본 연구에서는 이온빔 스퍼터링 방법으로 증착한 Cr2O3, Ta2O5, HfO2 산화물박막의 구조적 특성변화를 관찰하였다. 금속박막에서 표면이 산화되는 문제를 해결하기위하여 산화물 박막을 증착시켰다. 이온빔 스퍼터링으로 박막 증착 시 산화물 타겟을 사용할 때 발생되는 전하의 영향을 상쇄하기 위하여 neutralizer를 사용하였다. 박막 증착 후 XRR (X-ray Reflectometer)을 이용하여 박막의 두께, 거칠기 및 밀도를 확인하였으며, AFM (Atomic Force MicroScope)을 통하여 증착한 박막표면 거칠기 측정을 하여 XRR로 얻은 데이터와 비교하여 살펴보았다. 또한 XPS (X-ray photoelectron spectroscopy)측정을 통해 제조된 박막의 화학적 결합상태를 확인하였다. 여러 가지 조건변화와 기판의 차이에 따라 제작된 산화물 박막 중 실리콘 기판을 사용하여 증착시킨 박막은 XRR측정시 반사율 곡선에서 자연 산화막에 의한 영향이 나타났다. 반면 glass나 sapphire에 증착시킨 산화물 박막은 실리콘기판에서 나타난 자연 산화막의 영향을 받지 않음을 확인하였다. 기판과 산화물 박막사이에 계면층에 나타나는 영향을 최소화시킴으로써 양질의 박막을 제작할 수 있을 것으로 기대된다.
자외선 조사에 따른 광촉매 $TiO_2$의 표면에서 발생하는 활성산소종의 기상확산을 이용하여 실리콘기판 위에 산화박막을 성장시켰다. 자외선의 세기, 기판의 온도와 반응기 내의 산소 압력을 공정변수로 한 결과, 일정두께의 실리콘 산화박막의 성장이 자외선의 세기가 증가할수록 빨랐으며, 자외선램프의 세기를 60 W BLB 램프에서 1 kW 고압수은 랩프로 변경할 경우 성장속도가 8배 정도 빨라졌다. 반응기 내의 압력이 증가할수록 실리콘 산화박막의 성장속도는 느렸다. 대부분 산화박막의 성장은 $20{\AA}$에서 포화되었으며, 자외선의 세기가 증가할수록 포화상태까지 도달시간이 빨라졌다. 성장된 산화박막을 열처리를 통하여 전형적인 열산화막의 물성에 도달할 수 있었다. 광활성 산소종의 기상확산은 실리콘 산화박막의 저온 형성에 대한 광촉매 활용이라는 새로운 산화공정 방법으로 사용이 가능함을 확인할 수 있었다.
실리콘기반의 광전변환 소자는 소자공정의 편의성, 소자 신뢰성, 화학적 안정성, 그리고 저가경쟁력 등의 이점 때문에 수 십 년간 널리 연구되어 왔다. 그러나, 실리콘 재료의 경우 높은 굴절률로 인해 표면에서 높은 광 반사도를 가지고 있다. 일반적으로, 태양전지의 광전변환 효율은 빛이 서로 다른 유전율을 가진 계를 통과할 때 발생하는 계면반사로 인한 물리적인 한계를 가진다. Indium Tin Oxide (ITO)는 발광 다이오드, 태양전지, 그리고 광 검출기 등의 광소자에 적용하기 위해 수 년간 투명전도 산화막 재료로서 연구되어 왔다. ITO의 뛰어난 광학적, 전기적 특성은 높은 투과도와 낮은 전기 전도도를 요구하는 소자 응용에 대해 유망한 후보로 거듭나게 했다. 게다가, ITO의 굴절률은 대략 2정도이다. 그 결과, ITO는 반도체 기반 태양전지의 무반사 코팅 소재로서도 장점을 가지고 있다. 본 연구는 전자빔 증착법으로 경사입사 증착을 하여 실리콘 기반 태양전지에 증착될 ITO 박막의 굴절률을 조절한다. 여기서, 실리콘의 굴절률은 대략 3.5정도이다. 그러므로, 더 나은 광학적 특성을 가지기 위해 다층으로 올려진 ITO 박막이 점진적인 굴절률 변화를 가지는 것을 필요로 한다. 점진적 굴절률 변화를 가진 무반사 박막이 실리콘 태양전지의 특성에 미치는 영향을 평가하기 위해 광전변환 효율을 측정하였다. 증착된 박막의 굴절률과 표면형상은 각각 타원편광분석과 Atomic Force Microscopy (AFM)을 통해 분석되었다. 또한, 소자의 단면형상은 Scanning Electron Microscopy (SEM)으로 측정되었다.
