서브파장 나노구조는 점진적으로 변화하는 굴절률을 이용하여 반사율을 줄이고 투과율을 증가시킴으로써 광전자소자 분야에서 많이 응용되고 있다. 최근에는 서브파장 나노구조 제작의 용이함을 위하여 polydimethylsiloxan (PDMS) 스탬프와 UV 경화폴리머를 사용하여 반사방지막을 제작하는 연구가 활발히 진행되고 있다. PDMS는 높은 내구성, 낮은 표면 에너지 등의 특성을 가지고 있으며, UV 경화폴리머는 저온에서 빠른 경화, 높은 투과성 등의 장점을 가진다. 본 연구에서는 서로 다른 주기의 서브파장 구조를 갖는 PDMS 스탬프를 제작하였고, 이를 이용한 반사방지 구조 응용을 통해 제작된 나노구조의 구조적, 광학적 특성을 분석하였다.
글래스(glass), 폴리머 또는 쿼츠와 같은 투명기판은 렌즈, 디스플레이, 광검출기, 광센서, 발광다이오드 및 태양전지와 같은 광 및 광전소자 분야에서 널리 사용되고 있다. 이러한 소자들의 경우, 광추출 또는 광흡수 효율을 향상시키는 것이 매우 중요하다. 그러나 투명기판의 경우, 약 1.5의 굴절율로 인해 표면에서 4% 반사가 발생되는데, 이러한 광학적 손실은 소자의 성능을 저하시키는 원인이 된다. 따라서, 글래스와 공기 경계면에서 발생되는 광손실을 줄이기 위한 효율적인 무반사 코팅이 필요하다. 최근, 우수한 내구성 뿐만 아니라, 광대역 파장 및 다방향성에서 무반사 특성을 보이는 서브파장 주기를 갖는 나노구조(subwavelength structures)의 형성 및 제작 공정에 관한 연구가 보고되고 있다. 이러한 나노구조는 경사 굴절율 분포를 가지는 유효 매질을 형성하기 때문에 투명기판 표면에서의 Fresnel 반사로 인한 광손실을 줄일 수 있다. 또한, 무반사 서브파장구조를 형성하기 위한 패터닝 방법으로, 간단/저렴하고 대면적 제작이 용이한 열적 응집 공정을 이용한 자가정렬된 금속 나노입자 형성 기술이 널리 사용되고 있다. 따라서 본 실험에서는 열적 응집현상에 의해 형성된 비주기적 금 나노입자 식각 마스크 패턴 및 유도결합 플라즈마 장비를 이용하여 글래스 기판 위에 무반사 서브파장 나노구조를 제작하였다. 금 나노패턴 및 제작된 글래스 서브파장 나노구조의 식각 프로파일은 주사전자현미경을 사용하여 관찰하였으며, UV-Vis-NIR 스펙트로미터를 사용하여 빛의 투과율을 측정하였다. 또한, 제작된 샘플들에 대해서, 표면 접촉각 측정 장비를 이용하여 표면 wettability를 조사하였다.
