세라믹핵연료의 비열기구는 격자 진동 비열, 팽창 비열, 전도전자 및 결함비열 그리고 과잉비열로 구성된다. 비열을 표현하는 모델은 정압비열 항과 팽창비열 항 그리고 결함비열 항으로 구성된다. 본 연구에서는 세라믹 핵연료의 실험자료 또는 발표된 자료들을 종합 분석하였으며, 가장 적합한 모델을 추천하였다. $UO_2$, (U, Pu)혼합핵연료 및 사용후 핵연료의 비열 자료들이 분석되었다. 사용 후 핵연료의 경우 모의 핵연료의 비열로 대신하였다.
Park, Jong-Woon;Chun, Moon-Hyun;Shon, Soon-Hwan;Song, Myung-Jae
Nuclear Engineering and Technology
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제25권1호
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pp.166-177
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1993
사용후 핵연료 건식 저장 캐니스터의 핵연료 바스켓 안에 있는 CANDU 37소자 핵연료 다발의 최대 온도를 계산하기 위한 단순화된 열해석 방법과 함께 대기 조건 인자들이 캐니스터 내부의 최대 핵연료 온도에 미치는 영향을 조사하기 위해 수행한 표본 해석 결과를 제시하였다. 3가지 모우드(mode)의 열전달이 공존하는 캐니스터 내부핵연료 다발의 복잡한 기하학적 구조에 대한 다차원열전달 문제를 풀기 위하여 건식저장 캐니스터에 저장된 CANDU 사용후 핵연료 다발들을 등가 및 동심의 핵연료 실린더(cylinder)로 대치하였다. 추가적인 입력 자료 및 열전달 상관식을 이용하여 등가 핵연료 실린더의 단순화된 축대칭, 2차원, 복수 모우드(multi-mode)의 열전달 문제를 기존의 컴퓨터 코드인 HEATING5로 해석하였다. 예측한 온도 분포와 식물 모형 실험 결과의 비교는 만족스러울 정도로 일치함을 보여주고 있다.
국내 외 수많은 수송 건식저장 시스템의 임계해석은 사용후핵연료내에 초우라늄물질(transuranic) 및 핵분열생성물(fission products) 계산의 불확실성을 이유로, 신연료로 가정된 가상연료를 적용하여 평가해왔다. 그러나 과도한 임계 여유도에 따른 경제적 손실이 크기 때문에 최근 들어 연소도이득(Burnup Credit, BUC)이 반영된 수송 건식저장 시스템의 설계 및 상용화가 추진되고 있다. 이러한 BUC 기술은 기존 임계해석 시요구되는 상수화된 불확실도와 달리 초기 농축도와 연소도 구간에 따라 상이한 불확실도를 갖게 된다. 이에 본 연구에서는 '국내 원전의 제한사항이 반영된 26다발 SNF 장전 BUC 적용 용기'(이하 BK 26 Cask)를 대상으로 관련 기술표준 및 설계요건에서 요구되는 불확실도를 평가하여 농축도 및 연소도의 함수로 계산하였다. 본 연구결과는 추후 BK 26 Cask 국내 사용후핵연료의 장전 수용률 분석의 기반자료로 활용된다.
한국원자력연구소에서는 산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염 매질에서 금속으로 전환함으로써 사용후핵연료의 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환공정을 개발하고 g 규모(3-40g $U_{3}O_{8}$ batch)로 기초실험을 수행하고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 금속전환 장치를 5kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모로 설계 제작하고, 목표로 하고 있는 20kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모 핫셀 실증을 위한 장치설계자료를 산출하기 위해 mock-up test를 수행하였다. 운전변수에 따른 $U_{3}O_{8}$의 전기화학적 환원거동을 규명하였으며, $U_{3}O_{8}$ 분말을 99% 이상 금속전환하여 전기화학적 금속전환공정의 타당성을 kg 규모로 검증할 수 있었다.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염에서 금속 형태로 전환하여, 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환 공정을 개발하고, 5kg $U_3O_8$/Batch 규모의 mock-up 실험을 수행하였다. 본 연구에서는 전해 셀의 운전변수를 해석하였으며, 아울러 hot test를 위한 장치개발 연구도 병행하였다. 전기화학적 금속전환 공정을 이용하여 $U_3O_8$ 형태의 천연우라늄 분말을 99% 이상 금속전환할 수 있었으며, 또한 20kg $U_3O_8$/batch 규모 장치의 설계자료를 산출할 수 있었다.
