용융탄산염연료전지(MCFC)용 다공성 Ni 양극에 3~10 wt% Al를 첨가하여 tape casting 법으로 제조된 Ni-Al 양극의 전기화학적성능 및 구조적안정성이 조사되었다. 본 연구에서 제조된 양극의 전기화학적 성능이 $650^{\circ}C$, MCFC 양극분위기(80% H$_2$+20% $CO_2$)를 모사한 half-cell 에서 양분극 특성으로 평가되었는데, 전류밀도 150 ㎃/$\textrm{cm}^2$ 에서의 분극전압은 약 100 ㎷로 실용전지의 양극으로서 가능성을 보였다. Ni-Al 양극의 소결과 creep에 대한 저항성은 Ni 양극에 비해 증가되었는데, 이는 Ni 입자 표면에 형성된 $Al_2$O$_3$의 영향으로 판단되었다.
동물뼈의 속성작용 정도에 따른 화학적 평가 기준을 적용하기 위하여 고고유적지에서 출토된 3종의 동물뼈와 현대 동물뼈 1종을 대상으로 FTIR-ATR과 XRD 분석을 실시하였다. FTIR-ATR 분석을 통해 결정화지수(CI)와 탄산염과 인산염의 비(C/P), 탄산염과 탄산염의 비(C/C)를 비교한 결과 동물뼈의 보존 상태에 따라 CI와 C/P 값이 차이를 보였다. XRD 분석을 통해 결정화 정도를 비교한 결과 $30^{\circ}-35^{\circ}$ 범위에서 동물뼈의 보존 상태를 구분할 수 있었다. FTIR-ATR과 XRD 분석 결과, 몽골 대형포유류뼈의 보존 상태가 가장 양호하였고 나주 소뼈, 함안 소뼈의 순서로 보존 상태가 좋지 않았다. 이는 뼈 단면의 조직학 분석 결과와도 일치한다. 이를 통해 화학적 평가 기준은 우리나라에서 출토되는 동물뼈의 보존 상태를 파악하는데 적용이 가능할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 시멘트 제조 공정 CO2 배출을 저감하기 위해 철강 슬래그로 시멘트 원료로 사용되는 석회석 사용량을 대체할수 있는 수준을 시뮬레이션 방법을 이용하여 평가하였다. 이를 위해 석회석을 비롯한 시멘트 각 원료와 석회석 대체원료로서 고로 서냉 슬래그, 전로 슬래그, KR 슬래그의 화학성분을 바탕으로 최적 시멘트 원료 배합을 도출하는 시뮬레이션 분석을 수행하였다. 분석 결과, 슬래그 대체원료는 일정 수준의 CaO를 함유해 석회석 사용량을 일부 저감하는 비탄산염 대체원료로 사용할 수 있음을 확인하였다. 동시에 각 원료의 최대 사용 가능 수준을 도출하였는데. 특히 이들 원료를 각기 사용하는 경우보다 혼합해서 사용하면 석회석 저감 효과를 증대해 탈탄산 반응에 의한 CO2 배출을 저감하는데 기여할 수 있는 것으로 평가되었다.
콘크리트의 압축강도는 다양한 영향인자가 있으며, 노출환경에 따라 변화한다. 동일한 배합을 가진 콘크리트라도 노출환경에 따라 콘크리트 특성은 변화하며, 특히 해수의 영향을 받는 지역은 간만대, 비말대, 해수중과 같이 세가지 영역으로 구분할 수 있다. 본 연구에서는 7년 동안 습윤양생된 OPC 콘크리트를 대상으로 강도 변화를 분석하였으며, 기존의 이론식(KDS, CEB, ACI, JSCE)과의 비교를 수행하였다. 또한 7년동안 비말대, 간만대, 해수중에 장기 폭로된 시편을 대상으로 강도 특성 및 탄산화 특성을 평가하였다. 콘크리트의 배합은 3수준의 물-시멘트비(0.37, 0.42, 0.47)를 가지고 있으며, 환경조사를 수행하여 침지대, 간만대, 비말대 3 수준의 해양환경을 고려하였다. 7년동안 습윤양생된 시편의 경우 기존의 제안식들에 비하여 높은 강도를 가지고 있었으며, 옥외 폭로된 시편(간만대, 비말대, 해수중)의 강도는 습윤양생한 시편의 강도보다 낮게 평가되었다. 또한 물-시멘트비가 증가할수록 뚜렷한 강도저하가 발생하였으며, 해수중에서 가장 낮은 강도가 평가되었다. 기존의 강도 제안식에서는 물-시멘트비에 따른 변화를 고려하지 못하므로 기존 이론식에 적용할 수 있는 실험상수를 회귀분석을 통하여 도출하였다. 탄산화 평가결과, 물-시멘트비의 증가에 따라 높은 탄산화 깊이가 평가되었으며, 비말대, 침지대, 간만대 순서로 탄산화 진행이 발생하였는데, 침지대 및 간만대에서도 황산염 및 용존 이산화탄소 영향으로 상당한 중성화 깊이가 발생하였다.