최근 여러 화학 반응에 대해서 일층(1L) 그래핀(graphene)이 복층(multi-layered) 그래핀보다 10 배 이상의 높은 반응성을 보인다는 사실이 알려졌다. 본 실험에서는 기판의 편평도와 기판-그래핀 간의 상호작용이 그래핀의 반응성에 미치는 영향을 이해하기 위해서, AFM(atomic force microscopy)과 라만 분광법을 이용하여 그래핀의 기체상 고온 산화반응을 연구하였다. 기계적 박리법을 통해 산화실리콘(SiO2/Si)과 마이카(mica) 기판 위에 고착된 그래핀 시료를 대조군으로 비교하였다. AFM 형상 분석으로부터 편평도가 낮은 산화실리콘 위에서는 그래핀의 두께가 작을수록 산화 속도가 크다는 사실을 확인하였다. 그러나 편평도가 높은 마이카 기판 위에서는 단일층 그래핀의 산화 속도가 산화실리콘 기판 위에서보다 현저하게 감소하고 두 겹 이상의 두께에서는 반응성의 차이가 없음을 발견하였다. 특히 마이카 위의 단일층 그래핀에서는 복층 그래핀과는 달리 산화에 의한 식각이 거의 일어나지 않아 화학적 안정성이 증대되었음을 알 수 있었다. 본 연구는 기판의 표면구조와 상호 작용을 통해 그래핀의 화학적 특성을 조절 할 수 있다는 가능성을 보여 준다.
원거리 플라즈마 화학증착법을 이용하여 저온에서 이산화규소박막을 제조하였다. 본 연구 에서는 공정변수인 기판의 온도, 반응기체의 조성 및 분압과 플라즈마 전력에 따른 산화막의 재료적인 물성을 평가하였다. XPS결과에서 산화막은 양론비(O/Si=2)보다 약간 적어 실리콘이 많이 함유된 막으로 나타났다. 이 경우 굴절율과 ESR분석에 의해 미결합된 실리콘의 양이 증가함을 알 수 있었다. SIMS분석에 의해 미량의 질소성분이 계면에 존재하는 것과 실리콘 미결함을 관찰하였다. FT-IR로부터 막내 수소량을 정량화하였으며 결합각 분포는 200℃이상에서 열산화막과 비슷한 값을 얻었다. 하지만 열산화막에 비해 높은 식각율을 보여 계면 스트레스에 의해 막내의 결합력이 약해진 것으로 생각된다.
비정질 인듐-갈륨-아연 산화막은 저온 공정 및 높은 투과도의 가능성으로 인해 플라스틱 기판과 같은 플렉서블 디스플레이에 적합한 물질이다. 이번 연구에서 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 채널 영역으로 응용하였다. 비휘발성 메모리의 경우 전하 저장 영역으로 가장 널리 이용되는 실리콘 질화막이 아닌 실리콘 산화막을 이용하여 산화막/산화막/산화막의 구조를 이용하였다. +8V의 낮은 프로그래밍 전압에서 2V 이상의 메모리 윈도우를 얻을 수 있었다. 이를 통해 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 적용할 수 있는 가능성이 있다.
ECR PECVD(Electron Cyclotron Resonance Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition )장치를 이용하여 (100) 실리콘 기판 위에 실리콘 산화막을 상온에서 증착하였다. 기체 유량비(SiH4/O2)가 막의 성질에 미치는 영향을 고찰하여 최적의 증착 조건을 도출하였다. 기체 유량비가 0.071일 때 비가역 파괴 전장은 9~10MV/cm 이었고, 4~5MV/cmm의 전장하에서 누설 전류는 ~10-11 A/$ extrm{cm}^2$이었다. 이러한 수치들은 액정 표시 소자용 박막 트랜지스터와 같이 저온의 제조공정이 요구되는 소자를 만들기에 충분하다.
