상압의 유동층반응기 (0.1 m-i.d x 1.6 m-high) 에서 호주탄을 수증기와 공기를 사용하여 가스화 하였다. 또한 반응기에서 촉매효과를 고찰하기 위해 $K_2$SO$_4$+Ni(NO$_3$)$_2$ 촉매를 호주탄에 담지하여 가스화반응을 수행하였다. 생성가스조성, 생성가스량, 탄소전환율, cold gas efficiency 및 발열량 등에 대한 유동화속도 (2~5U$_{mf}$), 반응온도 (750~90$0^{\circ}C$), 공기/석탄 비 (1.6~3.2), 수증기/석탄 비 (0.63~l.26)의 영향을 조사하였다. 탄소전환율, 생성 가스량, 생성가스 발열량 및 cold gas efficiency 는 유동화속도와 반응온도의 증가에 따라 증가하였다. 공기/석탄 비가 증가함에 따라 탄소전환율과 생성가스량 및 cold gas efficiency 는 증가하지만 생성가스 발열량은 감소하였다. 수증기/석탄 비의 증가에 따라 발열량, cold gas efficiency 및 생성가스량은 증가하였으며, 탄소 전환율은 거의 일정하였다. 촉매 가스화반응에서 유동화속도, 반응온도, 공기/석탄 비 및 수증기/석탄 비의 증가에 따라 탄소 전환 율, 생성가스량, 생성가스 발열량 및 cold gas efficiency 는 크게 향상됨을 알 수 있었다.
석탄가스화기는 IGCC의 핵심으로서 석탄을 고온에서 열분해 연소 및 가스화하여 연료가스인 저/중열량 가스(CO,H$_2$)로 전환하는 장치이며, Texaco,Destec 및 Shell 등 분류층 가스화기가 발전용으로서 개발중에 있다. 전력연구원에서는 가압분류층 가스화기(Pressured Drop Tube Furnance)를 이용하여 석탄의 가스화 특성을 연구하고 있다. 석탄가스화 공정은 탄종과 운전조건에 따라 그 반응 특성의 편차가 매우 심하고 가스화 특성 실험시 탄종이 자국위주로 되어 있어 우리나라에 많이 수입되는 석탄에 대한 가스화특성에 대한 정보가 많지 않다. 따라서 본 연구는 상용가스화기의 운전조건을 모사한 분위기하에서 석탄가스화 특성을 결정하는 것이 목적이며, Adaro탄을 대상으로 15기압 가압하에서 반응온도 140$0^{\circ}C$, 산소/석탄비 0~l.5, 석탄입자 45~63$mu extrm{m}$, 그리고 석탄 공급율은 6g/min으로 실험조건을 주어 산소/석탄비 변화시 탄소전환율 및 냉가스효율에 대한 석탄가스화 반응 특성을 평가하였다.(중략)
본 연구에서는 이산화탄소와 석탄을 사용하여 합성가스 CO를 생산하는 실험을 수행하였다. CO 합성특성은 KOH 촉매를 사용한 화학적 활성화 방법에 의해 조사되었으며, 제조공정은 $CO_2$ 전환반응에서 석탄과 활성화 촉매 비율, 가스 유량과 반응온도 등과 같은 실험변수들을 분석함으로서 최적화되었다. KOH 촉매를 사용하지 않은 경우, 반응온도 $950^{\circ}C$와 $CO_2$ 유량 300 cc/min에서 65% $CO_2$ 전환율을 얻었으며, 반면에 촉매를 사용한 경우 같은 반응조건에서 98.1%의 전환율을 얻었다. 석탄의 활성화촉매 반응물의 비(석탄 : KOH = 4 : 1)가 다른 반응물 비에 대해 더 좋은 $CO_2$ 전환율과 CO 선택도 보여줌을 알 수 있었다.
석탄의 탄종별 열분해 생성물은 석탄가스화기의 뮬레이션 기법의 첫 번째 단계이며 이러한 탄종별 생성물 예측은 가스화기의 성능, 즉 가스화기 출구 가스조성, 탄소전환율, 냉가스 전환율등을 예측하는데 있어 가장 기본적이고 중요한 절차이다. 본 논문에서는 석탄가스화기내 열분해 과정을 모사할 수 있도록 석탄 성상과 가스화기 운전압력에 따라 탄종별 고온고압 열분해시의 생성물을 정량적으로 계산하는 방법을 제시하였다. Merrick(1983)의 방법을 기반으로 석탄의 성상(공업/원소분석치), 가스화기 운전압력과 몇가지 상관관계식으로부터 고온고압하 열분해 생성물을 계산하는 방법이며 이를 프로그램화하여 가스화기 시뮬레이터용 모듈로 구성할 수 있도록 하였다. 또한, 국내 수입 5개 탄종에 대하여 열분해 생성물의 조성을 구하였으며 이를 상용 열분해모델의 결과와 서로 비교하였다. 열분해 생성물 조성의 분포는 다른 상용 프로그램 결과와 부합하였으며 생성물의 발열량도 원탄의 발열량과 적합한 결과를 보여주었다.