전기화학적 환원 기술을 이용한 고온 용융염 전해환원의 결과 생산되는 금속전환체는 다공성 특성에 의해 전해환원의 매질인 용융염을 함유하게 된다. 전해환원과 후속 전기화학 공정인 전해정련의 전해질은 각각 LiCl과 LiCl-KCl 공융염으로 상이하기 때문에 이렇게 금속전환체에 포함된 LiCl 염이 동반되어 전해정련 공정에 도입될 경우 전해정련 공정의 공융염 조성을 어긋나게 한다. 이에 따라 금속전환체의 잔류염은 효과적으로 제거되어야 하며 공정으로 감압 증류에 의한 잔류염 제거 공정이 고려되고 있다. LiCl은 증기압이 비교적 낮기 때문에 감압의 고온 조건이 공정에 필요하다. 그러나 상평형도 분석 결과 전해환원 공정에서 산화물을 담아 음극으로 사용되어 환원된 금속전환체와 함께 도입되는 SUS 재질의 바스켓과 사용후핵연료 금속전환체의 주된 원소인 우라늄과는 공융할 수 있기 때문에 LiCl 증발 온도는 $720^{\circ}C$ 이하로 유지되어야 한다. 이와 같은 조건에서 LiCl 증발 속도를 높이기 위해서는 감압 조건이 필수적이다. 본 연구에서는 감압조건에서 LiCl 휘발 실험을 위해 폐쇄형 및 개방형 반응기를 제작하여 압력 조건 및 Ar 유량 등에 따른 LiCl 휘발율을 측정하였다. 증발된 LiCl은 일정 감압 조건에서 분말형으로 냉각부위에 회수 될 수 있었으나 완전 진공 조건에서는 결정형으로 냉각 부위에 응축되는 것으로 확인 되었으며 일정 진공 조건에서는 Ar 유량에 따라 증발량이 의존하지 않는 것으로 나타났다. 연구 결과 증발염의 취급 빛 이송을 위해 분말형 회수를 목표로 설정할 수 있었으며 공정조건으로 일정 수준의 감압 조건을 제시하였다. 이 후 후속 연구로 장치의 대형화 및 증발 속도 향상을 위한 추가적인 연구가 계획되어 있으며 연구 결과에 기초하여 공학규모 파이로 공정 시설인 PRIDE에 도입될 장치의 기초 설계 자료를 생산할 예정이다.
사용후핵연료의 효율적 관리를 위하여 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 공정으로부터 발생되는 폐기물 처리기술에 대한 최근 연구동향을 종합적으로 고찰하였다. 파이로 폐기물 처리기술은 처분 대상 폐기물의 감용 및 포장, 저장과 최종 처분에 적합한 고화체 제조를 목표로 하고 있다. 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 폐기물 처리 기술개발 접근 방향은 공정 흐름으로부터 발생한 폐기물내 주요 핵종들을 분리하고 회수한 물질 등을 재사용함으로서 폐기물 발생량을 최소로 하며 동시에 분리한 핵종을 별도로 고화처리하는 것이다. 폐기물 처리 주요 기술 특성은 먼저 전해환원용 원료물질 제조를 위하여 전처리 고온 열처리 공정을 사용하며, LiCl 과 LiCl-KCl 염으로부터 핵종을 분리하고 회수염의 재사용 및 핵종 함유량을 증대시킨 최종 고화체 제조 기술을 개발하는 것이다. 따라서 실험실 규모 실험 결과를 토대로 최근에는 공정 용량 증대를 위한 자료 확보를 목적으로 공학규모 시험을 수행 중에 있다.
