김치산업에서 원재료의 염적공정중에 발생하는 폐염적수를 처리하여 염적공정에 재사용하는 새로운 시스템을 개발하였다. 관형 정밀여과막을 사용한 본 연구에서 막오염의 감소와 높은 막투과유속의 유지를 위하여 산역세척과 투과수역세척이 도입되었고 대상이 되었던 세공크기가 비슷한 4종류의 막(Carbosep M14, Membralox Z100, Membralox A200, Microdyne MD020TP 2N)에 대하여 역세척의 효율이 각각 다르게 나타났다. 특히 지르코니아 재질의 막 표면과 탄소재질의 지지체로 이루어진 Carbosep M14 세라믹막은 투과수역세척시에 역세척을 하지 않았을 때 보다 오히려 투과유속이 감소하는 특이한 현상이 관찰되었고 이러한 역세척 효율의 차이의 원인을 규명하기위한 연구가 진행되었다. 4종류의 막에 대하여 전처리된 폐염적수의 여과시 진행되는 막오염 메카니즘을 알아보기 위하여 문헌에서 잘 알려진 4가지의 여과모델식을 적용하여 보았고 직렬여과저항모델을 이용하여 여과저항을 세분하여 측정하였다. 모델식의 적용결과 역세척의 효율이 좋은 3종류의 막에는 막표면의 케이크형성이 주된 투과유속의 감소원인임을 알아내었고 carbosep M14 막은 용존유기물의 비가역적인 흡착과 세공막힘이 주된 원인임을 알 수 있었다.
최근 음용수를 위한 UF, MF 막의 적용이 증가하고 있다. UF/MF 막은 재래식 수처리 공정에 비하여 원수 수질 변화에도 안정적인 운전이 가능하고 부지 면적이 작으며 자동화 운전이 가능하다는 장점을 가지고 있다. 현재 대부분의 UF/MF 막시설은 고분자 막을 사용하고 있다. 최근 세라믹 막은 고분자막에 비하여 경쟁력이 있다고 알려지고 있다. 세라믹 막은 높은 투과유량과 약품세정 빈도가 작으며 막의 수명 또한 길어 최근 적용 사례가 증가하고 있다. 따라서 본 연구는 MF 세라믹 막 pilot plant를 완속모래여과 정수장에 적용하였다. 본 연구에 사용된 세라믹 Pilot plant는 3개의 계열이 있으며, 각 계열별로 원수와 모래 여과수를 막의 유입수로 각각 사용하였다. 또한 세라믹 막 공정의 최적화를 위하여 전처리 응집공정으로서 PACl 응집제를 사용하였다. 그리고 화학세정(Chemical Enhanced Backwashing, CEB)은 황산 (500 mg/L)과 차아염소산 (200 mg/L)을 1.5일에 1번씩 모든 계열에 주입하여 이루어졌다. 본 연구 결과 세라믹 막 공정의 전처리 응집공정에서 최적의 응집제 사용은 막의 유입수로 원수와 모래 여과수에 대한 막의 flux를 크게 증가시켰다. 또한 본 연구에서 사용된 최적 응집제 주입량에서 차압상승률은 원수(25 mg/L)의 경우 2.173 kPa/cycle이며, 모래 여과수(5 mg/L)의 경우 0.301 kPa/cycle으로 나타났다.
본 연구에서는 고급산화공정에서 촉매제로 사용되는 산화철 나노입자를 세라믹 멤브레인 표면에 부착하여 오존 산화 공정과 연계 처리가 가능한 반응성 세라믹 멤브레인을 합성하고, 이를 이용한 하이브리드 세라믹 멤브레인 시스템(일원화된 오존-멤브레인 시스템)을 통해 자연유기화합물에 의한 막 오염 제어 특성을 평가하였다. 디스크 형태의 알루미나 정밀여과 및 한외여과 세라믹 멤브레인에 소결법을 사용하여 산화철 나노입자를 부착하였으며, 산화철 나노입자 양에 따른 반응성 세라믹 멤브레인의 특성을 분석하였다. 주사전자현미경(SEM) 분석을 통해 세라믹 멤브레인 표면 위에 산화철 나노입자 층이 형성되었음을 확인할 수 있었고, 부착된 산화철 나노입자의 크기는 대략 50 nm임을 확인할 수 있었다. 반응성 세라믹 멤브레인과 기존 세라믹 멤브레인의 막 투과 성능(Pure water permeability) 비교 실험 결과 큰 차이를 보이지 않았는데, 이는 반응성 세라믹 멤브레인 표면에 형성된 산화철 나노입자 층이 멤브레인의 투과 유량에 큰 영향을 끼치지 않음을 확인할 수 있었다. 하이브리드 세라믹 멤브레인 시스템을 통한 자연유기화합물의 막 오염(Fouling) 및 막 오염 회복(Fouling recovery) 실험을 통해, 반응성 세라믹 멤브레인을 사용한 시스템이 산화철 나노입자와 오존과의 반응을 통해 생성된 수산화라디칼이 보다 효율적으로 자연유기화합물을 분해하여 막 오염을 저감하는 것을 확인할 수 있었다. 또한 원수와 처리수 내의 자연유기화합물 분석을 통해, 반응성 세라믹 멤브레인 시스템이 보다 효과적으로 자연유기화합물의 방향성 성분 감소, 고분자량 비율 감소, 소수성 성분 감소 등을 통해 막 오염을 제어함을 확인할 수 있었다.
