경수로 사용후핵연료 중간저장시설의 부지면적을 산출하기 위하여 콘크리트 저장시설 개념모델의 연간선량을 계산하였다. 초기농축도 4.5 wt%, 연소도 45,000 MWd/MTU, 냉각기간 10년인 사용후핵연료를 대상으로 ORIGEN-ARP를 사용하여 선원항을 생산하였으며, MCNP 코드를 사용하여 저장시설에 대한 모델링 및 방사선차폐계산을 수행하였다. 연간선량은 저장시설의 용량별로 계산하였으며, 중앙집중식 저장시설의 경우, 반경 700 m 이상에서 10CFR72에서 권고하는 통제구역 경계에서의 연간선량 기준 0.25 mSv를 만족하였다.
경수로 사용후핵연료 건식 중간저장시설 격납건물 크기에 따른 방사선량률 추이 분석을 위하여 격납건물 외부 벽면에서의 추정연간선량을 계산하였다. ORIGEN-ARP를 사용하여 농축도 4.5 wt%, 연소도 45,000 MWd/MTU 냉각기간 10년인 사용후핵연료를 대상으로 선원항을 생산하였으며, MCNP 코드를 사용하여 저장시설 및 격납건물에 대한 모델링 및 선량률 계산을 수행하였다. 연간선량은 격납건물 외부 벽면에서의 값으로 계산하였으며, 격납건물 벽과 최외곽 배열의 저장용기와의 간격을 50 m 이상으로 설정할 경우 10CFR72에서 제시하는 연간선량인 0.25 mSv 이하의 값이 계산되었다.
고온 건식공정의 사용후핵연료 산화분말 ($U_3O_8$)과 경 중수로 연계 핵연료 제조공정의 $UO_2$ 소결체 물성 이해에 필요한 Oxygen/Metal 비를 습식 및 건식 분석방법으로 측정하였다. $UO_2$ 분말에 핵분열생성물 원소의 산화물을 일정량 첨가하고 $1,700^{\circ}C$의 수소분위기에서 소결시켜 20,000~60,000 MWd/MtU 연소도 범위의 사용후핵연료와 화학조성이 유사한 모의 사용후핵연료를 제조하였다. 습식법에 의한 O/M 비 측정을 위하여 혼합산 (10 M HCl : 8 M $HNO_3$, 2.5:1 V/V)에 의한 가압산분해법으로 모의 사용후핵연료를 용해하고 우라늄과 핵분열생성물 원소를 추출 크로마토그래피로 분리한 후 금속원소의 총량을 유도결합플라스마 원자방출분광분석법으로 결정하였다. 또한 $UO_2$가 산화될 때의 무게변화를 열중량 무게분석법 (thermogravimetric)으로 측정하여 O/M비를 계산하고 습식법으로 얻은 결과와 비교하였다. $Mo_{0.4}-Ru_{0.4}-Rh_{0.1}-Pd_{0.1}$ 합금이 O/M비 측정에 미치는 영향을 조사하였다.
사용후핵연료 금속전환체는 세라믹형 사용후핵연료를 리튬용융염으로 금속전환하여 생성한 우라늄금속으로 상온에서도 표면산화가 진행될 정도로 매우 불안정한 상태이다. 이에 대한 저장 안정성 향상방안을 도출하기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질인 Nb을 첨가한 모의 금속전환체 합금을 제작하여 $200^{\circ}C~300^{\circ}C$ 온도구간에서 열중량분석기(TGA)를 이용해 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하였다.(중략)
사용후핵연료 수송용기는 충돌사고에 대한 구조적 건전성을 입증하기 위하여 9 m 자유낙하조건에 대하여 수송용기의 충돌거동을 평가해야 한다. 본 연구의 목적은 수송용기가 9 m 높이에서 충돌면과 경사각을 갖고 충돌할 때의 동적거동을 파악하기 위한 것이다. 수송용기가 충돌과 함께 회전하며 연속충돌을 일으키는 45$^{\circ}$ 이하의 작은 경사각을 갖고 충돌할 매 수송용기에 발생하는 응력, 가속도, 충돌력 등을 분석하여 동적거동을 파악하였다. 또한, 수송용기의 경사각도를 변화시키며, 경사각도의 변화가 수송용기의 동적 거동에 미치는 영향을 파악하였다.
