최근의 고품질 III-N 화합물 반도체 박막성장과 더불어 청색계열의 LED 및 LD의 성공적인 실현은 본 연구분야에 대한 새롭고 헌신적인 상업적, 학문적/ 기술적 투자환경을 유도해 나가고 있다. 특히, c-축 배향 단결정 사파이어를 기판재료로 사용하고 얇은 GaN buffer의 사용은 고온에서 그 위에 성장되는 성장박막의 특성을 크게 향상시키는 것으로 알려져 있다. 그러나 절연체를 기판으로 사용함에 따른 소자구조 및 제작공정의 복잡성과 기판과 GaN 박막사이의 큰 격자 부정합에 따른 결함센터 등은 소자의 전기, 광학적, 구조적 특성에 부정적인 영향을 미치고 있다. 이러한 문제점을 해결하고 양질의 박막을 성장하기 위한 GaN 혹은 그 대체 기판의 개발에 많은 연구투자가 이루어지고 있는 현실 속에서 Si을 기판으로 이용한 GaN 성장의 가능성이 조심스럽게 점쳐지고 있다. 현재까지의 연구결과를 참조할 때 대체로 복잡한 interlayer를 사용하여 박막성장이 일부 이루어졌으나 그 재현성이나 성장의 중요인자에 대한 해석은 아직 분명하게 밝혀져 있지 않다. 본 연구에서는 원자적 관점에서 Si의 표면에 일부 변화를 유도하고, MOCVD 방법으로 그 위에 성장되는 GaN 박막의 광학적 및 표면 morphology 등에 미치는 영향을 분석하여 핵심적인 성장인자를 추출하고자 시도하였다. 성장된 GaN/Si 박막의 물성은 SEM(AFM), PL, XRD, Auger depth profile 장비등을 이용하여 조사하였으며 사파이어 기판 위에 성장된 GaN 박막의 특성들과 비교 검토하였다.
ZnO 에피박막을 사파이어 기판의 (0001)면 상에 RF magnetron sputtering 법으로 성장하였다. 박막의 성장속도는 약 0.1~0.2$\mu\textrm{m}$/hr 였으며, 기판온도가 $600^{\circ}C$일 때, 약 400~500nm두께의 단결정상의 박막을 성장할 수 있었다. 성장된 단결정상 박막에 대하여 XRD분석과 TEM을 이용하여 박막의 품질과 미세구조를 평가하였다.
금 비스무스 용매를 사용하여 실리콘 박막을 사파이어, 보로실리케이트 그라스 기판상에 성장시켰다. 사파이어의 경우 $380~460^{\cire}C$ 에서 14 $\mu\textrm{m}$ 두께의 실리콘막이 성장되었으며, 그라스 기판의 경우 $420~520^{\circ}C$ 온도 범위에서 수백 $\mu\textrm{m}$ 사이즈의 큰 결정립이 형성되었다. 이결과는 저가의 박막태양전지를 제조하는데 응용될 것으로 사료된다.
ZnO는 최근에 발광소자로서의 가능성 때문에 주목받고 있다. ZnO 박막의 성장에는 주로 CVD법과 스퍼터법이 사용되는데, CVD법 중 하나로서 cyclic CVD라고도 불리는 ALE법은 기존 CVD법에 비하여 증착속도는 떨어지나 박막의 표면거칠기가 매우 작고 대면적의 증착에서도 두께균일도가 상당히 우수하며 증착온도가 낮은 장점이 있다. 본 연구에서는 발광소자로서 응용이 가능한 ZnO박막을 사파이어(0001) 기판위에 ALE법으로 증착하고 후열처리가 photoluminescencey(PL) 특성에 끼치는 효과를 조사하였다. DEZn(diethylzinc)와 $H_2O$를 소스로 사용하여 사파이어 기판위에 ZnO 박막을 성장시키었고 기판온도로서 ALE window 범위인 17$0^{\circ}C$와 CVD증착 온도범위인 40$0^{\circ}C$를 설정하여 증착 시키었다. 그 후 후열처리로서 산소분위기에서 800, 900, 100$0^{\circ}C$에서 1시간 열처리를 하였다.
대부분의 상용 LED는 사파이어기판에 성장된 GaN를 기반으로 사용한다. GaN는 $1,000^{\circ}C$ 이상의 높은 온도에서 성장이 이루어지는데 이 경우 GaN과 사파이어 기판과의 높은 열팽창 계수로 인하여 compressive stress를 받게 된다. 이 compressive stress로 인하여 성장된 GaN wafer에 bowing이 일어나게 되고 이는 기판의 대면적화에 커다란 문제로 작용한다. 이런 문제들을 해결하기 위해 여러 방법이 고안되고 있지만 [1,2], 근본적으로 wafer bowing 문제의 해결은 이루어지고 있지 않다. 한편, 일반적으로 박막을 성장할 때 columnar structure를 가지는 박막이 coalescence되면 박막에 tensile stress가 걸린다는 사실이 알려져 있으며 [3], GaN를 저온에서 성장할 경우 columnar structure를 갖는다는 사실이 보고되었다 [4]. 본 연구에서는 이런columnar structure를 갖는 GaN을 이용하여 wafer bowing 문제가 해결된 GaN 박막 성장을 연구하였다. 본 실험에서는, c-plane 사파이어에 유기금속화학증착법(MOCVD)을 이용하여 nano-columnar structure를 갖는 저온 GaN layer을 성장하였다. 그 후 columnar structure를 유지하면서 $1,040^{\circ}C$까지 annealing한 후 고온에서 flat 한 GaN 박막을 nano-columnar structure GaN layer위에 성장 하였다. 우선 저온 GaN layer가 nano-columnar structure를 갖고, 고온에서도 nano-columnar structure가 유지되는 것을 scanning electron microscopy (SEM)과 transmission electron microcopy (TEM)을 통해 확인하였다. 또한 이런 columnar structure 위에 고온에서 성장시킨 flat한 GaN 박막이 성장된 것을 관찰할 수 있었다. 성장된 GaN박막의 wafer bowing 정도를 측정한 결과, columnar structure를 갖고 있는 고온 GaN 박막이 일반적인 GaN에 비해 확연하게 wafer bowing이 감소된 것을 확인할 수 있었다. Columnar structure가 coalescence가 되면서 생기는 tensile stress가 GaN박막의 성장시 발생하는 compressive stress를 compensation하여 wafer bowing이 줄어든 것으로 보인다. 본 발표에서는 이 구조에 대한 구조 및 stress 효과에 대해서 논의할 예정이다.