본 실험에서는 상압 유동층 반응기 (0.1 m-1.D x 1.6 m-high) 에서 호주탄의 가스화반응 특성을 공기와 스팀을 사용하여 살펴보았다. 유동화 속도 (2-5 u$_{mf}$), 공기/석탄비(1.6-3.2), 스팀/석탄비 (0.63-1.26), 그리고 반응 온도 (750 - 90$0^{\circ}C$) 가 생성 가스의 조성, 발열량, 수율 및 탄소 전환율에 미치는 영향을 고찰하였다. 입자 비산속도는 유동화 속도가 증가함에 따라 증가하였으나, 층온도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내었다. 생성가스의 발열량 및 탄소 전환율 그리고 가스 수율은 유동화 속도 및 층 온도가 증가함에 따라 증가하였으나, 발열량은 공기/석탄비가 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내었다.
석탄의 수소가스화 반응에 따른 합성천연가스(substitute natural gas, SNG) 제조 특성을 고찰하기 위하여 연속식 lab-scale 분류층 수소가스화기(지름 : 0.025 m, 높이 : 1.0 m)를 이용하였다. 수소가스화 시스템은 고압 가스 주입부, 석탄 주입시스템, 분류층 수소가스화 반응기, 미반응물 분리장치로 이루어졌다. 실험은 반응온도 $600{\sim}800^{\circ}C$, 수소/석탄비 0.2~0.4, 석탄주입량 0.8~2.5 g/min의 범위에서 수행되었다. 6종류의 석탄시료를 사용한 실험결과로부터 반응온도가 증가하면 메탄화에 의한 탄소 전환율은 증가하였지만 증가하는 경향은 석탄의 종류에 따라서 각각 다르게 나타났다. 또한 수소/석탄비가 증가할수록 탄소 전환율이 증가하는 반면, 메탄농도는 감소함을 보였다. 석탄 시료 중에 포함된 탄소함량이 증가할수록 탄소 전환율이 증가하였으며, 석탄중 휘발분 함량이 35 wt%일 때 최대의 탄소전환율을 얻을 수 있었다.
석탄가스화로부터 얻어진 합성가스는 CO, $H_2$가 주성분으로, 그 자체를 연료로 사용하여 발전을 하거나 또는 적절한 정제, 분리 및 합성을 통해 다양한 원료물질을 생산할 수 있다. 이러한 석탄의 청정 사용 기술은 최근의 에너지 분야에서 많은 관심을 불러일으키고 있는 고유가 현상 및 석유자원 고갈에 대비할 수 있는 현실적인 방법의 하나로 여겨지고 있다. 석유를 대체할 에너지원으로서 석탄을 이용하는 다양한 응용 방법 중의 하나로 가스화 반응을 통해 발생하는 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정을 들 수 있는데, 이는 석탄 등의 고체 시료를 이용하여 메탄이 주성분인 연료가스를 생산하는 것이다. SNG(Synthesis Natural Gas 또는Substitute Natural Gas)는 합성천연가스 또는 대체천연가스로 불리어지는데 주로 석탄의 가스화를 통해 얻어진 합성가스(syngas 또는 synthesis gas)인 CO, $H_2$를 촉매에 의한 합성반응을 통해 얻을 수 있다. SNG 합성 반응(메탄화 반응)은 보통 수성가스 전환 공정과 가스 정제 공정을 거친 합성가스를 $CH_4$로 전환하는 것으로 석탄을 이용한 SNG 제조 공정에서 가장 핵심 공정인 메탄화 반응은 높은 발열반응으로 주로 니켈 촉매를 사용하며 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 반응이 이루어진다. SNG 합성 반응은 공급되는 합성가스의 조성($H_2$/CO 비), 공급되는 합성가스의 유량과 반응기에 충진된 촉매의 부피와의 관계를 나타낸 공간속도, 반응온도 등의 조건에 따라 반응 특성이 달라질 수 있다. 가스화 반응을 통해 생성되는 합성가스를 이용한 SNG 합성반응(메탄화 반응)의 특성을 파악하기 위하여 Lab-scale 규모의 고정층 반응기를 이용하여 Ni 함량이 다른 2종류의 촉매를 대상으로 반응온도 및 압력에 따른 CO 전환율, $CH_4$ 선택도, $CH_4$ 생산성 변화를 파악하였다. 실험 결과 반응기의 온도가 350도 이상의 조건에서 CO 전환율은 99.8%이상, $CH_4$ 선택도는 90.7%이상으로 나타났으며, 공간속도가 2,000 1/h 이상의 조건에서는 $CH_4$ 생산성이 500 ml/g-cat, h을 만족하였다.
