초박형 절연막은 현재 다양한 전자소자의 제작과 향상을 위하여 활용되고 있으며, 일반적인 화학 기상 증착 방법으로는 균일도를 확보하기 어려운 문제점을 가지고 있다. 본 논문에서는 디스플레이의 구동소자로 활용되는 박막 트랜지스터의 특성 향상과 비휘발성 메모리 소자의 터널링 박막에 응용하기 위하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 증착과 이의 특성을 분석하였다. 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 실리콘 산화막에 질소가 주입되어 있는 형태로 실리콘 산화막과 실리콘 계면상에 존재하는 질소는 터널링 전류와 결함 형성을 감소시키며, bulk 내에 존재하는 질소는 단일 실리콘 산화막에 비해 더 두꺼운 박막을 커패시턴스의 감소없이 이용할 수 있는 장점이 있다. 플라즈마 처리 기법을 이용하였을 경우에는 초박형의 균일한 박막을 얻을 수 있으며, 본 연구에서는 이산화질소 플라즈마를 이용하여 활성화된 질소 및 산소 라디칼들이 실리콘 계면을 개질하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 형성활 수 있다. 플라즈마 처리 시간과 RF power의 변화에 따라 형성된 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 및 광학적 특성은 엘립소미터를 통하여 분석하였으며, 전기적인 특성은 금속-절연막-실리콘의 MIS 구조를 형성하여 커패시턴스-전압 곡선과 전류-전압 곡선을 사용하여 평가하였다. 이산화질소 플라즈마 처리 방법을 사용한 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 log-log 스케일로 시간과 박막 두께의 함수로 전환해보면 선형적인 증가를 나타내며, 이는 초기적으로 증착률이 높고 시간이 지남에 따라 두께 증가가 포화상태에 도달함을 확인할 수 있다. 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 초기적으로 산소의 함유량이 많은 형태의 박막으로 구성되며, 시간의 증가에 따라서 질소의 함유량이 증가하여 굴절률이 높고 더욱 치밀한 형태의 박막이 형성되었으며, 이는 시간의 증가에 따라 플라즈마 챔버 내에 존재하는 활성종들은 실리콘 박막의 개질을 통한 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 증가에 기여하기 보다는 형성된 박막의 내부적인 성분 변화에 기여하게 된다. 이산화질소 플라즈마 처리 시간의 변화에 따라 형성된 박막의 정기적인 특성의 경우, 2.3 nm 이상의 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 가진 MIS 구조에서 accumulation과 inversion의 특성이 명확하게 나타남을 확인할 수 있다. 아산화질소 플라즈마 처리 시간이 짧은 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 경우 전압의 변화에 따라 공핍영역에서의 기울기가 현저히 감소하며 이는 플라즈마에 의한 계면 손상으로 계면결합 전하량이 증가에 기인한 것으로 판단된다. 또한, 전류-전압 곡선을 활용하여 측정한 터널링 메카니즘은 2.3 nm 이하의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 직접 터널링이 주도하며, 2.7 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 F-N 터널링이 주도하고 있음을 확인할 수 있다. 즉, 2.5 nm 두께를 경계로 하여 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 터널링 메카니즘이 변화함을 확인할 수 있다. 결론적으로 2.3 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막에서 전기적인 안정성을 확보할수 있어 박막트랜지스터의 절연막으로 활용이 가능하며 2.5 nm 두께를 경계로 터널링 메커니즘이 변화하는 특성을 이용하여 비휘발성 메모리 소자 제작시 전하 주입 및 기억 유지 특성을 확보를 위한 실리콘 옥시나이트라이드 터널링 박막을 효과적으로 선택하여 활용할 수 있다.