기계적, 열적 강도가 우수한 무기막과 다양한 기능성을 가질 수 있는 유기막의 결합에 관하여 그동안 많은 연구가 진행되어왔다. 무기막은 높은 열적, 기계적 안정성을 가지고 있기 때문에 지지체로써 큰 이점을 가지고 있으며, 고분자를 비롯한 유기막은 그 다양성과 응용성에 있어 장점을 가지고 있다. 이에 본 연구는 지지체로써 물성이 뛰어난 세라믹막의 표면에 다양한 유기 기능기를 가지는 실란화합물을 그래프팅 방법을 통하여 도입하여 유-무기 혼성막을 제조하고 표면 특성의 변화를 살펴보고자 하였다.(중략)
단일챔버 미생물연료전지에 분리막으로 세라믹막과 나피온막을 적용하여 전기발생특성을 분석함으로써 세라믹막의 적용가능성을 구명하고자 하였다. 또한 환원전극으로서 백금촉매가 도포된 탄소천과 일반 탄소천을 사용하여 백금촉매 효과 및 전기발생특성을 비교하였다. 회분식 실험에서 전기발생특성이 가장 안정적인 것은 acetate를 기질로 사용하였을 때였다. Formate는 전기발생특성이 acetate보다 다소 높았으나 불안정하였고 propionate와 butyrate는 acetate에 비하여 전기발생량이 상대적으로 낮았다. 환원전극으로서 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천과 일반 탄소천을 비교한 결과 백금촉매가 도포된 탄소천의 전력발생량이 일반 탄소천에 비하여 1.2배 높게 나타났지만 약 5배 정도 비용 차이가 있음을 고려하면 미생물연료전지의 적용에 있어 효율성과 경제성은 함께 고려되어야 할 것으로 판단된다. 분리막으로서 세라믹막과 나피온막을 적용한 미생물 연료전지에서 발생한 평균 전압은 합성폐수를 이용한 실험에서 각각 $523.67mV{\pm}49.41mV$, $424.09mV{\pm}79.95mV$이었다. 미생물연료전지에 분리막으로 세라믹막과 나피온막을 적용하여 전력발생 및 유기물제거효율을 비교한 결과, 세라믹막이 나피온막의 대안이 될 수 있음을 확인하였다.
세라믹 소재는 고분자 나노섬유 분리막과 비교하여 우수한 열안정성과 고투과 물성을 가짐으로써 지난 10여 년간 많은 주목을 이끌어왔다. 최근 들어 높은 다공도와 유량을 가지는 세라믹 섬유 분리막이 금속 산화물을 이용하여 주로 전기방사법에 의해 제조되어 왔는데, 이러한 세라믹 분리막의 제조 단가를 감소하며 성능을 향상시키기 위해 나노섬유의 선택층을 가지는 세라믹 분리막들이 전기방사 공정과 개질 과정을 통해 개발되었다. 본 리뷰에서는 최근 수년간 세라믹 섬유 분리막의 개발을 위한 연구 동향에 대하여 정리하였다.
