가수분해 효소(혹은 아실전이효소)를 이용한 알콜과 아민의 아실반응은 에스터의 가수분해 반응(hydrolysis, deacylation)과 더불어 효소를 이용한 유기합성 반응에서 이미 잘 확립된 기술로서, 산업체에서 제약의 합성이나 고분자의 합성에서 널리 응용되고 있다. 이러한 효소를 이용한 아실화 반응은 주로 열역학적인 제한으로 인해 그동안 대부분이 주로 유기용매에서 이루어지고 있다. 최근 들어서, 수용액에서 아실화반응을 전이효소를 이용하여 효율적으로 할 수 있다는 보고와 함께 그 반응 기제에 대한 연구들이, X-ray 구조와 이러한 반응을 가능하게 하는 효소의 단백질 서열 비교 연구, 그리고 계산 화학에 의한 효소의 설계 연구등을 통해 새롭게 밝혀지고 있다. 본 총설에서는 효소를 이용한 아실화반응을 유기용매와 수용액에서의 수행함에 있어서 장단점을 비교해 보면서, 앞으로의 전망도 함께 제시하고자 한다. 특별히 다양한 천연물들의 구조 변화에 아실화 반응 생체촉매를 사용할 수 있는 가능성에 대해 살펴볼 것이다.
본 연구는 이산화탄소에 대한 화학적 흡수공정의 새로운 흡수제로서 글리신 수용액의 화학적 특성과 흡수성능을 고찰하였다. 이산화탄소 흡수에 관여하는 작용기인 아미노기를 활성화시키기 위해 세 종류의 알칼리원소(Na, Li, K)를 선택하여 글리신에 함침시켰다. 제조한 흡수제에 대한 IR 분석결과, 글리신 수용액의 암모늄이온(${-NH_{3}}^+,\;1600cm^{-1}$,single )형태로 존재하던 작용기가 아미노기($-NH_2,\;1550{\sim}1650\;cm^{-1}$, scissoring)형태로 전환된 것을 확인할 수 있었다. 또한, $^{1}H-NMR$과 $^{13}C-NMR$ 분석결과, 금속 양이온의 치환에 의한 염화현상(salting)으로 기존 글리신에서의 수소와 탄소원자의 화학적 이동의 차이를 확인할 수 있었다. 즉, 치환된 금속의 전기 음성도에 따라 리튬염, 나트륨염 그리고 칼륨염 순으로 화학적 이동이 나타났다. 한편 상온에서의 이산화탄소 흡수량은 비교대상인 1차 아민이 가장 높았으며, 나트륨 글리신염, 리튬 글리신염, 칼륨 글리신염 순으로 나타났다. 그러나 연소공정 배출가스 내 이산화탄소 포집을 가정하여 온도상승($40,\;60,\;80^{\circ}C$)에 따른 실험결과, 나트륨 글리신염이 MEA보다 높은 흡수량을 보였다.
수용액으로부터 6가 크롬을 분리ㆍ회수하기 위한 용매추출시 추출제의 종류 및 평형 pH에 따른 추출효과를 조사하였다. 실험결과 크롬의 추출율은 추출제인 Alamine 336이나 Aliquat 336의 농도가 증가함에 따라 증가하고 있으며, 4차 아민인 Aliquat 336이 6가 크롬의 추출에 있어 Alamine 336이나 PC-88A보다 가장 효과적이다. 그리고 추출시 3상 방지제로 첨가되는 octanol, decanol 및 dodecanol등의 다가알콜은 서로 비슷한 추출효과를 보이고 있으며, 다가알콜을 첨가하지 않은 경우에 비해서는 추출율이 다소 증가하고 있다. 한편, 6가 크롬 수용액에 대한 용매추출시, Aliquat 336의 농도는 1%, 다가알콜인 decanol 농도는 5%로 하여 pH 7 이하에서 추출하면 6가 크롬을 100%추출할 수 있으며, 탈거시에는 탈거액으로 1M의 수산화나트륨 용액을 사용하면 유기상중의 크롬을 전부 회수할 수 있다.
본 연구에서는 입체장애 알카놀아민 첨가제인 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(2-amino-2-methyl-1-propanol, AMP)과 2-아미노-2-메틸-1,3-프로판디올(amino-2-methyl-1,3-propanediol, AMPD)가 $K_2CO_3$ 흡수액의 이산화탄소 흡수속도와 $KHCO_3$ 고체염의 석출에 미치는 영향에 대해 고찰하였다. 흡수온도 $40^{\circ}C$와 $60^{\circ}C$에서 wetted-wall column을 이용하여 흡수속도와 이산화탄소 평형분압을 측정한 결과, 30 wt%의 고농도 $K_2CO_3$에 대해 5 wt% AMP와 AMPD는 흡수속도를 증가시키는 동시에 평형분압을 감소시켜, 흡수촉진제로서 흡수성능을 향상시키는 것으로 확인되었다. 또한, 회분식 냉각결정화 실험 결과, 복수의 히드록실기를 포함하는 AMPD가 흡수액을 냉각시 석출되는 $KHCO_3$ 고체염의 양을 증가시키는 것으로 나타났다.
스티렌과 디비닐벤젠을 이용한 공중합체의 합성에 희석제로서 헵탄과 톨루엔을 사용하여 다공성 및 미세구조에 미치는 영향을 조사하였다. 스티렌디비닐벤젠 공중합체를 아미노화하여 음이온 교환수지를 합성하였으며 이 수지의 이온교환용량과 알코올 수용액에서 붕산에 대한 분포계수 값을 구하였고 이온교환 크로마토그래피와 질량분석기를 이용하여 붕소의 동위원소 분리효과를 연구하였다.
