한국환경독성학회 1996년도 제19회정기학술대회(The 19th Symposium of the Korean Society of Environmental Toxicology)
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pp.75-75
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1996
최근 가장 관심이 집중되고 있는 음용수중의 미량오염물질로는 인위적으로 첨가되는 소독제(disi octant)로 인한 소독부산물(disinfection by-products: DBPs)을 들 수 있다. 1970년대부터 염소소독시 수중의 유기오염물길과 반응하여 발암성물질 과 돌연변이 물질이 다수 함유되어 있는 클로로포름(chloform)을 포함한 트리할로메탄(Trih리omethane: THMs)의 생성이 발견되었으며 이로 인한 건강상의 영향이 지속적으로 보고되고 있다. 염소소독시 780가지 이상의 화합물이 염소와 휴믹산(humic acids)과의 반응에 의해 생성되며, 이중 대부분이 할로겐 화합물로 알려져 있다. 염소 소독부산물로는 인체발암력을 지니고 있는 트리할로메탄(THMs) 이외에도 할로아세틱산(Haloaceticacids: HAAs), 할로아세토나이트릴(Haloacetbnitriles: HANs)등이 주 생성물질인 것으로 알려져 있으나 우러나라의 원수특성에 따른 소독부산물의 생성능 (Formation potential)에 대한 연구가 미흡한 실정이다. 본 연구에서는 우리나라 주요 4대강(한강, 대청호, 영산강, 낙동강)의 원수를 실험실내에서 염소처리하여 생성되는 소독부산물의 생성농과 pH, 체류시간 등의 조건에 따라 생성능을 조사하였다. 각 화합물은 추출 및 농축과정을 거친 후 GC/MSD를 사용하여 물질을 확인한 후 할로겐화합물에 민감한 GC/ECD를 사용하여 시료를 분석하였다. pH와 시간, 원수중의 유기물 함량이 소독부산물의 생성에 많은 영향을 미치는 것으로 나타났다. THMs은 알칼리에서, HAAs의 경우는 약산성에서 접촉시간이 증가할수록 높은 생성능을 보였고, HANs의 경우는 급속히 생성했다가 시간이 경과함에 따라 소멸하며 약산성에서 높은 생성능을 보임을 알 수 있었다, 강별로는 낙동강에서 THMs파 HANs의 생성능이 비교적 높았고, 영산강에서는 HAAs의 생성능이 높았다. 각 원수의 특성에 따른 생성능을 파악함으로써 생성능 저감방안을 마련하며, 소독 부산물질의 인체노출평가에 따른 위해성평가를 통해 관리기준을 설정해야 할 것이다.
본 연구는 경북 소재 A정수장의 원수를 대상으로 pH, 수온, 염소주입량에 대한 소독부산물(trihalomethanes, haloacetic acids, haloacetonitriles, chloral hydrate 등 16종) 생성능을 조사하고 여과수의 소독부산물 생성능과 비교하였다. 조사한 소독부산물의 생성능은 대부분 중성 pH에서 높았다. 다만, dichloroacetic acid, chloroform, bromodichloromethane의 생성능은 염기성 pH에서 증가하였다. Chloral hydrate, haloacetic acids, haloacetonitriles의 생성능은 수온의 증가와 함께 직선형으로 증가하였고, trihalomethanes의 생성능은 지수함수의 증가추세를 보였다. Chloral hydrate, trihalomethanes, trihaloacetonitriles의 생성능은 염소주입농도 2.0 mg/L $Cl_2$까지 급격하게 상승하였고, 2.0~5.6 mg/L $Cl_2$에서는 완만하게 증가하였다. 여과수의 소독부산물 생성능은 원수에 비해 대부분의 물질에서 낮게 나타났다. 다만, trihalomethanes은 여과수가 원수보다 약 1.4배 높은 생성률을 나타냈다.