초박형 절연막은 현재 다양한 전자소자의 제작과 향상을 위하여 활용되고 있으며, 일반적인 화학 기상 증착 방법으로는 균일도를 확보하기 어려운 문제점을 가지고 있다. 본 논문에서는 디스플레이의 구동소자로 활용되는 박막 트랜지스터의 특성 향상과 비휘발성 메모리 소자의 터널링 박막에 응용하기 위하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 증착과 이의 특성을 분석하였다. 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 실리콘 산화막에 질소가 주입되어 있는 형태로 실리콘 산화막과 실리콘 계면상에 존재하는 질소는 터널링 전류와 결함 형성을 감소시키며, bulk 내에 존재하는 질소는 단일 실리콘 산화막에 비해 더 두꺼운 박막을 커패시턴스의 감소없이 이용할 수 있는 장점이 있다. 플라즈마 처리 기법을 이용하였을 경우에는 초박형의 균일한 박막을 얻을 수 있으며, 본 연구에서는 이산화질소 플라즈마를 이용하여 활성화된 질소 및 산소 라디칼들이 실리콘 계면을 개질하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 형성활 수 있다. 플라즈마 처리 시간과 RF power의 변화에 따라 형성된 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 및 광학적 특성은 엘립소미터를 통하여 분석하였으며, 전기적인 특성은 금속-절연막-실리콘의 MIS 구조를 형성하여 커패시턴스-전압 곡선과 전류-전압 곡선을 사용하여 평가하였다. 이산화질소 플라즈마 처리 방법을 사용한 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 log-log 스케일로 시간과 박막 두께의 함수로 전환해보면 선형적인 증가를 나타내며, 이는 초기적으로 증착률이 높고 시간이 지남에 따라 두께 증가가 포화상태에 도달함을 확인할 수 있다. 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 초기적으로 산소의 함유량이 많은 형태의 박막으로 구성되며, 시간의 증가에 따라서 질소의 함유량이 증가하여 굴절률이 높고 더욱 치밀한 형태의 박막이 형성되었으며, 이는 시간의 증가에 따라 플라즈마 챔버 내에 존재하는 활성종들은 실리콘 박막의 개질을 통한 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 증가에 기여하기 보다는 형성된 박막의 내부적인 성분 변화에 기여하게 된다. 이산화질소 플라즈마 처리 시간의 변화에 따라 형성된 박막의 정기적인 특성의 경우, 2.3 nm 이상의 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 가진 MIS 구조에서 accumulation과 inversion의 특성이 명확하게 나타남을 확인할 수 있다. 아산화질소 플라즈마 처리 시간이 짧은 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 경우 전압의 변화에 따라 공핍영역에서의 기울기가 현저히 감소하며 이는 플라즈마에 의한 계면 손상으로 계면결합 전하량이 증가에 기인한 것으로 판단된다. 또한, 전류-전압 곡선을 활용하여 측정한 터널링 메카니즘은 2.3 nm 이하의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 직접 터널링이 주도하며, 2.7 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 F-N 터널링이 주도하고 있음을 확인할 수 있다. 즉, 2.5 nm 두께를 경계로 하여 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 터널링 메카니즘이 변화함을 확인할 수 있다. 결론적으로 2.3 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막에서 전기적인 안정성을 확보할수 있어 박막트랜지스터의 절연막으로 활용이 가능하며 2.5 nm 두께를 경계로 터널링 메커니즘이 변화하는 특성을 이용하여 비휘발성 메모리 소자 제작시 전하 주입 및 기억 유지 특성을 확보를 위한 실리콘 옥시나이트라이드 터널링 박막을 효과적으로 선택하여 활용할 수 있다.
게이트 산화막의 breakdown 전압을 나추기 위해 질소 주입을 하는 과정은 실리콘층에 패드 산화막을 성장시킨 후 실리콘과 패드 산화막 층사이에 질소 이온을 주입하였다. 이온 주입 후 패드 산화막 층을 제거하고 그 위에 게이트 산화막 층을 성장시키는 방법을 사용하였다. 이러한 방법을 질소 이온의 농도를 변화시키면서 여러번 반복하였다 그래서 질소 이온 농도의 변화에 따른 게이트 산화막 두께의 변화를 측정하였다. 그 결과 질소 농도이 따른 게이트 산화막 성장비율을 알아 보았다. 그리고 질소 농도의 변화에 따른 Breakdown 전압과 누설 전류의 변화를 측정하였다. 또한 앞에서 말한 질소 주입 공정이 들어가면서 추가적으로 발생하는 과정에 대해 고찰하였다.
최근 실리콘 태양전지는 점점 얇아 지는 추세에 있다. 실리콘 태양전지에 있어 실리콘의 두께를 감소시키는 것은 실리콘 소모량을 줄이는데 있어 필수적인 조건이 되었다. 이에 따라 실리콘 표면의 passivation도 더욱 중요하게 여겨지고 있다. 실리콘 태양전지의 passivation막의 한 종류인 $Al_2O_3$는 다른 산화막 물질들과는 달리 negative fixed charge를 가지고 있고 charge의 양이 다른 산화막의 density보다 높아 p-type 실리콘의 경우 후면 passivation막으로 이용이 고려되고 있다. 본 연구에서는 atomic layer deposition으로 $Al_2O_3$막을 실리콘 위에 증착하여 열처리에 따른 그 특성을 비교하고 태양전지를 제작하였다. $Al_2O_3$막을 rapid thermal annealing을 통해 서로 다른 분위기에서 열처리 한 결과를 capacitance-voltage를 통해 측정하여 비교, 분석하였고 ellipsomety 분석을 통해 광학적 특성을 비교하였다. 또한 열처리 온도의 변화에 따른 $Al_2O_3$내에 charge에 변화가 있다는 것을 관찰하였다. 이러한 charge의 변화가 태양전지의 passivation에 영향을 주는지 관찰하기 위해 Quasi-steady state photoconductace를 통해 lifetime의 변화를 관찰 하였다. 이러한 실험결과로부터 열처리 분위기와 온도를 최적화 하여 태양전지 passivation 특성을 증가시킬 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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