본 논문은 단결정 및 다결정 실리콘 기판 상에 아산화질소 플라즈마 처리를 통하여 형성한 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 특성과 이의 어플리케이션에 관한 것이다. 초박형 절연막은 현재 다양한 전자소자의 제작과 특성 향상을 위하여 활용되고 있으나 일반적인 화학 기상 증착 방법으로는 균일도를 확보하기 어려운 문제점을 가지고 있다. 디스플레이의 구동소자로 활용되는 박막 트랜지스터의 특성 향상과 비휘발성 메모리 소자의 터널링 박막에 응용하기 위하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 증착과 이의 특성을 분석하였고, 실제 어플리케이션에 적용하였다. 실리콘 산화막과 실리콘 계면상에 존재하는 질소는 터널링 전류와 결함 형성을 감소시키며, 벌크 내에 존재하는 질소는 단일 실리콘 산화막에 비해 더 두꺼운 박막을 커패시턴스의 감소없이 이용할 수 있는 장점이 있다. 아산화질소 플라즈마를 이용하여 활성화된 질소 및 산소 라디칼들이 실리콘 계면을 개질하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 형성할 수 있다. 플라즈마 처리 시간과 RF power의 변화에 따라 형성된 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 및 광학적, 전기적 특성을 분석하였다. 아산화질소 플라즈마 처리 방법을 사용한 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 시간과 박막 두께의 함수로 전환해보면 초기적으로 증착률이 높고 시간이 지남에 따라 두께 증가가 포화상태에 도달함을 확인할 수 있다. 아산화질소 플라즈마 처리 시간의 변화에 따라 형성된 박막의 전기적인 특성의 경우, 플라즈마 처리 시간이 짧은 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 경우 전압의 변화에 따라 공핍영역에서의 기울기가 현저히 감소하며 이는 플라즈마에 의한 계면 손상으로 계면결합 전하량이 증가에 기인한 것으로 판단된다. 또한, 전류-전압 곡선을 활용하여 측정한 터널링 메카니즘은 2.3 nm 이하의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 직접 터널링이 주도하며, 2.7 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 F-N 터널링이 주도하고 있음을 확인할 수 있다. 결론적으로 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 활용하여 전기적으로 안정한 박막트랜지스터를 제작할 수 있었으며, 2.5 nm 두께를 경계로 터널링 메커니즘이 변화하는 특성을 이용하여 전하 주입 및 기억 유지 특성이 효과적인 터널링 박막을 증착하였고, 이를 바탕으로 다결정 실리콘 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다.
플라즈마 분자선 에피택시(plasma-assisted molecular beam epitaxy)법을 이용하여 다공질 실리콘(porous silicon)에 ZnO 박막을 성장하였다. 성장 후, 아르곤 분위기에서 10분 간 다양한 온도(500~700$^{\circ}C$)로 열처리하였다. 다공질 실리콘 및 열처리 온도가 ZnO 박막의 특성에 미치는 영향을 scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), photoluminescence (PL)을 이용하여 분석하였다. 실리콘 기판에 성장된 ZnO 박막은 일반적은 섬구조(island structure)로 성장된 반면, 다공질 실리콘에 성장된 ZnO 박막은 산맥과 같은 구조(mountain range-like structure)로 성장되었다. 열처리 온도가 증가함에 따라 ZnO 박막의 grain size는 증가하였다. 실리콘 기판 위에 성장된 ZnO 박막은 wurtzite 구조를 나타내는 여러 개의 회절 피크가 관찰된 반면, 다공질 실리콘에 성장된 ZnO 박막은 c-축 배향성(c-axis preferred orientation)을 나타내는 ZnO (002) 회절 피크만이 나타났다. 다공질 실리콘에 성장된 ZnO 박막의 구조적 및 광학적 특성이 실리콘 기판에 성장된 ZnO 박막의 특성보다 우수하게 나타났다. 뿐만 아니라, 열처리 온도가 증가함에 따라 다공질 실리콘에 성장된 ZnO 박막의 PL 강도비(intensity ratio)가 실리콘 기판에 성장된 ZnO 박막의 강도비보다 월등하게 증가하였다.
