비정질 인듐-갈륨-아연 산화막은 저온 공정 및 높은 투과도의 가능성으로 인해 플라스틱 기판과 같은 플렉서블 디스플레이에 적합한 물질이다. 이번 연구에서 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 채널 영역으로 응용하였다. 비휘발성 메모리의 경우 전하 저장 영역으로 가장 널리 이용되는 실리콘 질화막이 아닌 실리콘 산화막을 이용하여 산화막/산화막/산화막의 구조를 이용하였다. +8V의 낮은 프로그래밍 전압에서 2V 이상의 메모리 윈도우를 얻을 수 있었다. 이를 통해 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 적용할 수 있는 가능성이 있다.
최근 산화물 반도체 기반의 박막 트랜지스터에 대한 연구가 활발히 진행되고 있으며 이는 공간 점유와 시각적 제약을 해소하려는 시장의 요구에 의해 주도되고 있다. 특히, 2004년 Hosono 그룹에서 비정질 InGaZnO (IGZO) 박막을 이용한 TFT소자 제작을 발표하고 우수한 특성을 확인한 후 산화물 TFT 소자기술에 대한 전 세계적인 연구개발의 계기가 마련되었다. 그러나 다성분계 화합물로 이루어진 산화물 반도체의 경우 복잡한 성분 조합과 조절이 어렵고, 장비의 제약으로 인해 상업화에 어려움을 겪고 있다. 따라서 이성분계 물질인 산화아연의 경우 아직까지 상업화 이점이 남아있으며, 우수한 전기적 성질과 광학적 장점이 있기에 그 가능성은 더욱 커지고 있다. 그럼에도 불구하고 산화아연계 박막 트랜지스터의 경우 바이어스에 의해 동작전압이 이동하는 DC신뢰성의 문제점이 남아 있고, 이를 해결하기 위해 안정적인 절연막 또는 보호막을 도입하려는 연구가 많이 시도되고 있다. 본 연구에서는 산화아연기반의 박막 트랜지스터에 Hf이온을 도핑하여 DC 신뢰성을 향상시키는 연구를 진행하였다. Bottom gate 형식의 HfZnO TFT를 제작하였고 전이 특성을 살펴본 결과 Hf의 함량이 늘어날수록 이동도는 감소하는 경향이 나타났다. 또한 Hf의 미량 도핑에도 불구하고 산소결핍에 의한 결함 생성을 억제하여 DC신뢰성이 상당히 향상되었으며, 이는 특히 산화물 반도체와 절연막 사이의 결함을 억제하여 생긴 결과로 생각된다.
산화아연 막은 투명한 전도성 물질로써 다양한 분야의 광전자소자에 이용되고 있다. 그러므로 산화아연 막의 특성을 규명하는 것은 광전자소자의 성능을 높이는데 매우 중요한 역할을 할 것이다. 본 논문에서는 이러한 산화아연 막을 용액공정 기반으로 제작하여 형태적, 구조적 특성을 평가하고자 한다. 구체적으로는 졸-겔 방법을 반복적으로 시행하여, 시행 횟수에 따른 산화아연 막의 물성의 변화를 관찰할 것이다. 일정한 용액 조건하에서, 5회의 반복적인 졸-겔 방법을 시행한 결과 결정화가 진행되는 것을 확인하였다. 7회 이상에서는 원소 구성 및 결정화도가 특정 값에 수렴하는 경향을 보였다. 최종적인 산화아연 막의 평균결정의 크기는 약 10.7 nm 정도로 계산되었다. 본 연구를 통해 최적의 결정화를 보이는 공정횟수는 7회였다. 본 연구 결과 및 방법론은 다양한 용액공정 변수를 가변시키면서 적용할 수가 있고 최적의 공정조건을 확립하는데 기여할 것으로 기대한다.