20종의 아미노산 성분들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 Br 첨가 유무에 관계없이 tryptophan과 tyrosine에서 높게 나타났고 나머지 18종에서는 매우 낮은 생성능을 나타내었다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, tryptophan, tyrosine, asparagine, aspartic acid 및 histidine에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 보였으며, asparagine, aspartic acid 및 histidine은 DCAA 생성능 조사결과, aspartic acid, histidine, asparagine, tyrosine 및 tryptophan에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었으며, aspartic acid는 660.2 ${\mu}$g/mg으로 나타나 다른 아미노산 성분들에 비해 월등히 높은 HAN 생성능을 나타내었으며, 반응성이 높은 6종의 아미노산 성분에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate 와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 chloral hydrate는 asparagine, aspartic acid, histidine, methionine, tryptophan 및 tyrosine에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, chloropicrin의 경우는 20종의 아미노산에서 전체적으로 1${\mu}$g/mg 이하의 아주 낮은 생성능을 보였다. 아미노산의 작용기별 소독부산물 생성 특성은 THM의 경우 방향족(aromatic) 화합물인 tryptophan과 tyrosine에 반응성이 높았고, HAA는 aromatic, neutral, acidic, basic 순으로 반응성을 보였으며, HAN은 acidic, basic, neutral, aromatic 순으로 반응성을 나타내어 방향족 화합물보다 지방족 화합물이며 친수성인 물질에서 반응성이 더 높은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 두 가지 기원의 표준 휴믹물질 혼합 시료와 Suwannee River fulvic acid (SRFA)을 사용하여 광분해로 인한 용존 유기물질의 스펙트럼 특성 변화와 이에 따른 소독 부산물 생성능의 변화를 조사하였다. 혼합시료의 염소소독부산물 발생잠재력(DBPFP)은 specific UV absorbance (SUVA) 값에 비례하여 증가하였다. 7일간 광분해 후 혼합시료의 SUVA 값은 모두 감소하였다. 그러나 동일 시료에서 DBPFP 값은 SUVA 감소폭보다 적었다. 비록 두 변수 사이에 직선성은 유지되었으나 같은 SUVA 범위 내에서의 DBPFP 값은 오히려 감소하는 경향을 보였다. 이 결과는 광분해로 인해 염소소독부산물 전구체 역할을 하는 비방향족 물질이 생성될 수 있음을 시사하였다. SRFA 시료에 대해 4일과 13일 광분해하여 각각 저분자와 고분자 부분에서의 DBPFP 값을 비교한 결과 광분해 후 유기탄소 당 염소소독부산물 발생량 변화양상은 염소소독부산물 종류에 따라 다르게 나타났다. 유기탄소 당 trihalomethenes (THMs) 발생은 광분해 후 고분자 부분에서 더 높았으나 haloacetic acids(HAAs)의 경우 고분자와 저분자 부분 사이의 유의한 차이가 관찰되지 않았다. 광분해 시간에 따른 유기탄소 당 DBPFP 값 변화 패턴도 용존 유기물 분자량에 따라 다르게 나타났다. THMs의 경우 고분자 부분에서는 광분해 시간에 따라 증가하는 경향을 보였으나 저분자에서는 큰 변화를 보이지 않았다. 반면 HAAs은 고분자에서 지속적인 감소 경향을, 저분자 부분에서는 증가 후 다시 감소하는 경향을 보였다. 본 연구결과 수중 유기물질은 전반적으로 광분해에 따라 소독부산물 생성능이 초기에 오히려 증가할 수 있으며 광분해 시간이 충분히 지속된 후에야 감소함을 보여주었다.
14종의 합성유기질소 화합물들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 $Br^-$첨가 유무에 관계없이 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline, anthranilic acid 및 4-nitroaniline에서 높게 나타났다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 단위 DOC당 THM 생성능과 유사한 생성특성을 보였으나 특이하게 p-nitrophenol에서 가장 높은 생성능을 나타내었으며, 생성된 HAAFP의 대부분이 TCAAFP로 나타났다. 단위 DOC당 HAN 생성능은 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline 및 anthranilic acid에서 $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었고 다른 합성유기질소 화합물들에 비해 aniline에서 높은 생성능을 보였으며, 반응성이 높은 4종의 합성유기질소 화합물들에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 3-aminobenzoic acid와 2-aminophenol에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, 전체적으로 10 $mg/{\mu}g$ 이하의 비교적 낮은 생성능을 보였다. 염소 소독부산물 생성능이 높은 6종의 합성유기질소 화합물들과 시판 humic acid에서의 $Br^-$ 첨가 유무에 따른 단위 DOC 당 총 DBP 생성능을 조사한 결과에서 $Br^-$를 첨가한 경우는 anilin e> anthranilic acid> 3-aminobenzoic acid> 4-nitroaniline> humic acid> p-nitrophenol> 2-aminophenol 순으로 나타났고, $Br^-$를 첨가하지 않은 경우는 anthranilic acid> aniline> p-nitrophenol> humic acid> 4-nitroaniline> 3-aminobenzoic acid> 2-aminophenol 순으로 조사되었다. 또한, aniline, anthranilic acid, 4-nitroaniline 및 p-nitrophenol의 경우는 염소와의 반응성이 아주 높은 것으로 조사되었다.