최근 화석연료를 대체하기 위한 지속가능한 신에너지에 대한 요구가 증대됨에 따라 태양광 발전에 대한 연구도 폭발적으로 늘어가고 있는 추세이다. 태양광이 화석연료 대체에너지로 실효성을 가지기 위해서는 태양광 발전 시스템의 발전효율을 높이고 생산 비용을 저감하는 문제가 선결되어야 한다. 기존 실리콘 태양전지 시스템 설비 비용의 60% 이상을 차지하는 모듈의 제조과정에서 소재 손실을 최소화함으로써 저가격화를 실현하고자 박막형 태양전기 기술이 태동되었다. 현재 박막 태양전지와 관련하여 활발한 기술 개발이 진행되고 있으며 상당한 시장 점유율을 보이고 있는 실정이다. 박막 태양전지 분야에서 CIGS와 같은 화합물 반도체 박막 태양전지 시장이 확대되고 있는 실정을 고려한다면 실리콘 박막 태양전지의 경우 고효율화 저가격화 달성은 더욱 절실한 문제이다. 실리콘 박막의 경우 독성이 없으며 고갈 우려가 없는 소재이면서 기존의 직접회로 산업의 인프라 구조를 활용할 수 있어 많은 기대와 관심을 끌고 있는 박막 태양전지 후보이다. 박막 태양전지 제조에 있어서 핵심기술은 도핑된 실리콘층과 광흡수를 위한 진성 실리콘층을 합성하는 공정 기술이다. 현재 박막 태양전지 산업에서 실리콘 박막 소재의 합성은 주로 PECVD법에 의해 이루어지고 있다. 그러나 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막 합성 연구 또한 20년 이상의 오랜 기간 동안 연구되어 오고 있다. 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막합성는 독성 가스를 사용하지 않으며, 디스플레이와 같은 기존의 소자 공정 기술을 채용할 수 있다는 장점을 가지고 있어 주목 받고 있다. 실제로 반응성 마그네트론 스퍼터링에 의해 제조된 실리콘 박막은 PECVD공정에 의한 실리콘 박막에 상응하는 우수한 광전자적 특성을 보인다. 스퍼터 공정에서는 박막 성장을 위한 수송 물질들이 열적 평형 상태에 근접한 라디칼들이라기 보다 대부분 고에너지 원자종과 이온들이 주류를 이루고 있어 합성된 실리콘 박막의 결함 제어가 어렵다는 문제가 있다. 박막 합성 기구의 규명을 통하여 이러한 문제를 해결하기 위한 시도들이 이루어 지고 있으며, 본 발표를 통하여 스퍼터 공정을 이용한 태양전지용 실리콘 박막 합성기술에 대한 현황을 소개하고자 한다.
금속유도 측면 결정화 (Metal Induced Lateral Crystallization; MILC)를 통하여 형성한 다결정 실리콘 박막에 엑시머 (excimer) 레이저를 조사하여 우수한 특성을 갖는 박막 트랜지스터를 제작하였다. MILC 공정 중에 형성되는 금속 유도 결정화 (Metal Induced Crystallization; MIC) 실리콘 박막은 다량의 Ni을 함유하고 있기 때문에, 이에 인접한 MILC 실리콘 박막 내에는 니켈 농도의 점진적인 차이가 발생한다. MILC 다결정 실리콘 박막 내의 Ni 농도 차이는 실리콘 박막의 용융점 차이를 유발하여 레이저 결정화 시에 매우 큰 실리콘 결정립의 성장을 유도한다. 새로운 다결정 실리콘 박막 트랜지스터는 기존의 레이저 결정화 방식으로 제작한 다결정 실리콘 박막 트랜지스터에 비하여 40% 향상된 전계효과 이동도를 나타내었다.
다결정 실리콘 박막은 박막 트랜지스터와 실리콘 태양전지등에 응용되며, 비정질 실리콘을 재결정화 하여 얻어지는 다결정 실리콘 박막이 주로 이용되고 있다. 비정질 실리콘 박막을 금속 원소와 접촉시킨 상태에서 열처리할 경우 결정화 온도가 낮아지고 결정화에 필요한 열처리 시간이 짧아지게 된다. 금속을 실리콘 박막 표면에 가하는 방법은 진공증착법등으로 비정질 실리콘 박막 위에 금속원소 층을 형성하는 방법이 주로 이용되었다. 본 연구에서는 AlCl$_3$와 NiCl$_2$ 금속화합물 분위기에서 LPCVD 비정질 실리콘 박막을 열처리하여 결정화 거동을 관찰하였다. 금속화합물과 결정화할 비정질 실리콘 박막을 각각 다른 온도로 가열해 줄 수 있는 노를 이용하여 열처리를 시행하였다. AlCl$_3$와 NiCl$_2$ 분말을 혼합하여 소스로 이용한 경우 48$0^{\circ}C$ 5시간 열처리로 결정화가 완료되었으며, 박막 전체에 걸친 균일도와 재현성이 우수하였다. AlCl$_3$와 NiCl$_2$를 이용한 결정화 초기 상태에는 박막 전면에 걸쳐 등근 형태의 결정립이 균일한 핵 생성으로 나타났다. 이와 같은 결과는 Al과 Ni이 고상결정화에 동시에 작용하면서 나타난 것으로, Al이 가해진 비정질 실리콘으로 인해 결정화 속도가 빨라지고 결함이 작은 결정립을 얻을 수 있었으며, Ni로 인해 결정화의 균일성과 재현성을 높일 수 있었다.