인듐주석산화막/폴리에틸렌 테레프탈레이트(ITO/PET: indium tin oxide/polyethylene terephthalate) 유연 기판 위에 성장된 산화아연(ZnO) 나노로드(nanorods)를 이용하여 형성된 은(Ag) 입자의 광학적 특성 및 소수성 표면에 대해 조사하였다. 시료를 준비하기 위해 스퍼터링법(sputtering)으로 코팅된 산화아연 씨드층(seed layer)을 이용하여 전기화학증착법(electrochemical deposition)으로 산화아연 나노로드를 성장시킨 후, 열증발증착법(thermal evaporation)을 사용하여 은을 증착하였다. 산화아연 나노로드의 불연속적인 표면 특성 때문에 은이 증착되면서 나노크기를 갖는 입자로 형성되었다. 비교를 위해 같은 조건으로 은을 평평한 ITO/PET에 증착하여 시료를 준비하였으며, 증착되는 은의 양을 조절하기 위해 100초에서 600초까지 열증발증착시간을 변화시켰다. 은 증착시간이 증가할수록 산화아연 나노로드 표면에 형성되는 은 입자의 크기와 양이 증가하였으며, 또한 빛의 흡수율이 가시광 영역에서 크게 증가하는 것을 확인하였다. 이는 은 입자의 국소표면플라즈몬공명(localized surface plasmon resonance)에서 기인된 것으로 짐작한다. 또한 물방울 테스트실험에서 평평한 ITO/PET에 증착된 은에서의 접촉각(contact angle)보다 산화아연 나노로드에 증착된 은 입자에서의 접촉각이 크게 증가함을 보여, 개선된 소수성 표면을 가질 수 있음을 확인하였다. 이러한 광학적 특성과 소수성 표면 결과는 산화아연 나노로드의 기반의 염료감응형 태양전지 또는 자정효과(self-cleaning)를 갖는 표면구조로 유연소자에 유용하게 응용할 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구에서는 폴리에스터(PET) 필름 위에 아연을 연속적으로 진공증착하는 실험을 수행한 후 얻어진 박막의 조직 및 조성을 SEM 및 AES로 조사하였다. 박막의 X-선 회절부석 결과, 2$ heta$=36。에서 아연의(0002)면이 주피크로 나타났으며 투과전자 현미경 관찰 결가 hcprn조로 증착시 basal plane인 (0001)면에 평행한 방향으로 우선 성장한다. 대기중 노출시 증착필름은 수분 및 산소와 반응하여 매우 다공성이며 부착성이불량한 산화피막을 형성하기 때문에 1차피막형성 후에도 산화가 지속적으로 진행되 었다. 박막내 존재하는 산소의 농도는 내부로 갈수록 지수함수적으로 감소하다가 증착금속과 기판간의 계면에서 다시 증가하는 경향을 보인다. 박막의 부식 특성을 조사현 결과 균일한 산화막 형성과 더불어 수분 존재하에 아연충에 미세한 pin hole 이 공극 부분부터 형성되어 개수가 증가하며 주위로 확장되는 형태를 나타내고 있다.
디스플레이는 유리 기판이나 폴리머 기판에 진공장비를 통한 투명전극(TCO)를 증착시키고, 그 위에 발광체와 유전체를 쌓는 방식으로 공정을 진행한다. 특히 투명전극(TCO)의 경우 진공장비를 이용하여 증착을 진행하는데, 이러한 생산 공정은 고가의 생산 장비 및 재료와 공정의 복잡화에 따른 생산단가 상승등으로 인한 경쟁력 저하 문제가 야기되고 있다. 본 연구에서는 투명전극(TCO)의 주재료인 인듐 주석 산화물(ITO)를 배제하고, 아연 산화물(ZnO)에 알루미늄을 도핑한 투명전극을 습식방식으로 형성하는 기술에 관한 것이다. Sol-gel법을 이용한 용액 제조와 ZnO에 Al을 도핑하여, 후 열처리하여 유리 기판에 $1{\mu}m$두께를 갖는 투명전극 기판을 제작하였다. 각 공정에 있어서 조성변화가 투명전극 층에 미치는 영향에 대해서 조사 하였다. 이와 같은 제조 공정에는 Sol-gel 용액 제조, 박막형성에 이은 후처리로 이루어지는 단순공정이 적용되어, 기존 투명전도 산화막 공정에 대비하여 단순 공정으로 이뤄지며, 진공 설비를 배제함으로써 기존공정 대비 경쟁력을 갖게 된다.
