버퍼가스와 세슘 증기가 혼합된 광 증폭 시스템을 구성하고 세슘 용기의 온도 및 빔 직경의 변화에 따른 광 증폭 특성을 조사하였다. 광 증폭인자 및 추출 효율 등 광 증폭기 특성이 세슘 용기의 온도 및 빔 직경에 따라 크게 변하는 것을 확인하였는데, 90 ℃의 세슘 용기온도에서 200 ㎛ 직경을 가진 펌프(500 mW) 및 씨앗 광(10 mW)이 입사하였을 때 최대 56%의 광 추출효율을 얻을 수 있었다. 또한, 전산 모사를 통하여 계산한 광 증폭 특성이 실험으로부터 얻은 결과와 합리적으로 일치하는 것을 확인하였다.
방사성 토양을 복원하기 위해 원자력시설 주변 부지의 수리지질 특성을 분석하여 국내 방사성 토양 복원에 적합한 수직형 동전기세정장치를 개발하였다. 또한, 이 수직형 동전기세정장치를 이용한 실험을 통해 원자력시설 주변 방사성토양을 복원하기 위한 최적 세정제를 선정하고 단기간에 높은 제거효율을 확보할 수 있는 최적제염조건들을 도출하였다. 초산을 세정제로 사용하였을 때 토양으로부터 코발트와 세슘의 제거효율이 가장 높으므로 동전기제염을 위한 최적 세정제로 초산을 선정하였다 동전기세정제염 시 세정제 주입량을 증가 시켰을 때 토양으로부터 코발트와 세슘의 제거효율은 평균 약 4.6% 제거효율이 증가했고 토양폐액 발생량도 동전기제염의 1.5배 인 2.4mL/g이었다. 동전기토양셀의 전압구배를 2배로 증가시켜 4 V/cm를 적용시켰을 때, 코발트와 세슘의 제거효율은 각각 98.9%와 96.7%로 평균 약 4.3% 제거효율이 증가했다. 그리고 세정제 농도를 0.01M로부터 0.05M로 증가시킨 후 제염실험 결과 코발트의 제거효율은 상승했지만 세슘의 제거효율은 감소하였다. 위 실험결과 개발한 수직형 동전기세정장치의 최적제염조건으로 제염시간은 20일 동안 초산 $0.01M{\sim}0.05M$을 세정제로 사용하여 동전기토양셀의 전압구배는 4 V/cm를 가하고, 2.4mL/g의 세정제를 주입하는 것이다.
인화점이 높은 합성 액체연료인 RJ-4의 제조공정 개선에 관한 연구를 수행하였다. 상용원료인 MCPD(Methylcyclopentadiene dimer)를 이용한 RJ-4 연료제조에서 헤테로폴리 텅스토인산 세슘염 촉매와 2단 열 조절반응기를 사용하여 1차, 2차 수소화 및 이성화반응이 1 단계 연속공정으로 가능함을 알 수 있었다. 또한 $AlCl_3$ 대신에 헤테로폴리산 세슘염을 이성화촉매로 사용시 exe-THDMCPD(Tetrahydrodimethylcyclopentadiene)을 얻는 속도가 더 빠르며, 생성물과의 분리가 용이하고, 폐산 발생이 없으므로 환경친화적인 공정임을 확인하였다.
우라늄 산화물의 금속전환을 위해 고온 용융염 중에서 전기화학적 환원공정에 대한 관심이 고조되고 있다. 본 공정은 우라늄 산화물뿐만 아니라 다른 악틴족 원소 산화물 및 일부 희토류원소 산화물 역시 금속으로 환원되는 장점을 가지고 있다. 이러한 금속산화물들은 독창적으로 고안된 일체형 음극 및 불활성 양극을 이용하여 금속으로 환원되며, 음극에서 발생된 산소 이온은 양극으로 전달되어 산화됨으로서 산소기체를 발생시킨다. 용융염 중에서 알칼리 및 알칼리토류 산화물에 대한 전기화학적 거동은 아직 완전히 밝혀지지 않았으며, 후행핵연료주기의 단위공정으로서 개발중에 있다. 사용후핵연료의 열 부하는 주로 세슘 및 스트론슘에 의한 것으로, LiC1 용융염 중에서 세슘, 스트론슘 및 바륨 산화물에 대한 용해 속도 및 환원전위를 고찰하였다.
