NO_3{^-}$ 농도가 하수처리 생물반응기에서 암모니아산화균 군집구조를 결정하는 통계학적으로 유의한 변수로 나타났다.
본 연구에서는 산성을 갖는 Fe-ZSM5를 담체로 활용하여 Pd, Pt 등 귀금속을 담지한 후, 제조 촉매의 암모니아의 선택적 산화반응 활성을 평가하였다. 이들 중 Pt/Fe-ZSM5가 Pd/Fe-ZSM5 보다 높은 활성을 나타냈다. 또한 Pt/Fe-ZSM5 촉매에서 ZSM5 구조체 내 Fe의 이온교환량을 달리한 촉매의 실험을 수행하여, 암모니아의 선택적 산화반응에 가장 우수한 활성을 보이는 최적 조성비를 탐색하였다. 그 결과, Fe의 이온교환량이 적을수록 반응 활성이 증가하는 경향을 보였고, 저온 영역인 $250^{\circ}C$에서 100%의 암모니아 전환율을 나타냈다. 이와 같이 암모니아의 선택적 산화반응에 효과적인 Fe-ZSM5 담체에 대하여, ICP-AES, BET, XRD, $NH_3$-TPD 등과 같은 특성 분석을 수행하여 제조 촉매의 구조와 물성이 반응활성에 미치는 영향을 검토해보았다.
혐기 소화 상징액은 고농도 질소를 함유하고 있으며 수처리 계통으로 반송되어 하수처리장 유입 부하를 증가시킨다. 혐기 소화 상징액 내 고농도 질소를 아질산화 반응을 통해 처리하게 된다면, 경제적인 하수처리장 개조 효과를 기대할 수 있다. 본 연구에서는 혐기 소화 상징액을 이용한 장기간 실험실 규모 반응조 운전을 실시하였다. 운전 결과 암모니아성 질소 제거율 90% 이상과 아질산화율 70% 이상 효율을 보이는 운전 조건을 도출할 수 있었다. 또한 이를 바탕으로 운전 인자와 암모니아성 질소 제거 효율 및 아질산화율의 상관성을 분석하였다. 운전 결과 암모니아성 질소 제거 효율과 아질산화율은 미생물 체류시간 (SRT), 암모니아성 질소 부하 및 단위 미생물 농도 (MLSS) 당 암모니아성 질소부하와 관계가 큰 것을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과는 향후 혐기 소화 상징액의 아질산화 반응 유도에 중요 자료로 활용될 수 있으며, 아질산화 반응의 활용성을 증가시킬 것을 기대한다.
혐기성 암모니아 산화공정에서 nitrite는 저해인자로 잘 알려져 있고, 최근에는 유리 암모니아 역시 anammox bacteria에 저해 영향을 주는 것으로 보고되고 있다. 유입수의 암모니아와 아질산의 비율이 연속운전에서 효과적인 질소제거에 중요한 인자가 되며, 연속운전 반응기에서는 유리 암모니아와 아질산의 축적을 방지하기 위해 유입수의 NH$_3$-N/NO$_2$-N-N비를 조절할 필요가 있다. 이에 본 연구에서는 다섯 가지 종류의 NH$_3$-N/NO$_2$-N-N비를 회분식 실험을 통해 잔류 암모니아성 질소와 아질산성 질소의 농도를 최소화하는 비를 조사하였다. 회분식 실험 결과 실험 26시간 후에 1.00 : 1.30의 비에서 88%에 달하는 총질소 제거율이 나타났다. 그리고 혐기성 암모늄 산화 반응은 0차 반응을 나타내었고, 암모니아와 아질산의 반응 속도상수는 1.00 : 1.30의 비에서 각각 7.66 mg/L$\cdot$hr과 11.89 mg/L$\cdot$hr로 가장 높게 나타났다. 혐기성 암모늄 산화균 활성도를 측정해본 결과 1.00 : 1.15의 비에서 미생물의 활성도가 가장 우수한 것으로 나타났다. 회분식 실험의 결과를 통해, 이론적 반응비과 비슷한 1.00:1.30에서는 반응속도가 크고 총질소 제거율도 높은 반면 혐기성 암모늄 산화균은 이론적 반응비보다 다소 낮은 아질산 농도에서 안정하다는 것을 확인할 수 있었다.
산화구리가 담지된 알루미나 흡수제/촉매를 이용하여 유황산화물과 질소산화물의 제거반응 특성을 고정층 반응기를 이용하여 고찰하였다. 반응온도가 증가할 수록 $350^{\circ}C$까지 탈질 효율이 증가하였으며 그 이상의 온도에서는 암모니아의 산화에 의하여 탈질효율이 감소하였다. 암모니아의 $NO_{x}$ 선택성은 $SO_{x}$ 가 존재하지 않는 경우에 $NH_3/NO_{x}$mole 비 1.0 까지 유지되었으나 $SO_{x}$ 가 존재하면 선택성은 매우 감소하였다. 동시제거 반응의 경우 $400^{\circ}C$ 이상에서 효과적이었으며 $350^{\circ}C$ 이하에서는 암모늄 염의 생성으로 인하여 탈질효율의 감소가 반응시간이 증가함에 따라서 감소하였다.