비정질 실리콘 박막을 태양전지, 박막 트랜지스터, 이미지 센서, 컬러 디텍터 등에 적용하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 이중 태양전지에 적용하기 위한 비정질 실리콘 박막은 p/i/n 다이오드 구조를 형성하게 되는데, 태양전지의 효율을 증가시키기 위해 결정질을 형성하거나 실리콘 화합물 박막을 적용한다. 본 연구에서는 비정질 태양전지의 흡수층(absorption layer)으로 사용되는 수소화된 비정질 박막의 결정화에 수소의 희석비가 미치는 영향을 파악하고자 하였다. PECVD 장비로 실란(SiH$_4$)과 수소(H$_2$) 가스를 이용하여 실리콘 박막을 증착하였고, 수소의 희석비(dilution ratio)를 변화시켜 비정질 실리콘 박막 내에 결정질 실리콘이 형성되는 정도를 관찰하였다. SEM과 Raman Spectroscopy를 이용해 박막의 두께 및 결정화도를 측정하였다. 실란에 대한 수소의 희석비가 증가할수록 증착률은 낮아지지만, 결정화도가 높아지는 것을 관찰할 수 있었다. 본 연구에서 형성한 결정질 실리콘 박막을 태양전지의 흡수층에 적용하면 효율 증가에 크게 기여할 것으로 판단된다.
실리콘 나노잉크를 이용한 프린팅 공정을 적용하여 결정질 실리콘 박막을 제조하였으며, 다양한 공정조건에 따른 박막의 특성을 연구하였다. 기존의 실리콘 박막형 제조 기술은 고가의 진공프로세스이므로, 비진공 프린팅 공정의 대체를 통하여 박막 태양전지의 제조원가를 획기적으로 절감할 수 있다. 실리콘 나노입자는 저온 플라즈마를 사용하여 합성하였으며, 스핀코팅 (spin coating), 드롭핑 (dropping), 딥핑 (dipping) 등의 프린팅 공정을 이용하여 단결정 실리콘 웨이퍼 위에 박막을 형성하였다. 사용된 실리콘 나노입자는 10 ~ 50 nm 의 크기와 단결정 구조를 갖는다. 이러한 실리콘 나노입자는 Propylene Glycol 용매에 분산시켜 하부기판에 프린팅 하였다. 이렇게 증착된 나노입자들은 $600{\sim}1000^{\circ}C$의 온도와 다양한 분위기에서 열처리되어 고밀도화 되었다. 제조된 실리콘 박막의 물성 분석은 SEM, EDX, 그리고 X-ray 회절 측정을 통하여 수행되었다.
최근에 고유가와 지구온난화로 인하여 에너지가 향후 인류의 50년을 좌우할 가장 큰 문제로 대두되고 있어서 지구의 모든 에너지의 근원인 태양광을 이용하는 태양광 발전은 무한한 청정 에너지로 각광받고 있다. 빛을 흡수하여 전기에너지로 변환하는 태양전지는 풍력, 수소연료전지, 조력, 바이오에탄올 등의 신재생에너지 기술 중에서 상품성은 가장 뛰어나지만 발전단가가 가장 높은 것이 단점이다. 태양광 발전단가를 줄여서 기존의 화석에너지를 이용한 발전단가와 견줄 수 있는 그리드 패러티(grid parity)를 달성하려면 태양전지 모듈의 고효율화와 동시에 저가화가 반드시 이루어져야 한다. 현재 태양광 모듈 시장의 90%는 효율이 12-16% 정도로 높은 단결정(single crystalline or monocrystalline) 실리콘이나 다결정(polycrystalline or multicrystalline) 실리콘 등의 벌크(bulk)형 결정질 실리콘 모듈이 차지하고 있으나 원재료인 실리콘 웨이퍼의 제조단가의 50%를 차지하고 있어서 저가화가 어렵다. 반면, 원료가스를 분해하여 대면적 기판에 증착하는 박막(thin-film) 실리콘 태양전지의 경우는 차세대 태양전지로 각광받고 있다. 박막 실리콘 모듈은 매우 적은 실리콘 원재료를 소비한다. 단결정이나 다결정 실리콘 웨이퍼의 두께가 $180-250\;{\mu}m$ 정도인 것에 비해서 박막 실리콘의 두께는 $0.3-3\;{\mu}m$ 수준이다. 더불어, 유리, 플라스틱 등의 저가 기판에 저온 대면적 증착이 가능하여 저가양산화에 유리하다. 