본 연구에서는 열처리(Thermal Dewetting Process)와 빗각 증착(Oblique angle deposition)을 이용하여 비주기 서브파장 구조물을 마이크로 렌즈 형태의 유리 기판 상부에 제작하였다. 먼저 $2{\times}2cm2$ 크기의 유리 기판에 기존 리소그래피 공정으로 원기둥 형태의 감광액을 형성한다. 이후 Hot-plate로 $180^{\circ}C$에서 90초간 열을 가해 지름이 $20{\mu}m$인 반구형태로 변형시킨 뒤 반응성이온식각 공정을 진행하여 마이크로 렌즈를 제작한다. 렌즈의 표면에 나방 눈 구조를 형성하기 위해 전자빔 증착으로 15nm의 은 박막을 쌓은 뒤 $500^{\circ}C$에서 1분간 열처리 공정을 진행하였다. 열이 가해졌을 때 은 박막은 표면자유에너지를 최소화하기 위해 나노 크기의 덩어리진 입자 형태로 변화한다. 여기서 형성되는 나노입자의 크기가 렌즈 표면 중심에서 가장자리로 갈수록 작아진다는 것을 주사전자현미경을 통해 확인하였다. 증착 각도가 증가할수록 열처리 공정 후의 은 나노입자의 크기가 점점 작아진다는 것을 검증하기 위해 은 박막의 증착 각도를 $0^{\circ}$, $35^{\circ}$, $55^{\circ}$, $70^{\circ}$로 증착 후 열처리 공정을 진행하여 확인하였다. 비스듬하게 증착되어 형성된 박막은 다공형태로 낮은 밀도를 가지는데 이는 박막 두께 감소를 일으킨다. 따라서 증착 각도가 증가할수록 열처리 공정 후의 은 나노입자의 크기는 점점 작아진다. 이후 은 나노입자를 마스크로 하여 다시 반응성이온식각 공정을 진행하였으며 식각 후 나머지 은 나노입자들은 HNO3용액에서 1분간 처리하여 제거하였다. 제작된 구조물의 평균 직경과 크기는 각각 ~220nm 및 ~250nm인 것으로 확인하였다. 위와 같은 공정을 통해 다양한 크기를 가진 비주기 서브파장 구조물을 제작할 수 있다. 구조물의 주기가 파장 길이보다 짧을 경우 분산이 최소화되며 넓은 파장 대역에서 무반사 효과를 얻을 수 있다. 이 공정은 마스크를 통한 리소그래피의 한계를 극복할 수 있으며 여러 곡면형 표면에 적용가능한 장점이 있다. 또한 프리즘, 렌즈, 광섬유와 같은 광소자의 광투과율을 향상시키는데 이용될 수 있다.
갈륨비소(GaAs)는 수직공진표면방출레이저, 발광다이오드, 태양전지 등과 같은 광전소자에 널리 사용되는 물질이다. 그러나 높은 굴절률을 갖는 갈륨비소는 표면에서 30% 이상의 반사율을 갖기 때문에 광손실로 인해 소자의 성능이 저하된다. 따라서 표면 Fresnel 반사율을 낮출 수 있는 효율적인 반사방지막이 필요하다. 최근, 열적 불일치, 물질 선택, 접착력 저하의 단점을 가지고 있는 기존 다중박막을 대체하는 생체모방 서브파장 나노구조가 활발히 연구되고 있다. 이러한 구조는 공기(air)부터 갈륨비소까지 선형적인 유효굴절률 분포를 갖는 유효 단일박막과도 같기 때문에 소자 표면에서의 광손실을 줄일 수 있다. 더욱이, 자연계의 나방의 각막과 나비의 눈의 구조 형태를 모방한 반도체 생체모방 복합 눈(compound eye)은, 즉 마이크로 렌즈모양과 서브파장 나노격자구조의 복합적 형태, 표면에서 우수한 반사방지 특성을 나타낸다. 본 연구에서는, 포토리소그래피와 유도결합플라즈마 식각법을 이용하여 GaAs 기판 표면에 마이크로 렌즈 모양의 패턴을 형성한 후, 스핀코팅을 이용하여 나노 크기를 갖는 실리카 구를 도포하여 건식 식각함으로써 복합 눈 구조를 갖는 갈륨비소 반사방지막을 제작하였다. 제작된 샘플의 표면 및 식각 형상은 전자현미경(scanning electron microscope)을 사용하여 관찰하였으며, UV-vis-NIR spectrophotometer를 사용하여 반사율을 측정하였다.
발광다이오드, 태양전지, 광센서, 바이오센서, 나노발전기 등을 포함한 여러 종류의 광전자 소자들의 성능을 향상시키기 위한 새로운 기술적 시도들이 제안되어 왔다. 반도체기반 나노구조는 넓은 표면적과 독특한 특성을 가지고 다양한 기능성의 부여가 용이하며, 주로 나노패턴형성 및 식각에 의한 top-down 방법과 성장/합성에 의한 bottom-up 방법들에 의해 제작되어 왔다. 최근, 단순성, 저비용 공정을 바탕으로 소자 표면상에 나노구조를 형성하여 성능을 개선하기 위한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 또한 다층박막을 통한 무반사 코팅을 대체할 수 있는 moth-eye 효과를 이용한 생체모방형 서브파장 무반사 나노구조에 대한 관심이 증가하고 있다. 본 발표에서는 실리콘, 화합물, 산화물을 포함한 반도체 나노구조들의 설계 및 제작을 통해 구조적, 광학적 특성을 측정, 분석하고 이들의 다양한 광전자소자 응용에 대한 연구결과를 발표하고자 한다.