산소와 아연의 화합물인 산화아연은 UVA, UVB 산란효과가 있는 논케미컬 자외선 차단 성분으로 물, 알코올에는 녹지 않지만 산, 알칼리, 암모니아수 등에는 녹는다. 자외선을 방지하며 입자경은 500nm전후이다. 굴절률은1.9~2.0으로 내광성, 내건성, 내열성이 커서 햇빛이나 다른 자극으로 보호막을 형성하며 수렴, 방부, 항균작용을 한다. 이러한 특징을 띄는 금속산화물 산화아연을 내광성이 약한 p-aramid섬유에 코팅해 내광성 증진을 나타내려한다. 이에 따라 본 실험에서는 암모니아수와 Zinc acetate로부터 sol-gel 합성법에 따른 ZnO 합성 실험을 수행하였다. 반응물 농도에 따른 ZnO 입자의 형상과 입자 분포를 통해 결정크기를 알아보았다. 결과 분석을 위하여 X-ray 회절분석(XRD)를 이용해 ZnO입자의 결정성을 분석하였고, 패턴의 형상과 결정크기를 전계방출형 투과전자현미경(FE-TEM)을 통해 관찰하였다.
디스플레이용 전극 소재로 사용되는 투명 전도막은 높은 가시광 투과율 (89%이상)과 우수한 전기전도성(비저항 10$^{-4}{\Omega}cm$ 이하)을 동시에 가지므로 LCD, PDP, OLED 소자의 핵심소재로 인식되고 있다. 투명 전도막은 광학적 밴드갭이 3.5eV 이상인 wide-gap 반도체로서, 산화인듐($In_2O_3$)에 주석(Sn), 아연(Zn) 등을 치환고용 시킨 ITO, IZO, 산화아연(ZnO)에 Al 혹은 Ga을 치환고용 시킨 AZO, GZO 등 다양한 재료에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 본 연구에서는 플라즈마 정밀 제어 기술을 이용하여 80$^{\circ}C$이하의 저온 코팅 공정 조건에서 우수한 비저항( $2{\times}10^{-4}$${\Omega} cm $)을 나타낼 수 있는 TCO 코팅 공정 기술을 개발하였으며 이러한 연구결과는 차세대 디스플레이 소자로 예측되고 있는 Flexible 디스플레이 소자의 전극 재료로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
투명 전도성 산화물 전극(transparent conductive oxide electrodes)에 적용하기 위하여 RF 마그네트론 스퍼터링 방법에 의해 유리 기판 위에 산화아연 박막을 증착하였다. 투명 전극으로써 응용되기 위한 최적의 조건으로 기판온도를 상온으로 유지하고 RF power 200 W, 타겟과 기판사이의 거리(Dts)가 30 mm일 때 증착된 산화아연 박막으로부터 가장 낮은 비 저항값($7.4{\times}10^{-3}{\Omega}cm$)을 얻어 낼 수 있었으며, 85% 이상의 높은 투과율을 만족하는 박막을 얻을 수 있었다. 실질적인 소자로써의 응용을 위해 photo lithography를 통한 pattern을 형성, 습식 식각을 통하여 그 특성을 알아보고자 하였다. 습식 식각에서 사용된 식각용액(etchant)으로는 다양한 산 용액(황산, 옥살산, 인산)을 사용하였으며, 산의 농도 변화에 따른 식각특성과 식각시간 및 식각 이미지(표면형상)의 변화를 알아보았다. 결과적으로 산화아연의 습식식각은 산의 종류와 무관하게 산 용액의 농도(즉, pH)에 크게 의존하며, pH가 증가함에 따라 식각율이 지수함수적으로 감소하고 아울러 다양한 식각 이미지가 나타남을 최초로 고찰할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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