수소 분리막의 적용 분야는 석탄가스, 천연가스, 메탄가스 혼합기체이며, 고온/고압 및 수소농도가 낮은 혼합기체에서 고순도의 수소를 제조하는 곳이다. 특히 치밀질 세라믹 멤브레인은 고온에서 가스화한 석탄가스나 차세대의 쓰레기 처리 기술인 가스화 용융처리에서 생긴 고온가스로부터 고순도의 수소를 분리할 수 있다. 분리한 수소는 고온을 유지하기 때문에 연료전지 발전에 최적이다. 종래의 연료전지는 발전을 위해서 수소의 가열이 필요했으나 이것이 불필요하게 되어 발전 전체의 효율이 향상된다. 석유화학 산업에서 발생하는 혼합기체에서 수소를 분리하여 사용하고 남은 기체는 연료로 재사용할 수 있다. 분리막의 재질로는 고분자계가 개발되고 있으며 고분자 지지체에 백금이나 로듐과 같은 촉매를 코팅하는 방법이다. 이는 기공의 제어가 용이하고 대량생산이 가능한 장점이 있지만 고온에서 사용이 불가능하고 입자상 물질에 의해 분리막의 손상이 문제가 되고 있다. 이에 비해 치밀질 세라믹 멤브레인은 세라믹의 특성에 의해 고온 및 고압에서도 적용이 가능하며, 실온이나 저압의 조건에서도 적용이 가능한 특징을 가진다. $900^{\circ}C$의 고온에서 적용시 세라믹 멤브레인에는 특성열화가 없어 수명이 긴 장점을 가지게 된다. 수소가 포함되어 있는 기체에서 수소 만을 분리하는 방법은 흡착이나 분리막을 이용하는 방법이 일반적이며 흡착에 의한 방법은 일부 실용화가 진행되고 있다. 고효율의 수소를 분리하는 방법으로 분리막을 이용하는 방법이 있다. 현재 치밀질 수소 분리막의 연구는 외국(미국, 일본 등)에서도 초기 연구 단계이다. 국내에서도 이런 연구가 선행되어 외국과의 기술 격차를 줄이고 에너지 자원에 대한 확보가 필요하기 때문에 이 연구가 수행되었다. 치밀질 멤브레인의 소재로는 proton 및 전자전도가 가능한 소재로서 Ba-Ce-Y계를 기본조성으로 하여 내구성과 전기전도도를 향상시키기 위해 Ca, La, In, Yb를 치환하였다. 제조한 재료의 물리화학적 특성을 평가하였고, 수소여과 장치를 이용하여 여과 효율을 평가하였다.
리튬이온전지의 에너지밀도가 지속적으로 높아지고 사용환경이 가혹해지고 있지만, 전지의 안전성은 타협할 수 있는 특성이 아니다. 특히, 더 높은 에너지밀도 확보를 위해 고용량 전극 소재 개발과 함께 분리막 원단 뿐만 아니라 세라믹 코팅층의 두께 및 무게의 박막화와 경량화가 동시에 요구되고 있다. 그 중, 기존 슬러리 코팅 방식을 증착 방식으로 대체하는 기술이 주목받고 있으며, 분리막의 내열성 확보를 위해 도입된 수 ㎛ 수준의 세라믹 코팅층을 nm 수준으로 박막/경량화 하면서도 동등의 내열성을 확보하는 시도가 진행되고 있다. 증착법으로 제조된 세라믹 코팅 분리막은 리튬이온전지 에너지밀도를 크게 증가시킬 수 있는 효율적인 방법이지만, 균일한 물성의 세라믹 코팅 분리막을 제작하기 위해서는 증착 공정 중 온도를 제어해야 하며, 생산속도와 공정비용을 기존 슬러리 코팅 수준으로 떨어뜨려야 하는 현실적 문제가 존재한다. 그럼에도 불구하고, 분리막 원단 대비 두께 및 무게 증가가 거의 없다는 점에서는 전지의 고에너지밀도 달성에 필요한 매력적인 접근법임은 분명하다. 본 총설에서는 세라믹 증착 코팅에 사용되고 있는 세 가지 방법인 1) 화학적 기상 증착법, 2) 원자층 증착법, 그리고 3) 물리적 기상 증착법으로 제조된 세라믹 코팅 분리막을 소개하고자 한다. 각 증착법의 원리와 장/단점을 설명하고, 제조된 세라믹 코팅 분리막의 물리적, 전기화학적 특성 및 전지의 성능 변화를 비교 분석하였다. 또한, 소재 관점에서 금속 또는 유기물질이 코팅된 초박막 코팅 분리막의 기술 동향도 소개하였다.
팔라듐 분리막은 수소에 대한 선택적 투과성능이 우수하여 수소의 분리 정제와 막반응기에 많이 이용된다. 무전해 도금법에 의해 팔라듐을 다공성 세라믹막 표면위에 도금하고 내구성을 향상하기 위한 후처리로서 사염화 티탄($TiCl_4$)을 이용한 에칭으로 팔라듐-세라믹 복합막을 제조하였다. 제조된 팔라듐-세라믹 복합막을 막반응기로 이용하여 수성가스전환반응에 적용하였으며, 여러 가지 실험 변수에 따른 CO 전환율을 조사하였다. 막반응기를 사용하지 않은 전통적인 반응기와 비교한 결과, 적정조건에서 막반응기의 CO의 반응전환율이 20~25% 이상 향상되었다. 막반응기에서의 수성가스반응은 120 h의 운전 결과, CO의 반응전환율이 변함없이 안정적으로 유지되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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