폐기물 등을 열분해 가스화한 합성가스로부터 효과적으로 고순도의 수소를 회수하기 위하여 WGS(수성가스전환반응) 및 $CO_2$ 회수 PSA 공정을 적용하였다. 벤치스케일 열교환형 WGS반응기를 개발하여 기존 단열방식에 비하여 단순화한 반응시스템을 구축하였으며 출구 CO농도 4%대를 달성하였다. 또한 3베드로 구성된 벤치스케일의 $CO_2$ PSA운전을 수행한 결과, 2.5barg 흡착 및 진공재생단계를 적용하여 회수되는 $CO_2$의 농도가 95%이상, 회수율 80%이상을 기록하는 효율적인 $CO_2$ 회수공정을 개발하였다. 한편, 흡탈착 모사프로그램인 ADSIM을 통해서도 실험과 비교적 일치한 결과를 얻을 수 있었는데 향후 스케일업 설계자료 확보시 유용할 것으로 판단되었다.
Automobile Shredder Residue (ASR) is very appropriate in a gasification melting system. Gasification melting system, because of high reaction temperature over than $1,350^{\circ}C$, can reduce harmful materials. To use the gasification processes for hydrogen production, the high concentration of CO in syngas must be converted into hydrogen gas by using water gas shift reaction. In this study, the characteristics of shift reaction of the high temperature catalyst (KATALCO 71-5M) and the low temperature catalyst (KATALCO 83-3X) in the fixed - bed reactor has been determined by using simulation gas which is equal with the syngas composition of gasification melting process. The carbon monoxide composition has been decreased as the WGS reaction temperature has increased. And the occurrence quantity of the hydrogen and the carbon dioxide increased. When using the high temperature catalyst, the carbon monoxide conversion ratio ($1-CO_{out}/CO_{in}$) rose up to 95.8 from 55.6. Compared with average conversion ratio from the identical synthesis gas composition, the low temperature catalyst was better than the high temperature catalyst.
Coal gasification is considered as one of the most prospective technologies in energy field since it can be utilized for various products such as electricity, SNG (Synthetic Natural Gas or Substitute Natural Gas) and other chemical products. Among those products from coal gasification, SNG is emerging as a very lucrative product due to the rising prices of oil and natural gas, especially in Asian countries. The process of SNG production is very similar to the conventional IGCC in that the overall process is highly dependent on the type of gasifier and coal rank. However, there are some differences between SNG production and IGCC, which is that SNG plant requires higher oxygen purity from oxygen plant and more complex gas cleanup processes including water-gas shift reaction and methanation. Water-gas shift reaction is one of the main process in SNG plant because it is a starting point for the latter gas cleanup processes. For the methanation process, syngas is required to have a composition of $H_2$/CO = 3. This study reviewed various considerations for water-gas shift process in a conceptual design on an early stage like a feasibility study for a real project. The factors that affect the design parameters of water-gas shift reaction include the coal properties, the type of gasifier, the overall thermal efficiency of the plant and so on. Water-gas shift reaction is a relatively proven technology compared to the other processes in SNG plant so that it can reduce technological variability when designing a SNG project.
팔라듐 분리막은 수소에 대한 선택적 투과성능이 우수하여 수소의 분리 정제와 막반응기에 많이 이용된다. 무전해 도금법에 의해 팔라듐을 다공성 세라믹막 표면위에 도금하고 내구성을 향상하기 위한 후처리로서 사염화 티탄($TiCl_4$)을 이용한 에칭으로 팔라듐-세라믹 복합막을 제조하였다. 제조된 팔라듐-세라믹 복합막을 막반응기로 이용하여 수성가스전환반응에 적용하였으며, 여러 가지 실험 변수에 따른 CO 전환율을 조사하였다. 막반응기를 사용하지 않은 전통적인 반응기와 비교한 결과, 적정조건에서 막반응기의 CO의 반응전환율이 20~25% 이상 향상되었다. 막반응기에서의 수성가스반응은 120 h의 운전 결과, CO의 반응전환율이 변함없이 안정적으로 유지되었다.