투수성이 높은 토양에 대한 동전기세정 제염의 영향을 평가했다. 실험토양은 많은 모래를 함유하여 수리전도도가 높은 연구 원자로 주변부지로부터 채취했다. 세정용액의 방출속도는 제염시간 경과와 함께 감소했다. 시트릭산을 사용했을 때, 세정용액의 방출속도는 78.7 ml/day로 가장 빨랐다. 세정용액으로 초산을 사용하였을 때, 토양으로부터 코발트와 세슘의 제거효율은 가장 높은 값인 95.2%와 84.2%를 나타냈다. 동전기제염 시 발생된 토양 폐액부피는 토양세척제염시보다 1/20으로 감소했다. 반면에 동전기세정방법은 토양으로부터 코발트와 세슘 제거효율을 동전기방법 보다 각각 6%와 2%로 향상시켰다. 그러므로 동전기세정방법은 투수성이 높은 토양제염 시 좀 더 효과적이다.
다른 분율의 Cs이 포함된 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매를 제조하여 셀룰로우스의 폴리올로의 수소화분해반응를 수행하였다. 촉매의 비표면적과 Pt의 분산도는 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 Cs 함량이 증가함에 따라 증가하였다. 그러나 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 Cs의 함량이 변함에도 불구하고 비슷한 폴리올 수득률을 보였다. Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 반응 활성은 Ni/W/SBA-15와 두 가지의 복합촉매(Pt/AC+$H_3PW_{12}O_{40}$과 Pt/AC+$Cs_{3.0}PW_{12}O_{40}$)와 비슷하였다. 이 반응을 진행하는 동안 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매로부터 헤테로폴리 음이온이 침출되는 것을 확인하였다.
본 연구는 $H_2O_2$가 함유된 ($Na_2CO_3-NaHCO_3$) 혼합 탄산염 계에서 사용후핵연료를 산화용해할 시 U과 함께 공용해 되는 Cs, Te, Tc, Mo 등의 핵분열생성물로부터 Cs과 Tc의 선택적 침전 제거 거동을 규명하였다. Cs과 Tc은 각각 장수명 핵종으로 지하에서의 빠른 핵종 이동성과 고방열성 등으로 최종 처분 시 처분 환경을 저해하는 핵종으로 처분 안전성 제고 측면에서 이들의 제거는 중요한 과제 중의 하나이다. Cs과 Re (Tc 대용원소)의 선택적 침전제로는 각각 NaTPB, TPPCl를 선정하였으며, NaTPB에의한 Cs 침전 및 TPPCl에 의한 Re 침전 모두 5분 이내로 매우 빠르게 이루어졌으며, 온도를 $50^{\circ}C$, 교반속도를 1000 rpm 까지 증가시켜도 이들의 침전 속도에는 별 영향이 없었다. NaTPB 침전 및 TPPCl 침전에 있어 가장 중요한 요인은 침전 용액의 pH 이며, 특히 TPPCl에 의한 Re의 선택적 침전의 경우 낮은 pH 에서 Mo가 Re과 공침되므로 pH 9 이상에서 수행하는 것이 효과적이다. 그리고 [NaTPB]/[Cs] 및 [TPPCl]/[Re]의 몰 농도 비 1 이상에서 Cs 및 Re을 각각 99% 이상 선택적으로 침전 제거할 수 있었다.
연구는 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액의 숙성시간에 따른 안정성을 U의 산화 용해액, Cs/Re의 선택적 침전 여과액 및 U의 산성화 침전 여과액으로 구분하여 검토하였다. 숙성시간에 따른 산화 용해액 내 조성 변화는 거의 없었으며, Cs/Re의 선택적 침전에도 아무 영향이 없이 산화 용해액으로부터 순차적으로 Re과 Cs의 침전제거가 가능하였다. 그러나 U의 산성화 침전에서는 산화 용해액이나 Cs/Re의 선택적 침전 여과액을 장시간 동안 숙성시킬 경우 U이 uranyl peroxocarbonato complex에서 uranyltricarbonate로 일부 전환되어 U의 침전회수를 감소시켰다. 그러므로 99% 이상의 U을 회수하기 위해서는 산화 용해액 및 Cs/Re의 선택적 침전 여과액의 숙성시간을 각각 7일 이내에서 처리하는 것이 효과적이다. 그리고 SF 의 산화/용해${\rightarrow}$Cs과 Re(/Tc)의 선택적 침전${\rightarrow}$ U의 산성화 침전 등을 순차적으로 수행하여, 산화/용해에서는 대부분의 U과 FP 중 일부가 함께 용해 되었으며, 함께 용해된 FP 중 Re과 Cs은 각각 TPPCl 및 NaTPB로 99% 이상을 침전제거할 수 있었다. 그리고 산성화 (pH 4) 침전에서는 U을 거의 100% 침전회수 하여 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액에서 침전법으로 SF로부터 U 만의 회수 타당성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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