7종의 뇨 성분에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, kynurenine, indole 및 uracil에서 단위 DOC당 염소 소독 부산물 생성능이 비교적 높게 나타났다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs/DOC를 조사한 결과, Kynurenine은 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우, THMs/DOC가 86.9 $\mu$g/mg으로 나타났으며, Br$^-$를 첨가하였을 경우는 THMs/DOC는 100.8 $\mu$g/mg으로 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우보다 높게 나타나고 있다. Indole의 경우도 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우 보다 Br$^-$을 첨가한 경우에 THMs/DOC가 6.58 $\mu$g/mg에서 31.4 $\mu$g/mg 정도로 높아지는 것으로 조사되었다. 또한, HAAs/DOC를 조사한 결과에서도 kynurenine에서 가장 높은 생성능을 보이고 있으며, 다음으로 uracil과 indole 순으로 조사되었다. 특히, THMs의 경우와는 반대로 kynurenine과 indole에서 Br$^-$이 첨가된 경우 HAAs/DOC가 현저히 감소되는 것으로 나타나고 있다. Br$^-$를 첨가하지 않은 경우에 kynurenine과 indole에서는 생성된 HAAs의 대부분을 TCAA가 차지하고 있는 것으로 나타났으나, uracil의 경우는 DCAA의 생성능이 높은 것으로 나타났다. Br$^-$ 첨가 유무에 따른 HANs/DOC를 조사한 결과에서는 kynurenine에서의 생성능이 가장 높았고, 대부분이 DCAN으로 나타났으며, Uracil의 경우에는 염소처리에 의해 HAN은 생성되지 않았다. 또한, CH/DOC 조사결과에서는 kynurenine과 indole에서는 낮은 생성능을 보인 반면, uracil의 경우 CH/DOC가 Br$^-$를 첨가하지 않은 시료에서는 1,270 $\mu$g/mg, Br$^-$를 첨가한 시료에서는 1,027 $\mu$g/mg으로 나타나 매우 높은 반응성을 나타내고 있다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs과 HAAs 생성능 변화를 살펴본 결과, kynurenine과 indole의 경우는 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 높아지는 것으로 나타나고 있다. Kynurenine은 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 큰 폭으로 증가한 것이라기보다는 HAAs/DOC가 감소되어 Br$^-$ 첨가에 따라 THMs/DOC가 큰 것으로 나타났으며, indole의 경우는 kynurenine과는 반대로 THMs/DOC가 증가하여 나타난 결과이다.