사용 후 핵연료(SNF: spent nuclear fuel) 지하 처분장에서 발생된 가스는 처분장 내에서 자체로 이동성이 클 뿐 아니라, 처분장 내 방사성핵종 거동에도 영향을 줄 수 있다. 지하 처분장 방벽 내에서 가스-핵종 발생 및 거동 기작에 대한 연구와 가스 거동이 처분장의 안전성에 미치는 영향에 대한 연구가 처분장 건설 이전에 충분히 수행되어져야 함에도 불구하고, 처분장 다중 방벽내 가스-핵종 거동에 대한 연구는 국내는 물론 국외에서 조차 매우 초보적인 단계이다. 본 연구에서는 지하 SNF 처분장 내 가스 발생과 거동 특성과 관련된 국내외 선행연구 결과들을 고찰하여, 가스 발생/거동 기작을 처분장의 수리지질학적 진화과정에 따라 분류하여 설명하였다. 처분장 내 가스 발생을 크게 SNF의 핵분열에 의한 방사성 가스 생성, SNF 저장 용기의 부식에 의한 가스 발생, 지하수의 산화-환원 반응에 의한 가스 생성, 미생물 활동과 천연 방벽 내 지화학적 반응에 의한 가스 생성 등 총 5가지 유형으로 구분하여 정리하였다. 처분장 다중 방벽 내 가스 거동과 관련된 선행연구 자료들을 정리하여, 방벽 내 가스 거동 시나리오를 다공성 매체에서 일어나는 거동 형태에 따라, 총 4가지 형태(① visco-capillary 흐름을 포함하는 공극 내 자유상 가스 이동, ② 공극 수 내 용존상 기체로서 이류 및 확산 이동, ③ 체적팽창에 의한 거동(dilatant pathway), ④ 가압파쇄에 의한 인장 절리 흐름 등)로 구분하여 제시하였다. 본 연구를 통해 고찰한 SNF 처분장의 다중 방벽 시스템 내 가스 발생 기작과 거동 특성자료들은, 향 후 지하 SNF 처분장 내 가스-핵종 거동관련 다양한 실험 및 모델링 연구를 계획하고, 국내 건설할 처분장의 안전성을 가스 거동관점에서 평가하는데 유용하게 사용될 것으로 기대한다.
사용후핵연료의 중간저장시설인 콘크리트 캐스크(cask)는 해안부근에 입지할 가능성이 크기 때문에 염해에 대한 문제가 크게 우려된다. 그리고 염해에 의한 철근의 부식 및 균열발생은 철근콘크리트구조물의 방사선 차폐기능뿐 아니라 구조성능 저하의 주요 원인이기 때문에 염해에 대한 평가는 매우 중요한 사항이다. 특히 염해환경과 함께 콘크리트 캐스크 내부에서는 사용후핵연료의 발열에 의해 $60^{\circ}C$정도의 고온 환경이 예상되기 때문에 고온에서의 염해에 대한 검토가 요구되지만, 기존 콘크리트 구조물의 염해평가에서는 온도에 대한 영향이 전혀 고려되어 있지 않아 고온에서 염해에 노출된 철근콘크리트구조물들의 내구설계 및 수명예측을 위해 참고할 만한 자료가 거의 없다. 이 연구에서는 다양한 온도환경에서의 염수(NaCl)침지시험을 통해 콘크리트의 염화물이온 확산계수를 측정하고 염화물이온 확산계수와 온도의 관계를 규명하고자 하였다. 실험 결과, 콘크리트의 염화물이온 확산계수는 온도의 증가에 따라 현저히 증대하여 고온환경에서의 염해 발생가능성이 매우 큰 것으로 조사되었다. 또한 크리트의 염화물이온 확산계수는 물시멘트(W/C)비가 낮아질수록 감소하였고, 이 경향은 온도가 증가(고온환경)하여도 동일하게 나타났다. 염화물이온 확산계수의 온도의존성은 아레니우스식(Arrhenius equation)으로 나타내어졌고 회귀분석 결과, 확산계수의 대수 값은 절대온도의 역수와 선형관계를 나타내었다. 또한 온도의존성을 나타내는 활성화에너지(activation energy)는 물시멘트(W/C)비가 낮을수록 높게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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