Song, In Kyu;Lee, Jong Koog;Song, Jae Cheon;Lee, Wha Young
Applied Chemistry for Engineering
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v.5
no.3
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pp.431-437
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1994
The role and the formation of surface and bulk acid sites of heteropoly acids were studied by examining ethanol conversion and MTBE (methyl t-butyl ether) decomposition reaction. In ethanol dehydration diethylether was formed on the surface acid site of 12-tungstophosphoric acid, whereas ethylene was formed in the bulk acid site of the catalyst. It was revealed that water reinforced the bulk acid site of the catalyst, while organic base decreased the bulk acid function of the catalyst. The formation of acid sites of metal salts was due to hydrolysis of crystalline water and/or partial substitution of metal, and with hydrogen treatment, the acid site was reappeared. Also catalyst design as a selective oxidation catalyst was possible by controlling acid function of heteropoly acid catalyst.
Borosilicate, HZSM-5 zeolite and iron-substituted borosilicate and HZSM-5 zeolite were prepared and their catalytic properties in methanol conversion were studied. The effects of strength and amount of acid site determined from TPD spectra of ammonia on the product distribution was examined. Selectivity to propylene was high over borosilicate with small amount of strong acid site, but selectivity to aromatic compound was high over HZSM-5 zeolite with large amount of the strong acid site. The participation of weak acid site on the conversion did not confirmed, and the product distribution could be explained in terms of the amount of the strong acid site. Although the amount of the weak acid site was increased by substitution of iron, there was no meaningful change in the product distribution.
Mg-and Zn-ferrites having spinel structure, a kind of complex oxides showing the advantageous properties of constituently single metal oxides, were selected to find a relationship between their catalytic activities in the dehydrogenation of ethylbenzene to styrene and the catalytic properties. For the structural and physical analyses of ferrites, XRD, BET, DTA, XPS, TEM and TPD methods were employed. Potassium added to the catalyst played a role of bifunctional promoter which brought the electronic effect as well as the structural one for the increment of particle dispersion. K-addition decreased acid strength of the catalyst by neutralization and increased its acidity. In the dehydrogenation of ethylbenzene, K-addition let the selectivity to styrene be constant throughout the reaction by the proper acid strength of the ferrite for the reaction, which could be obtained from the neutralization of strong acid sites by potassium.
Fisher-Tropsch 반응을 통하여 생성되는 왁스는 황 또는 질소 성분을 포함하지 않으며 또한 방향족 및 중금속 성분이 없기 때문에 청정 수송유로써 사용이 가능하다는 장점이 있다. 그러나 Fisher-Tropsch 왁스는 그 분자량이 매우 큰 사슬형 탄화수소이기 때문에 수소첨가 분해반응을 통하여 중질유 range의 탄소수를 갖는 탄화수소로의 전환 기술이 반드시 필요하다. 이러한 수소첨가 분해반응에 사용되는 촉매는 강한 산점을 지니고 있는 양이온 교환 지르코니아가 대표적이라 할 수 있는데 최근 들어 강한 산점과 높은 산밀도, 그리고 기공의 모양과 크기에 따라 특정 반응이 제어되거나 활성화되는 형상선택성을 가지고 있기 때문에 다양한 반응에 촉매로 사용되는 제올라이트에 Pt 등의 귀금속을 담지한 촉매를 사용하여 Fisher-Tropsch 왁스의 전환율 및 중질유분의 선택도를 높이는 기술에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 다양한 제올라이트 촉매에 귀금속을 담지하여 촉매를 제조하고 1L 급 고압 배치형 반응기를 이용하여 Fisher-Tropsch 왁스의 수소첨가 분해반응에 의한 중질유 제조 실험을 수행하고 그 결과를 고찰하였다.
A series of samples having different $SiO_2/Al_2O_3$ ratio were prepared by treating hydrogen mordenites with boiling hydrochloric acid and with hydrofluoric acid. The acidities of these samples were measured by TPD of $NH_3$ and by pyridine adsorption using IR, and the catalytic activities and selectivities of isomerization were measured for the reaction of ortho-xylene. For the samples treated by boiling hydrochloric acid, the acidities decreased with the increasing $SiO_2/Al_2O_3$ ratio caused by the extraction of framework aluminum. The sample having the $SiO_2/Al_2O_3$ ratio or 22 showed better activity than the others. For the samples treated by hydrofluoric acid, the content of chemically binding fluorine increased with the increasing contact time of hydrofluoric acid solution. The catalytic activities decreased with the hydrofluoric acid treatment due to the decreased acid sites resulted from the extraction of aluminum and silicon as well as the hydroxyl group replacement by the fluoride ion. The slightly increasing catalytic activities, however, came from the newly created acid sites, due to the removal of surface silicon, having enhanced by the inductive effect of binding fluorin with further acid treatment.