1000 MWe 국내 표준발전소의 증기관 파단사고에 대한 초기 노심 유량의 영향과 감속재 반응도 값의 영향을 증기관 파단사고시의 핵연료 건전성 관점에서 고찰하였다. 최대 핵연료 손상은 원자로 정지 후 약 2.5초 정도에 발생하였으며, 초기 노심 유량이 클수록 더 많은 핵연료 손상이 예측되었다. 또한, 감속재 반응도 값에 대한 분석 결과, 최소 핵비등이탈률 발생 싯점에서의 감속 재 반응도 계수를 사용한 해석 방법이 타당한 것으로 나타났다.
후쿠시마 사고 이후 사용후핵연료 저장시설 안전성 재검증 필요성이 증대되고 있는 가운데, 재검증 결과의 신뢰성 향상을 위해 열부하 평가결과의 정확도 향상이 요구되고 있다. 이를 위한 기초연구로 본 연구에서는 상대적으로 중요성이 저평가되었던, 저장시나리오, 연소조건 관련 인자와 같이 붕괴열 및 열부하 평가 영향인자를 도출하고, 고리 4호기를 대상으로 ORIGEN2 코드를 이용해 그 효과를 평가하였다. 대표 저장시나리오에 대한 열부하 평가 결과, 최후 방출 핵연료의 붕괴열은 시나리오에 따라 전체 열부하의 최대 80.42%를 차지해 저장시설 열부하에 지배적인 영향을 미침이 확인되었다. 또한 연소조건 인자로 선택된 축 방향 연소 효과, 연소이력, 비출력 효과에 대한 민감도 분석 수행 결과, 냉각기간이 짧을수록 각 인자의 붕괴열에 대한 영향이 커지는 것으로 확인되었다. 각 인자별로는 비출력, 연소이력, 축 방향 연소 효과의 순으로 붕괴열에 대한 영향력이 컸으며, 특히 비출력의 경우 방출 직후 평균값의 0.34에서 1.66배, 방출 1년 후에는 평균 대비 0.55에서 1.37배까지 붕괴열 변화를 초래함이 확인되었다. 즉, 저장시설의 열부하 평가와 같이 냉각기간이 짧은 핵연료에 대한 해석 시 비출력, 연소이력과 같은 연소조건인자가 해석결과에 매우 큰 차이를 초래할 수 있으므로, 해석결과의 정확도 향상을 위해 기존 해석자의 공학적 판단에 의거한 임의 인자 대표성 핵연료 선택방식 대신 실제 운전 데이터의 적용 등이 필요할 것으로 보인다. 본 연구 결과는 향후 열부하 해석 결과의 정확도 향상 및 불확실도 평가를 위한 기초자료로 활용될 수 있을 것으로 사료된다.