실리콘은 광센서, 태양전지, 발광다이오드 등 광소자 응용 분야에서 널리 사용되고 있는 물질이다. 그러나 실리콘의 높은 굴절율(n~3.5)은 표면에서 약 30% 이상의 Fresnel 반사를 발생시켜 소자의 효율을 감소시키는 원인이 된다. 따라서, 반사손실을 줄이기 위해서는 실리콘 표면에 효율적인 무반사 코팅을 필요로 한다. 기존의 단일 혹은 다중 박막을 이용한 무반사 코팅 기술은 물질간 열팽창계수의 불일치, 접착력 문제, 박막 두께 조절 및 적합한 굴절율을 갖는 물질 선택 어려움 등의 단점을 지니고 있다. 최근, 이러한 무반사 코팅 기술의 대안으로 곤충 눈 구조를 모방한 나노크기의 서브파장 격자구조 (subwavelength gratings, SWGs)에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 이러한 SWGs 구조는 공기와 반도체 표면 사이에 점진적, 선형적으로 변화하는 유효굴절율을 갖기 때문에, 광대역 파장영역뿐만 아니라 다양한 각도에서 입사하는 빛에 대해서도 효과적으로 Fresnel 표면 반사를 낮출 수 있다. 본 연구에서는 실리콘 기판 표면 위에 효율적인 무반사 특성을 갖는 계층적 SWGs 나노구조를 제작하기 위해, 레이저간섭리소그라피 및 열적응집금속 입자를 이용한 식각 마스크 패터닝 방법과 유도결합플라즈마 식각 공정을 이용하였다. 제작된 무반사 실리콘 SWGs 나노구조의 표면 및 식각 프로파일은 전자주사현미경으로 관찰하였고, 표면 접촉각 측정 장비를 이용하여 샘플 표면의 젖음성을 확인하였다. 제작된 샘플의 광학적 특성을 조사하기 위해 UV-vis-NIR 스펙트로미터와 엘립소미터 측정 시스템들을 이용하였다.
실리콘(Si)은 이미지 센서, 포토검출기, 태양전지등 반도체 광전소자 분야에서 널리 사용되고 있는 대표적인 물질이다. 이러한 소자들은 광추출 또는 광흡수 효율을 향상시키는 것이 매우 중요하다. 그러나 Si의 높은 굴절율은 표면에서 30% 이상의 반사율을 발생시켜 소자의 성능을 저하시킨다. 따라서, 표면에서의 광학적 손실을 줄이기 위한 효과적인 무반사 코팅이 필요하다. 최근, 우수한 내구성과 광대역 파장 및 다방향성에서 무반사 특성을 보이는 서브파장 주기를 갖는 나노격자(subwavelength grating, SWG) 구조의 형성 및 제작에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이러한 구조는 경사 굴절율 분포를 가지는 유효 매질을 형성시킴으로써 Fresnel 반사율을 감소시킬 수 있어 반도체 소자 표면에서의 광손실을 줄일 수 있다. 그러나, SWG나노구조는 식각에 의한 표면 결함(defects)들이 발생하게 된다. 이러한 결함은 표면에서의 재결합 손실을 발생시켜 소자의 성능을 크게 저하시킨다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 표면 보호막 및 무반사 코팅 층을 목적으로 하는 산화막을 표면에 형성시키기도 한다. 따라서 본 실험에서는 레이저간섭리소그라피 및 건식 식각을 이용하여 Si 기판에 SWG 나노구조를 형성하였고, 제작된 샘플 표면 위에 실리콘 산화막(SiOx)을 furnace를 이용하여 형성시켰다. 제작된 샘플들의 표면 및 식각 profile은 scanning electron microscope를 사용하여 관찰하였으며, UV-vis-NIR spectrophotometer 를 사용하여 빛의 입사각에 따른 반사율을 측정하였고, 표면 접촉각 측정 장비를 이용하여 표면 wettability를 조사하였다.