The effect of acidity and the metal surface area of the Pd loaded zeolite catalysts; prepared from $Ca^{2+}-,\;La^{3+}-,\;NH_4^+-$exchanged Y and dealuminated HY was studied for the reaction of n-butane. The amount of strong acid site determined by the temperature programmed desorption of ammonia increased in the order NaY < CaY < LaY. Total amount of acid site decreased with increasing degree of dealumination, but the portion of strong acid site increased with increasing $SiO_2/Al_2O_3$ ratio. The effective metal surface area determined by the CO adsorption technique was large for those zeolite catalysts having strong acidity. It was found that conversion of n-butane was strongly dependent on the acidity and the effective metal surface area of the catalysts. The fact that the conversion of n-butane was proportional to the effective metal surface area suggests that the dehydrogenation by metallic component is the primary step in the reaction of n-butane.
Mg-Al mixed oxides with molar ratio of Mg/Al = 1-3 were prepared by co-precipitation and characterized by using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, BET surface area and pore volume measured by $N_2$ sorption analysis, and temperature programmed desorption of iso-propanol. As Al content in Mg-Al mixed oxide increased, the acidity and BET surface area proportionally increased. This increase of acidity directly influenced the catalytic activity of iso-propanol conversion and selectivity to propylene.
Base metal sulfides occur in the Huronian sedimentary rocks that cover the Archean volcanic rocks in the Cobalt area, Ontario, Canada. They are mostly concentrated in the basal conglomerate which was formed in the pre-Huronian basin structure. Sulfide occurrence can be grouped as massive sulfide clasts in the basal and Coleman conglomerate, disseminated sulfides throughout the sediments, and disseminated sulfides near Ag-Co-Ni-As carbonate veins. Detrital mechanism can explain features such as angularity of sulfide fragments and graded bedding of dissemnated sulfides. Sulfides concentrated near carbonate veins are probably of hydrothermal origin. Nearby strata-bound type massive sulfide ore deposits and mineralized interflow units are the most probable sources for syngenetic sulfides. This is supported by the angularity of sulfide fragments, presence of massive sulfide boulders which are identical in mineralogy and texture to the strata-bound type sulfide deposits in the Archean basement, and a similar composition of sphalerite in the Archean volcanic rocks and Huronian sedimentary rocks. Some sulfide grains, especially in sandstones and argillites, were undergone recrystallization during the intrusion of the Nipissing diabase.
The production of biodiesel by transesterification of waste frying oil was conducted on various zeolite catalysts with different acidity and pore structure. $H^+$ ion exchanged MOR, MFI, FAU, and BEA zeolites were employed in the reaction with silicalite which has no strong acid sites. $H^+$ ion exchanged MOR(10) zeolite, which has more acid sites and stronger acid strength than other zeolites, exhibited the highest methyl esters yield as 95%. Dealumination to the HMOR zeolite induced decreasing of acid amount and acid strength. It brought about the decrease of fatty acid methyl esters (FAME) yield. The yield increased linearly with enhancing of acid strength and increasing of amount of strong acid sites. The yields were independent on pore structure of the zeolites.
In this study, the hollow fibers from $TiO_2$ and various metal oxides additives were fabricated and characterized in order to remove the arsenic substance from a contaminated water. Experimental results showed the best arsenic adsorption performance from pristine $TiO_2$ hollow fibers. When metal oxides were added, the metal oxides reduced the acid sites on the surface of $TiO_2$ and the arsenic adsorption performance decreased. However, the long term arsenic adsorption performance was enhanced and showed better performance than that of using pristine $TiO_2$ hollow fibers when $Al_2O_3$ was added during the hollow fiber fabrication. In addition, the arsenic adsorption performance showed a high dependency on the specific surface area of hollow fibers. It was confirmed that the abundancy of Lewis and Bronsted acid sites provided was favorable for the arsenic adsorption. It was also demonstrated that commercially available $TiO_2$ powders can be an attractive candidate material for manufacturing hollow fibers for a small scale water treatment plant.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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