2단계 성장법으로 c-plane 사파이어 단결정 기판 위에 metalorganic chemical vapor deposition(MOCVD)법으로 undoped GaN 에피층을 성장시켰다. 고온 성장시 성장 온도 변화가 undoped GaN 에피층의 표면형상과 거칠기, 구조적 결정성, 광학적 성질, 전기적 성질에 미치는 영향을 연구하였다. 수평형 MOCVD 장치를 이용해 압력 300 Torr 저압에서 성장시켰으며, 저온 핵생성층 성장조건은 $500^{\circ}C$로 고정시키고, 2단계 성장 온도를 $850\~1050^{\circ}C$범위로 변화시켰다. 형성된 undoped GaN 에피층을 원자력현미경, 고분해능 X-선회절장치, 광발광측정, 홀 효과 측정 장치 등을 이용하여 분석, 고찰하였다.
1990년 나카무라 연구팀에서 청색이 개발된 이래로 LED는 눈부시게 발전해 왔으며, 청색 LED로 인하여 조명용 백색 LED가 급격히 발전하고 있다. 현재까지 개발되고 있는 조명용 백색 LED는 통상적으로 c축 방향의 사파이어 기판위에 GaN film을 성장하여 제작하지만 원천적으로 생기는 자발분극과 압전분극 영향 때문에 양자우물에서의 밴드를 기울게 만들고 이것은 캐리어 재결합율을 감소시켜 그 결과 양자 효율을 낮춘다. 이러한 근본적인 문제를 해결하기 방안은 사파이어 기판에서 c-plane이외의 결정면에서 무분극(혹은 반극성) GaN LED를 성장하여 양자효율을 극대화하여 고효율 LED를 구현할 수 있음. 본 연구에서는 Carbonization mask를 이용하여 r-plane sapphire기판상에 a-plane GaN의 ELOG성장 방법에 대하여 연구하였다. Carbonization mask를 이용하면 기존에 사용되던 SiOx 나 SiNx 막을 사용하지 않고 mask를 만들 수 있다는 장점을 가지고 있으며, 이러한 mask를 이용하여 r-plane sapphire위에 ELOG법을 이용한 a-plane GaN을 성장할 수 있음을 실험을 통해 보이려 한다. ELOG 성장이 이루어 지는지 확인을 위하여 SEM을 통하여 ELOG가 되는 과정을 분석하였으며, 표면의 거칠기를 알아보기 위하여 AFM측정을 시행하였다. 실험 결과 약 20 um 두께로 성장되면서 merge가 되는 것을 확인 하였다.
기존보다 낮은 온도에서 buffer layer를 도입하지 않고 직접 사파이어{1120} 기판위에 GaN 박막을 OMVPE방식으로 증착시킨 결과 양호한 계면상태를 가지는 양질의 GaN epilayer를 얻을 수 있었다. GaN epilayer의 주된 성장 방향은 <0002>로 밝혀졌고, 적어도 4개 종류 이상의 epilayer들이 서로 경쟁적으로 성장하는 것으로 판단되어진다. Buffer layer의 부재에도 불구하고 계면의 adhesion이 우수하였고 다만 계면으로부터 2~3nm이내의 lattice들에서 기판과의 lattice mismatch에 의한 distortion이 발견되어졌다. 따라서 일반적으로 GaN 박막 증착시에 가장 많이 사용되는 사파이어 basal plane 외에 {1120} plane 위에도 양질의 GaN epilayer가 buffer layer 없이 증착된다는 사실을 TEM 관찰을 통하여 알 수 있었다.
$Al_2O_3$ (알루미나 및 R-면 사파이어)기판 위에 c-축 $YBa_2Cu_3O_{7-{\delta}}$ (YBCO) 박막을 펄스레이저 증착법을 이용하여 성장하였다. 완충층으로 사용하기 위해 $Al_2O_3$ 기판 위에 증착한 $CeO_2$ 박막의 결정성은 기판온도에 많은 영향을 받았다. $CeO_2$ 박막은 $800^{\circ}C$의 기판온도에서 $\alpha$-축방향으로 잘 성장하였으며, $CeO_2$ 완충층의 두께에 따라 YBCO/$CeO_2/Al_2O_3$ 박막의 초전도 특성은 큰 변화를 나타내었다. 알루미나 기판 위에서 $CeO_2$ 완충층의 두께는 약 $1200\;{\AA}$이하, 사파이어 기판의 경우 $100{\sim}1000\;{\AA}$ 범위에서 YBCO 박막은 양호한 초전도 특성을 나타내었으나, 그 보다 두껍게 성장시킬 경우 초전도 특성이 급격하게 나빠졌다. 알루미나 기판 위에 성장된 YBCO 박막의 임계온도는 83 K였으며, R-면 사파이어 기판 위에 성장된 YBCO 박막의 임계온도는 ${\geq}89.5\;K$였고, 임계전류밀도는 77K에서 $3{\times}10^6\;A/cm^2$로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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