박막 실리콘 모듈은 벌크형 실리콘 모듈(-0.5%/K) 대비 낮은 온도계수[비정질 실리콘(amorphous silicon; a-Si:H)의 경우 -0.2%/K]와 빛의 세기가 약한 산란광에서도 동작하여 평균발전시간이 증가하므로 외부환경에서 우수한 발전성능을 보이고 있다. 태양전지 모듈은 상온에서의 안정화 효율을 기준으로 가격이 책정되어($/$W_p$) 판매되기 때문에 벌크형 실리콘 모듈에 비해서 박막 실리콘 모듈은 가격대 성능비가 우수하다. 따라서 박막 실리콘 모듈은 벌크형 결정 실리콘 모듈의 대안으로 떠오르고 있으며, 레이저 기술을 이용하여 수려한 투광형 건물일체형(building integrated photovoltaic; BIPV) 모듈을 제작할 수 있는 장점도 있다. 이러한 장점에도 불구하고 기존의 양산화된 단일접합 비정질 실리콘 태양광 모듈은 효율이 6-7%로 낮아서 설치면적 및 설치 모듈의 증가가 성장의 걸림돌이 되고 있다. 박막 실리콘 태양전지의 고효율화를 도모하기 위해서 적층형 탄뎀셀로 양산 트렌드가 변화하고 있다. 이에 적층형 박막 실리콘 태양전지 효율의 한계 및 돌파구에 대해서 논의한다.
비정질 실리콘은 태양전지, 트랜지스터, 이미지 센서 등 다양한 분야에서 응용되고 있으며 새로운 박막 소자 개발을 위한 소재로서 많은 연구가 진행되고 있다. 하지만 소자개발에 있어 공정상에서 발생하는 비정질 실리콘 박막의 높은 응력(stress)은 소자의 특성을 떨어뜨리는 문제점을 갖는다. 따라서 우수한 특성의 소자 개발을 위해서는 보다 낮은 응력을 갖는 비정질 실리콘 박막 증착 및 공정 조건에 따른 응력 조절이 필요하다. 저응력의 비정질 실리콘 박막 증착은 보다 낮은 반응온도에서 증착속도를 최소로 하여 성장되어야 하는데 이는 플라즈마기상증착(Plasma enhanced chemical vapor deposition, PECVD) 시스템에 의해 가능하다. 따라서 본 연구에서는 PECVD 시스템을 사용하여 비정질 실리콘 박막을 증착하였고 그 특성을 분석하였다. 이 때 증착 온도, rf 파워, 공정 압력은 실험결과로부터 얻어진 낮은 박막 증착속도 하에서 안정적으로 증착이 가능한 조건으로 일정하게 유지하여 실험하였다. 공정 가스는 SiH4/He/N2의 혼합가스를 사용하였고 응력 조절을 위해 SiH4/He 가스비를 일정한 비율로 변화하여 비정질 실리콘 박막을 증착하였다. 증착된 박막의 두께 및 표면 특성은 field emission scanning electron microscopy 및 atomic force microscopy를 이용하여 분석하였고, energy dispersive X-ray 분석을 통하여 정량 및 정성적 분석을 수행하였다. 그리고 stress measurement system을 이용하여 박막의 응력을 측정하였고 X-ray diffraction 측정 및 ellipsometry 측정으로부터 증착된 박막의 결정성, 굴절률 및 oiptical bandgap을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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제 17 조 (전자우편주소 수집 금지)
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제 6 장 손해배상 및 기타사항
제 18 조 (손해배상)
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제 19 조 (관할 법원)
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[부 칙]
1. (시행일) 이 약관은 2016년 9월 5일부터 적용되며, 종전 약관은 본 약관으로 대체되며, 개정된 약관의 적용일 이전 가입자도 개정된 약관의 적용을 받습니다.