자발적 침전법에 의하여 다양한 과포화 용액에서 탄산염광물을 합성하였다. 합성용액의 온도는 $25^{\circ}C$에서 유지 시켰고 pH범위는 6.9에서 8.8 이였다. 용액의 과포화도 조절 시 2가지 변수를 두어 농도를 변화 시켰다. (1) total carbonate의 농도와 total calcium의 농도비가 다음 세 가지 조건을 만족시키도록 변화시켰다: [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$ >1. [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$=1, and [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$<1. (2) 앞서 언급한 조건에 total calcium의 농도를 0.02 mol/d $m^3$, 0.2 mol/d $m^3$, 그리고 0.4 mo1/d $m^3$이 되도록 변화 시켰다. [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$$\geq$ 1의 조건 하에서 형성된 미립의 탄산염 광물은 대부분 거의 순수한 방해석으로 바테라이트가 1% 이하로 존재하였으며 이와는 달리 [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$ < 1 조건하에서는 거의 순수한 바테라이트가 합성되었다. 본 연구 결과 탄산염광물의 상은 합성 용액상의 [C $O_3$]$_{Τ}$ 농도보다는 [C $O_3$]$_{Τ}$의 농도에 의하여 좌우되는 것으로 나타났다. 또한 바테라이트의 합성 결과는 [C $O_3$]$_{Τ}$/[Ca]$_{Τ}$의 비가 0.8 에서 0.5로 낮아짐에 따라 roughness가 증가하고 결과적으로 광물표면적이 5.64∼7.34 $\mu\textrm{m}$에서 8.39∼10.3 $\mu\textrm{m}$로 증가한다.
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
동해 울릉분지의 탄산칼슘 포화상태를 1999, 2014, 2017, 2018년도 해양 조사를 통해 수집된 pH, 용존무기탄소(DIC), 총알칼리도(TA) 자료를 이용하여 계산하였다. 1999년에 비해 2010년대에 전 수심에서 탄산염 포화상태는 유의하게 감소하였다. 2018년 현재 방해석과 선석의 포화면 수심은 각각 약 500 m와 200 m로 상승하였다. 탄산칼슘 포화상태를 결정하는 주된 화학종인 탄산이온은 상층과 심층에서 다른 분포를 보였다: 상층에서는 약 $175{\mu}mol\;kg^{-1}$로 비교적 높고, 심층에서는 $50{\mu}mol\;kg^{-1}$ 이하로 아주 낮게 나타났다. 그러나 탄산이온 농도의 감소 경향은 심층보다 상층에서 두드러졌는데, 이는 2000년대에 대기에서 이산화탄소의 침투가 주로 상층에서 일어나는 것이 반영된 결과로 해석된다.
광물탄산화는 이산화탄소를 칼슘, 마그네슘 등을 함유한 금속산화물과 반응시켜 영구적으로 저장하는 기술이다. 본 연구에서는 직접탄산화 방법으로 이산화탄소를 저장하기 위해 해수와 알칼리성 산업부산물인 제지슬러지소각재(PSA)를 사용하였다. 다양한 실험을 통해 해수와 PSA를 이용한 직접탄산화 반응의 최적 용매의 양(해수와 PSA의 혼합비)과 반응시간을 찾았고, PSA를 이용한 직접탄산화 반응에 해수와 초순수를 각각 용매로 사용했을 때의 이산화탄소 저장량을 비교하였다. 이산화탄소 저장량은 탄산화반응 후 고체증가량과 열중량분석 결과를 이용해서 계산하였다. 실험에 사용한 PSA는 미세하고 67.2%의 칼슘을 포함하였다. $25^{\circ}C$, 1기압에서 해수를 PSA와 혼합하여 이산화탄소를 0.05 L/min 유량으로 주입하는 탄산화반응의 최적 용매의 양과 반응시간은 각각 5 mL/g, 2시간이었다. 해수와 초순수를 용매로 사용해서 PSA와 각각 혼합한 다음 탄산화했을 때, 이산화탄소 저장량은 각각 113, $101kg\;CO^2/(ton\;PSA)$이었다. 해수를 사용하여 탄산화한 고체는 대부분 calcite 형태의 탄산칼슘과 소량의 탄산마그네슘으로 구성되어있었고, 초순수를 사용했을 때의 고체도 calcite 형태의 탄산염임을 확인하였다.
보호막으로서 우수한 성능을 발휘하여 왔던 MgO 박막을 대체하여, 고 Xe 방전 개스에서 방전 전압이 낮고, 높은 방전 효율을 나타낼 수 있는 차세대 보호막의 개발 현황에 대하여 간략하게 살펴보았다. 차세대 보호막은 1) FCC와 같은 등방성 결정 구조를 가져야 하고, 2) band gap 에너지가 작아야 하며, 3) 수화물 및 탄산염이 쉽게 분해되는 산화물이어야 하고, 4) 재료내에 비 화학 당량 결함이 많은 천이 금속 산화물과 같이 결함이 많아서는 되지 않아야 하고, 5) 이온간의 결합력이 커서 내 스퍼터링 특성이 우수하여야 하는 조건을 만족하여야 한다. 이러한 특성을 만족시킬 수 있는 것으로 다양한 재료가 개발되어 왔으나, 실용적으로 적용 가능성이 있는 것으로(Mg,Ca)O 합금 보호막이 가능한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 수치모사로 부터 단위 전지 양극가스내 질소 조성과 각 가스의 순환에 따른 단위전지내의 온도분포 및 성능변화를 구하였다. 양극가스내 질소의 영향은 냉각효과로 나타났고 순환비가 증가할수록 전지내의 온도와 전지의 성능은 감소하였다. 작동압력이 증가할수록 전지의 성능은 증가하였고, 기전력변화 대 압력의 상용대수변화의 직선의 기울기는 문헌상의 실험치와 유사하게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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