오존 투입농도 $0.5{\sim}3\;mgO_3/mgDOC$에서 $UV_{254}$와 DOC가 각각 $23%{\sim}65%$, $2%{\sim}15%$의 제거율을 나타내었고, THMFP와 HAAFP의 제거율은 오존 투입농도 $0.5{\sim}3\;mgO_3/mgDOC$에서 각각 $17%{\sim}52%$, $9%{\sim}29%$로 나타났다. 오존 투입농도에 따른 수중 천연유기물질의 특성변화를 조사한 결과, 소수성 및 반친수성 유기물질은 오존 투입농도 $0.5{\sim}3\;mgO_3/mgDOC$에서 각각 $37%{\sim}68%$, $35%{\sim}64%$의 제거율을 나타내었으며, 반면 친수성 유기물질은 $40%{\sim}49%$의 증가율을 보였다. 오존처리에 의한 천연유기물질 특성변화에 따른 염소 소독부산물 생성능 변화를 조사한 결과, 소수성 및 반친수성 유기물질에서 생성되는 THMFP와 HAAFP는 오존 투입농도가 증가함에 따라 큰 폭으로 감소하였으나, 친수성 유기물질에서는 증가하는 경향을 나타내었다. 오존처리에 의한 단위 DOC당 THMFP와 HAAFP의 변화에서 두 물질 모두 오존처리에 의해 단위 DOC당 생성능의 감소를 보였고, 오존 투입농도가 증가할수록 반응성의 감소가 크게 나타났다. 그리고, 단위 DOC당 HAAFP 보다는 THMFP의 경우가 오존처리에 따른 제거율이 높은 것으로 조사되었다. 오존 투입농도별 천연유기물질 특성변화에 따른 단위 DOC당 THMFP 및 HAAFP 변화를 조사한 결과, 소수성, 반친수성 및 친수성 유기물질에서의 단위 DOC당 THMFP 및 HAAFP 모두 반응성이 감소하는 것으로 나타났다. Br-THMFP와 chloroformFP에 대한 오존 투입농도별 제거특성은 Br-THMFP의 경우 오존 투입농도에 따라 제거율 및 단위 DOC당 THMFP 제거율이 chloroformFP 보다 월등히 높은 것으로 나타났다. 또한, Br-HAAFP와 DCAAFP와 TCAAFP에 대한 오존 투입농도별 제거특성을 조사한 결과에서 TCAAFP는 오존 투입농도가 증가할수록 제거율 및 단위 DOC와의 반응성 감소율도 증가하였으나, DCAAFP는 오존처리 전 후로 제거율 및 단위 DOC와의 반응성에는 변화가 없었으며, Br-HAAFP의 경우는 $1\;mgO_3/mgDOC$ 이상의 오존 투입농도에서는 제거율의 상승은 나타나지 않았고, Br-THMFP에 비하여 오존처리에 의해 낮은 제거율을 나타내었다. 본 실험결과에서 소독부산물 생성능과 경제성을 고려하여 오존 투입농도를 결정한다면 $1\;mgO_3/mgDOC$가 적정 오존 투입농도로 조사되었다.
한강본류 상수원수 중 상류에 위치한 KB 원수와 하류에 위치한 GU 취수 원수의 천연유기물질을 XAD-4, XAD-7HP 및 IRC-50 등 세 가지 수지를 이용하여 분리하였고, 15종의 소독부산물 생성능(DBPFPs)을 살펴보았으며, KB, GU 원수 사이에 유입되고 있는 지천인 왕숙천의 천연유기물질을 파악함으로서 한강본류에 미치는 영향을 고찰하였다. 한강본류 원수의 TOC는 $1.5{\sim}3.3$ mg/L, SUVA는 2 $L/mg{\cdot}m^{-1}$ 이하로 나타나 유기물 총량은 낮은 수준이었고, NOM의 특성은 소수성 $21{\sim}33%$, 친수성 $44{\sim}63%$, 반친수성 $16{\sim}31%$으로 친수성 유기물질 분율이 높은 것으로 나타났다. NOM에 의한 DBPFPs을 살펴본 결과, 입자성 유기물질에서는 THMs 생성능이 높게 나타났으나, 용존성 유기물질에서는 HAAFPs이 높게 나타났다. 한편, 홍수기에는 THMFPs가 높게 나타나 계절 온도 강수 조건에 따라 NOM이 다른 특성을 나타내었다. $50{\sim}90%$가 생활하수 처리장 방류수로 구성되어 있는 왕숙천의 경우, TOC는 $2.9{\sim}7.5$ mg/L이고, NOM은 소수성 15%, 친수성 76%, 반친수성 9%의 분포를 나타내 친수성이 강한 유기물 구성특성을 가지고 있었다. 원수의 NOM 분획 회수율이 85% 정도인 반면, 지천은 회수율이 $60{\sim}80%$로 낮게 분획되어 수지에 의한 흡 탈착이 어려운 unfractioned NOM이 많이 함유되어 있는 것으로 나타났다. 지천 유입수의 DBPFPs는 HAAs 60%, THMs 27%, HANs 9%, CH 4%로 나타났으며, 이를 원수와 비교할 때 할로아세토니트릴계의 생성능과 브롬화 소독부산물의 생성이 높게 나타났다. 지천 유입수의 경우 DOC는 한강 본류 원수에 비해 높게 나타난 반면, DBPFPs는 원수의 40% 수준으로 낮게 나타나 소독부산물 생성 측면에서 볼 때, 하류에 위치한 취수 원수에 미치는 영향은 미미한 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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