태양전지의 효율을 증가시키기 위해서는 표면에서의 Fresnel 반사를 줄여 입사된 빛이 흡수층까지 잘 도달되도록 해야 한다. 그러나 결정질 실리콘의 경우, 굴절률이 높아 32% 이상의 표면반사율을 보이고 있어, 실리콘 태양전지 표면에 단일 또는 다중 박막의 무반사 코팅을 통해 반사율을 낮추는 방법이 널리 사용 되어 오고 있었다. 하지만, 이와 같은 코팅 방법은 열적팽창 불일치, 물질 선택의 어려움뿐만 아니라 낮은 반사율을 포함하는 파장 및 빛의 입사각 영역의 제한 등 여러 문제점을 지니고 있다. 이러한 문제점을 보완하기 위해, 표면에 서브파장의 주기를 갖는 나노구조(subwavelength structure, SWS)의 형성에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 습식 식각보다 건식 식각을 이용한 SWS 제작 방법이 표면 profile을 제어하기 용이하나 패턴 형성을 위해 식각 마스크가 필요하다. 최근, 복잡하고 고가의 전자빔 또는 나노임프린트를 이용한 패턴 형성보다, 간단/저렴하며 대면적 제작이 용이한 금속 나노입자 마스크를 이용한 SWS의 제작에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 또한 SWS의 무반사 특성은 표면 profile에 따라 크게 영향을 받는다. 따라서 본 실험에서는 열적 응집현상에 의해 형성되는 self-assembled Pt 나노입자 식각 마스크 및 $SiCl_4$가스를 사용한 유도결합 플라즈마(inductively coupled plasma, ICP) 장비를 이용하여 무반사 실리콘 SWS를 제작하였으며, SWS 표면 profile에 따른 구조적 및 무반사 특성을 조사하기 위해 다양한 공정조건을 변화시켰다. 실리콘 기판 위의 Pt 박막은 전자빔 증착(e-beaml evaporation)법을 사용하였고, 급속 열처리(RTA)를 통해 Pt 나노입자의 식각 마스크를 형성시켰다. Pt 나노입자들의 패턴 및 제작된 무반사 실리콘 SWS의 식각 profile은 scanning electron microscope를 사용하여 관찰하였으며, UV-VIR-NIR spectrophotometer를 사용하여 350~1050 nm 파장 영역에서의 반사율을 측정하였다. ICP 식각 조건을 변화시켜 5% 이하의 낮은 반사율을 갖는 높이가 높고 쐐기 형태의 실리콘 SWS를 도출하였다.
PDMS는 미세패턴을 위해 소프트 리소그래피 널리 활용되어질 뿐만 아니라, 재질이 투명하고 탄성과 강한 내구성을 갖고 있어 유연한 광학 및 전자소자에 이용될 수 있다. 최근에는, 이러한 PDMS를 서브파장구조(subwavelength grating structure)를 형성하거나 텍스쳐(texture)표면구조를 이용한 효과적인 반사방지막(antireflection coating)기판을 제작하여 태양전지 및 디스플레이 소자의 성능을 발전시키는 연구가 활발히 진행되고 있다. 한편, 수열합성법(hydrothermal method)이나 전기화학증착법(electrodeposition method)으로 비교적 간단한 공정을 통해서 다양한 기판위에 산화아연(ZnO) 나노막대(nanorod)를 수직정렬로 성장시킬 수 있는데, 이러한 구조는 반사방지특성의 유효 굴절률 분포(effective refractive index profile)를 갖고 있기 때문에 LED나 태양전지에 성능을 개선할 수 있다. 이에 본 연구에서는 수열합성법을 통해 성장된 수직 정렬된 산화아연 나노막대를 이용한 PDMS 표면의 미세패턴 형성하여 광학적 특성을 분석하였다. 실험을 위해, 스퍼터링을 통해서 산화아연 시드층을 형성한 후, 질산아연헥사수화물과 헥사메틸렌테트라민을 수용액에 담가두어 산화아연 나노막대를 성장시켰으며, PDMS의 베이스와 경화제의 질량비를 10:1으로 용액을 준비하여 수직 정렬된 산화아연 나노막대 표면을 casting method으로 코팅하여 열경화 처리하였다. 제작된 샘플의 형태, 구조 광특성을 관찰하기 위해서 전계방출형전자현미경, X선 회절 분석기, 분광 광도계를 이용하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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