본 연구에서는 합성천연가스(synthetic natural gas, SNG)를 생산하기 위한 공정 개발을 위해 $H_2/CO$ 비가 낮은 합성가스를 이용하여 스팀과 함께 메탄화 반응을 수행하였다. 본 실험과 같은 조건에서는 수성가스 전환반응과 메탄화 반응이 동시에 일어나며, 스팀양이 적을 경우 촉매의 비활성화가 발생할 수 있다. 때문에, 스팀 양에 대한 반응특성을 수행하였으며, 더불어 고농도의 $CO_2$가 함유된 합성가스에 대한 메탄화 반응특성도 함께 고찰하였다. 그 결과, 스팀의 공급으로 인하여 촉매 층내의 온도를 낮출 수 있었으며, 메탄화 반응과 수성가스전환반응이 동시에 일어났음을 확인할 수 있었다. 고농도의 $CO_2$가 함유된 합성가스의 메탄화 반응에서는 조금 낮은 메탄 수율을 보였지만, 장기운전(1,000 h) 결과로부터 본 연구에서 수행한 합성가스의 조건을 SNG 공정에 적용이 가능할 것으로 확인되었다.
석탄 가스화에서 유도된 합성가스는 합성반응 공정을 통하여 합성석유, 메탄올(& DME), 합성천연가스(SNG) 등의 다양한 화학원료를 제조할 수 있어 이의 활용이 점차적으로 확대될 것이다. 이 중 SNG 공정의 경우, 석탄가스화기에서 생산된 합성가스는 집진, 탈황, 수성가스전환($H_2$/CO 비를 조절), $CO_2$ 제거 등의 공정을 거쳐 메탄화 반응기로 유도되는데, 메탄화 반응에서 $CO_2$가 반응에 참여하면 탄소포집 및 저장(CCS)의 부담을 크게 줄일 수 있어 이에 대한 관심이 커지고 있다. 특히, 상업용으로 활용되고 있는 단열반응기를 직렬로 연결할 경우, 메탄화반응의 발열로 인한 반응기내의 온도 상승으로 $CO_2$가 생성되는데 이후의 2차 또는 3차의 단열반응기에서 $CO_2$ 수소화반응이 진행되면 최종 생성물인 메탄의 수율이 증가하며, 뿐만아니라 생성물 중 포함된 수소의 농도를 낮출 수 있는 장점을 가지게 된다. 따라서, 본 연구에서는 Ni계 촉매를 사용하여 풍부한 $H_2$ 분위기에서 Fe를 첨가하여 이의 함량이 $CO_2$ 수소화반응의 탄소 전환율과 생성되는 메탄의 수율에 미치는 영향을 고찰하였다.
메탄올 수증기 개질반응에 대한 적용가능성을 파악하기 위하여 메탄올 합성용 촉매인 ICI-M45와 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-3와 MDC-7을 비교 연구하였다. 또한 수성가스전환 반응에 대한 세 촉매의 비교실험도 수행하였다. 그 결과 MDC-7이 메탄올 수증기 개질반응에서 가장 높은 전화율을 보였으며, $H_2$와 $CO_2$ 생성속도 또한 높게 나타났다. 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-7과 메탄올 합성촉매인 ICI-M45를 이용하여 촉매 충진 방법에 따른 메탄올의 전화율에서의 변화를 살펴본 결과, MDC-7 단독보다 낮은 메탄올의 전화율을 보였다. 수성가스 전환반응에서도 DC- 7, MDC-3, 그리고 ICI-M45의 순으로 반응성이 감소하였다. 상기 두 반응에서 MDC-7이 가장 우수한 이유로는 높은 비표면적과 Cu의 분산도, 그리고 적절한 Cu와 Zn의 비율에 기인함을 확인할 수 있었다.
Water gas shift(WGS) is an important step in fuel process for fuel cells, and improperness of commercial WGS catalysts for use in fuel cell systems has prompted numerous researches on noble metal catalysts. A selected noble metal catalyst for water gas shift reaction(WGS) was prepared with various metal loadings. The prepared catalysts were tested under two feeding conditions. At moderate residence time, carbon monoxide conversion was much higher on the noble metal catalysts as compared to commercial high-temperature shift catalyst. Effects of metal loading were examined by activity tests at short residence time. Higher metal loading effected higher reaction rate. The kinetic data was fitted to simple reaction equations and effectiveness factor was estimated. The results suggest the necessity of a structural design for the highly active noble metal catalysts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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