본 연구에서는 순간 고온식 tubing-bomb reactor를 사용하여 Alaska산 아역청탄과 폴리프로필렌(PP)의 공동액화시 상승효과 및 특성을 분석하고자 하였다. 석탄과 PP의 조성 및 수소공여용매의 양을 변화시켜가며 공동액화시와 각 물질의 단독액화를 비교시 상당한 상승효과를 파악할 수 있었다. 즉, 43$0^{\circ}C$ 및 45$0^{\circ}C$에서 30분간(석탄 2g+PP 2g)을 tetralin 4ml와 함께 공동액화시 단독액화에 비해 각각 20.0, 11.6%의 상승효과를 가져왔다. 한편, GC 분석 결과 PP액화시 tetralin으로부터 수소공여가 이루어지지 않은 것으로 밝혀졌으며 석탄 단위질량액화시 tetralin의 naphthalene으로 전환량은 0.70~0.83으로 나타났다. 또한 decalin 추출로 공동액화시 석탄과 PP 각각의 전환율을 구하여 석탄 또는 PP 단독액화시의 액화율과 비교한 결과, 43$0^{\circ}C$에서 석탄혼합물 대 tetralin의 비가 1:1인 조건에서 20% 상승효과는 PP의 액화율 상승이 주도한 것으로 나타났으며 석탄이 PP분해시 촉매 효과를 나타내는 것으로 해석되었다.
석탄가스화 복합발전(IGCC)은 석탄을 가스화하고 가스화된 연료를 사용하여 전기를 생산하는 기술로 기존의 석탄 전환 기술에 비해 전환율이 높고 환경 영향이 적은 것으로 알려져 있다 특히 우리나라와 같이 전력 생산 분야에서 석탄 화력의 비중이 높은(2001년 6월 기준, 29.6%, 한전통계자료)나라에서 급격히 강화되는 석탄 화력 발전 방식에 대한 오염물 배출량 제한에 대처하기 위해 기존 석탄 화력의 대안으로 석탄가스화 복합발전이 부각되고 있다. 본 연구에서는 국내 도입이 임박한 IGCC상용설비를 대상으로 한 시스템 설계 연구를 수행하였다. 분류층 가스화 공정을 채용한 2가지 종류의 IGCC시스템으로, 고효율 IGCC와 저비용 IGCC에 대해 시스템 연계 최적화를 고려하여 시스템을 설정하였다. 각 시스템에 대해 AspenPlus등을 사용한 시스템 시뮬레이션 모델을 개발하고 성능 계산을 수행하였으며 특히 저비용 IGCC 시스템에 대해서는 시스템 옵션 스터디와 공기 추출율에 따른 민감도 분석을 수행하였다. 열성능 계산 결과 고효율 IGCC 시스템의 효율이 42.6%(HHV, Net)으로, 저비용 IGCC 시스템에 75% 공기 추출율을 적용한 경우 40%(HHV, Net)으로 나타났다.
석탄 직접연소의 신기술인 Cyclone 연소기술은 환경오염저감 기술증의 하나로서, 고온 연소로 인해 회분이 연소실 내부에서 용융, 제거된 후 고온의 청정연소가스만 보일러로 유입된다. 또한 연소기의 fuel-rich 연소조건하에서 생성된 고온의 불완전연소가스는 보일러 입구에서 충분한 재연소공기를 공급함으로서 완전연소시킬 수 있으므로 적은 시설투자 비용으로 기존 오일이나 가스용 보일러를 석탄용으로 전환이 용이할 뿐만 아니라 이러한 다단 연소방식을 채택하여 NOx 제어도 가능하다는 이점이 있다. Cyclone 연소기술의 개발은 석탄의 청정연소 뿐만 아니라 그 기술을 토대로 석탄가스화, MHD 발전, 가연성 폐기물 소각등에도 활용할 수 있다. 따라서 국내 기술자립을 위해 실험용 Cyclone 연소기를 설계, 제작 및 연소실험을 수행한 결과, Peco-semi탄을 연료로 공급량 약 30 kg/hr, 공기비 약 1.0 일 때 탄소전환율은 약 95% 이며 회분제거율은 약 70%임을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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