사용후 핵연료의 건식처리 시 핵연료 다발을 절단하여 voloxidation 즉 휘발산화처리를 하면 고온에 의해 분리가 가능한 핵분열생성물의 분리와 우라늄의 산화에 의한 부피팽창으로 핵연료가 쪼개져서 입도가 작아지고 또한 핵연료가 피복재에서 쉽게 박리되게 된다. 그 결과 폐기물 처리 시에 발열핵종으로 폐기물의 저준위화시에 분리가 요망되는 Cs-137이 분리되는 장점이 있어 습식 재처리에 있어서도 바람직하다. 건식처리에 있어서는 voloxidation 으로 처리된 피복재에는 금속 지르코늄에 불순물로 함유된 우라늄의 의한 방사화 생성물과 피복재 표변에 부착/침투한 방사화 생성물이 방사능을 갖게 된다. 이러한 부착된 TRU 잔류물은 통상 1% 미만으로 알파핵종의 방사능이 원자로에서 배출시에는 고준위 기준치의 약 100배 수준이었다가 30년 냉각후에는 약 1/10 수준으로 저준위화 된다. 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화로 생기는 방사능은 고준위 기준치의 10% 를 넘지 않아서 피복재의 저준위화시에 고려할 필요가 없다. 발생열은 방출시에 고준위 기준치의 약 30 배 수준에서 5년 냉각후에는 기준치 미만이 되며 30년후에는 1/8000 정도로 저준위화 된다. 사용후 핵연료를 습시처리시에 발생하는 고준위 폐기물 중 약 1/4 가 피복재 (hull) 임을 고려하면 피복재의 저준위화는 사용후 연료의 건식처리에 있어서도 필수적인 과정이다. 특히 미국의 고준위 폐기물 처분장 Yucca Mt.의 포기와 우리의 고준위 폐기불 처분장이 공론화되는 싯점에서 저준위화는 매우 필요한 기술이다. 피복재는 방사성 물질의 침투두께가 0.01mm 미만이 대부분으로 저준위화에는 표면제염에 의한 저준위화가 주로 연구되어왔다. 표면제염에 의한 저준화는 이온 빔, laser에 의한 방법, dry ice 분사에 의한 방법이 시도되었다. 염소기체를 이용하여 지르코늄의 산화막을 제거하고자 하였으나 이 산화막이 안정적이어서 표변의 연마, 아크릴 칼의 사용, 표면을 눌러서 처리하는 등 전처리하여서 염소기체 반응에 의한 표면제거 실험이 가장 효과적임이 실험적 결과이었다. 이러한 전처리로 방사능을 1/100 수준으로 낮춘다고 하더라도 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화에 의해 중저준위 폐기물의 범주에서 벗어나지 않으므로 재활용에는 제한이 있다. 또한 전처리(표면제염)하여 분리되는 고준위는 다른 고준위 염폐기물과 함께 처리하여 발열 핵종을 제거하면 중저준위화가 가능하다. 저준위화 된 hull폐기물에는 지르코늄 금속에 불순물로서 함유되어있는 우라늄에 의한 방사능을 갖는데 이들의 제거나 분리는 지르코늄 합금 피복재 원료물질에 불순물로 함유하는 우라늄의 함량을 낮추는 것과 유사한 문제이다. 현재까지 지르코늄합금 피복재에 우라늄이 불순물로 함유된 것을 사용함으로 원자로내에서 방사화되어서 방사능을 갖게 되는 것은 피할 수가 없다. 따라서 저준위화 처리된 피복재는 장기 보관으로 방사능을 감쇠시켜서 재활용하도록 한다. 처리 방법으로는 초고압 압축저장, 시멘트 고화, 합성암석에 의한 고화법 등으로 장기간 보관 후에 금속으로서 재활용한다.
고온 용융염 전해환원 공정은 후행핵연료 주기의 대안 공정인 파이로공정의 산화물 사용후핵연료의 확대를 위해 필수적인 공정이다. 사용후핵연료는 다성분 산화물로 이루어져 있으며 각 산화물은 전해환원 공정에서 화학적 특성에 따라 산소를 잃게 된다. 본 연구에서는 건식분말화 공정 이후 전해환원 반응기에 도입되는 사용후핵연료 조성을 기준으로 각 금속-산소 시스템을 독립적인 이상고용체로 가정하여 전해환원 반응거동을 계산하였다. 전해환원을 Li의 환원과 이어지는 Li과의 화학반응의 결합으로 산정하여 U을 비롯한 금속 환원 거동을 계산하였다. 계산결과 대부분의 산화물들은 전해환원 공정에 의해 금속으로 전환되는 것으로 예상되었다. 란타나이드 원소들의 경우 $Li_2O$의 농도가 낮아지면 금속 전환율이 높아지나 대부분 산화물로 존재하는 것으로 나타났다. 추가적으로 $U_3O_8$의 전해환원 거동에 대해 Li의 확산과 Li과의 화학반응을 고려하여 반실험적 모델이 제시되었다. 실험데이터를 활용하여 매개변수를 결정하였으며 시간에 대한 환원율 및 전류에 대한 99.9% 환원 시간을 계산하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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