Ni(II)이온과 2-(2-Hydroxyethylamino)-2-(hydroxymethyl)-1,3-propanediol(Monotris)과의 착물형성을 $25^{\circ}C$ 이온강도 0.10M 에서 전위차법으로 연구하였다. $NiL^{2+}$ 착물은 히드록실기의 산소 원자 뿐만아니라 아민의 질소기도 금속에 배위하였다. pH가 증가하면서 $NiL^{2=}$는 3개의 수소이온이 해리된 $Ni_2L_2H_{-3}^+$의 이핵착물이 형성되었다.
수용액에서 음이온을 제거하기 위하여 다양한 종류의 유기/무기 복합음이온교환수지를 제조하였다. 제조된 음이온교환수지들은 질소흡탈착 실험, 적외선분광실험, 원소분석 등을 통하여 그 특성을 조사하였다. 또한 제조된 음이온교환수지의 음이온 교환 특성을 조사하기 위하여 배치(batch) 실험과 키네틱(kinetic) 실험을 수행하였다. 제조된 시료들 가운데 트리메틸암모늄 기능기를 사용했을 때보다 트리부틸암모늄 기능기를 사용하였을 때 더욱 큰 흡착량을 나타내었는데, 이것은 호프마이스터 효과와도 부합된다. 또한, 소수성기를 다량 보유하고 있는 계면활성제인 헥사데실아민도 소수성 음이온에 대한 교환능이 있는 것을 알 수 있었다.
본 논문에서는 지구온난화의 주요원인 중의 하나인 이산화탄소를 포집하기 위한 새로운 흡수제를 연구하였다. 액상 흡수법에서 가장 중요한 핵심 기술요소는 성능과 경제성면에서 우수한 흡수제를 개발하는 것이다. 흡수평형장치인 VLE(Vapor-Liquid Equilibrium)장치를 사용하여 신규흡수제의 이산화탄소 흡수능을 평가하고 특성을 알아봄으로써 신 흡수제를 개발하고자 하였다. 기존 아민흡수제인 MEA(monoethanolamine), DEA(diethanolamine)와 비교한 결과 아미노산염 흡수제의 경우 MEA (1.108), DEA (1.105)의 이산화탄소 흡수능보다 0.15~0.2 (mol $CO_2$/mol absorbent) 더 높은 흡수능과 2.5~3배 더 빠른 겉보기 속도를 나타내는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여 개발된 아미노산염 흡수제가 경제적인 이산화탄소 포집공정을 구현할 수 있는 가능성을 확인하였다.
도파민 및 에틸렌디아민의 폴리숙신이미드(polysuccinimide)와의 연속적인 개환 아미놀리시스 반응을 통해 카테콜 및 1차 아민기를 곁가지에 함유한 접착성 폴리아스팔트아미드를 합성하고, 산화제로서 $NaIO_4$를 사용한 상기 고분자 수용액의 산화적 젤화 반응을 관찰하였다. FTIR, UV-vis과 oscillatory rheometry를 이용하여 산화성 가교반응을 통한 젤 형성을 규명하고, 제조된 젤의 수팽윤도, 열중량분석(TGA) 및 SEM 모폴로지를 조사하였다.
이 연구는 발암 의심 물질인 nitrosamine 화합물의 유기 전구물질인 8종의 이차 지방족 아민 화합물의 분석 방법을 개선한 후, 지표수 및 수돗물에서의 농도 분포를 측정하고자 실시하였다. 여과한 물 시료(200 mL)에 10 M NaOH (8 mL)와benzenesulfonyl chloride (2 mL)를 첨가하고 $80^{\circ}C$에서 30분 동안 교반한 후, 10 M NaOH (10 mL)를 첨가하여 30분 동안 교반하였다. 실온으로 식힌 물 시료에 35 % HCl를 첨가하여 pH를 5.5-6.0로 조절한 후, dichloromethane (50 mL)을 가하여 진탕기로 30분 동안 추출하였고, 이 추출 과정은 한 번 더 반복하였다. 추출액(100 mL)을 0.05 M $NaHCO_3$ 수용액(15 mL)으로 씻어준 후 $Na_2SO_4$(4 g)로 건조하였다. 여과액은 회전증발기와 질소가스를 사용하여 0.1 mL까지 농축한 후, GC-MS로 이차 지방족 아민에 대해 분석하였다. 검량선의 직선성은 결정계수($r^2$)로 0.9969-0.9996이었다. 방법검출한계는 $0.01-0.20{\mu}g/L$이었고, 반복성 및 재현성은 RSD로 나타낼 때 모두 10 % 이내이었다(6.6-9.4 %). 퍼센트 오차로 나타낸 정확도는 $0.6{\mu}g/L$에 대해 2.4-6.1 %이었다. 확립된 분석 방법을 5개의 지표수와 82 개의 수돗물에 대해 분석하였다. Dimethylamine은 모든 물 시료에서 검출되었으며, 농도는 평균 $0.79{\mu}g/L$이었고 범위는 $0.20-2.54{\mu}g/L$이었다. 따라서 본 연구에서는 지표수 및 수돗물 중 이차 지방족 아민에 대한 분석 방법을 개선하였으며, 지역 및 계절별 농도 분포를 파악하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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