양어용수 재순환을 위한 생물여과상의 처리효율을 향상시키기 위하여 전처리로서 오존처리와 고급산화($H_2O_2/O_3$) 처리가 다양한 조건하에서 시도되었다. 오존처리시 암모니아는 일차속도반응식으로 제거되었으며, 중탄산염 알칼리도가 증가할수록 제거효율이 향상되어 200 mg/L as $CaCO_3$에서 약 46%가 제거되었다. 고급산화법($H_2O_2/O_3$)을 적용시 알칼리도를 포함한 폐수의 경우 중탄산염의 저해작용으로 암모니아 제거율이 저조하였으나 0.1 N KOH로 초기 pH를 약 8.2로 맞추어 실험한 결과 암모니아 제거율이 오존처리시보다 향상되었다. 특히, $H_2O_2/O_3=0.25$ 조건하에서 가장 높은 암모니아 제거율을 나타내었으며, pH가 9 이상일 때 반응시간 30분동안 약 90%의 암모니아가 제거되었다. 그러나 유기물과 암모니아가 공존시 오존처리와 고급산화처리 모두 유기물과 산화제와의 빠른 반응으로 인하여 암모니아 제거율이 크게 저하되었으며, 최적 $H_2O_2/O_3$ 비도 변하였다. 암모니아 제거와 마찬가지로 고급산화처리의 경우 입자성유기물의 빠른 분해로 인하여 초기 10분간 DOC(dissolved organic carbon)농도가 증가한 후 서서히 감소하였다. 초기 암모니아 농도를 2배 이상 증가시켜도 유기물 산화에 저해를 주지 못하였다.
가열 속도, 몰 공간속도, 질화반응온도 등 다양한 실험 조건을 변화하며 바나디움 산화물과 암모니아와의 승온 질화반응을 통하여 바나디움 산화질화물을 제조하여 특성분석을 수행하였으며 제조된 바나디움 산화질화물 상에서 암모니아 분해반응의 촉매 활성을 검토하였다. 제조된 촉매의 물리·화학적 특성을 알아보기 위하여 N2 흡착분석, X-선 회절분석(XRD), 수소 승온환원(H2-TPR), 산소 존재 하 승온산화 (TPO), 암모니아 탈착 (NH3-TPD), 투과전자현미경(TEM) 분석을 수행하였다. 340 ℃에서 5 m2 g-1의 낮은 비표면적을 갖는 V2O5의 환원에 의하여 V2O3 으로의 변환은 미세 기공 형성에 의해 115 m2 g-1 높은 비표면적 값을 보여주었으며 그 이상의 질화반응 온도가 증가함에 따라 소결현상에 의해 지속적인 비표면적의 감소를 초래하였다. 비표면적에 가장 큰 영향을 미치는 질화반응 변수는 반응온도였으며, 단일 상의 VNxOy의 x + y 값은 질화반응온도가 증가함에 따라 1.5에서 1.0으로 근접하였으며 680 ℃의 높은 반응온도에서 입방 격자상수 a는 VN 값에 근접하였다. 본 실험 조건 중에 질화반응온도가 가장 높았던 680 ℃에서 암모니아 전환율은 93%로 나타났으며 비활성화는 관찰되지 않았다.
축사 또는 쓰레기장에서 에서 발생되는 있는 물질인 암모니아, 아민, 메탄, 탄화수소류 등에 대한 처리를 위한 촉매 개발을 수행하였다. 암모니아를 금속산화물형태의 촉매를 사용하여 산화하였을 경우 $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$가 일정 비율로 생성되게 된다. 이때의 NO, $NO_2$는 악취는 발생하지 않으나 유독성 가스이므로 이에 대한 선택성이 낮은 촉매를 선별하고 온도에 따른 활성능을 시험하여 최적의 촉매조성을 도출하였다. 다양한 산화가를 지닌 망간을 대상으로 각종 조촉매의 혼합에 따른 실험을 수행하여 최적 조성을 도출 하였다. 촉매 선별작업에서는 충전층을 사용하고, 선별된 촉매에 대하여 모노리스에 코팅하여 사용할 수 있는 모노리스형태의 반응기를 장착하여 모노리스 형태 촉매의 반응성 및 피독특성을 실험하였다.
암모니아의 질산염으로의 산화는 2개의 산화과정으로 구분된다. 나이트로좀머나스(Nitrosomonas)에 의한 암모니아의 아질산염으로의 산화와 나이트로박터(Nitrobacter)에 의한 아질산염의 질산염으로의 산화이다. 아질산염 축적 과정을 거치는 질소의 제거는 포기를 위한 에너지의 절약, 탈질과정에서 투입되는 유기물의 절약 및 발생되는 슬러지의 양을 감소시킬 수 있는 다양한 장점들을 가지고 있다. 본 연구에서는 아질산염 축적의 조건들을 찾기 위해 막분리 장치를 장착한 생물분리막 반응조(MBR)가 사용되었다. 생물 분리막 반응조는 성장속도가 늦어 쉽게 유실되어질 수 있는 독립영양 질산화 박테리아를 반응조내 충분히 유지시키는데 중요한 역할을 한다. 반응조내 용존산소와 암모니아의 농도를 변화시키며 아질산염 축적의 영향인자들을 조사하였다. 연구의 결과로 반응조내 높은 암모니아 농도는 아질산염 축적을 시작하는데 매우 효과적이었으며, 이러한 효과는 반응조내 낮은 용존산소 농도가 동시에 존재할 시 더욱 강화되었다. 낮은 용존산소 농도 $c'_{O2}<0.3$$mgL^{-1}$$O_2$와 높은 암모니아 농도 $c_{NH3}=6.3\sim14.9$$mgL^{-1}$$NH_3N$에서 아질산염 축적율 74%에 달성될 수 있었다. 특히 아질산염 축적이 많은 연구자들이 제시하는 것처럼 생물막 반응조에서 뿐만 아니라, MBR 반응조에서도 일어날 수 있음을 밝힌 것은 본 연구의 중요한 성과라 할 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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