비정질 반도체/절연체의 직류와 교류 전도도 스펙트럼은 주파수에 대한 거듭제곱의 법칙 (power-law)을 따르는 보편성이 있음이 확인되었다. 이러한 보편성은 다양한 비정질 반도체/절연체 물질에서 공통적으로 관찰되었으며 현재까지 이 보편성의 물리학적 원인이 정확히 규명되지 않고 있다. 이 보편성을 설명하기 위한 모델로서 비정질 반도체/절연체 내의 전자/정공의 호핑 전도기구 (hopping conduction mechanism)가 제시된 바 있으며 다양한 비정질 시스템의 전도도 스펙트럼 해석에 인용되고 있다. 그러나 직.교류 전도기구 사이의 상이함에 대한 이견이 있으며 현재까지 정확히 규명된 바 없다. 본 연구에서는 비정질 GeSe 반도성 물질의 전도도 스펙트럼을 10 Hz-1 MHz 주파수 대역에서 측정하였으며 이를 위해 백금 상.하부 전극을 갖는 크로스바(crossbar)형의 금속-절연체-금속구조의 2단자 소자를 제작하였다. 측정 스펙트럼으로부터 본 연구의 GeSe 물질이 앞서 언급한 비정질 물질의 보편성에 부합함을 확인하였으며 스펙트럼 내의 직류와 교류 성분을 명확히 분리할 수 있었다. 직.교류 전도도 스펙트럼의 명확한 기구 분리를 위하여 4개의 상이한 면적을 갖는 크로스바에 대한 측정을 실시하였으며 그 결과로 직.교류 전도도의 상이한 면적 의존성을 관찰하였고 이를 근거로 직.교류 전도도가 서로 다른 전도기구에 기인함을 간접적으로 알 수 있었다. GeSe의 전도도 스펙트럼의 온도 의존성 실험을 위해 시편의 온도를 20-300 K 범위에서 변화시키며 전도도 스펙트럼을 측정하였으며 이를 통해 교류 전도도 스펙트럼 내에 상이한 두 개의 전도 기구가 혼재해있음을 규명하였다.
최근 비정질 SiC 박막은 열과 광안정도면에서 비정질 Si 박막에 비해 우수하며 공정변수들을조절함으로써 비교적 쉽고 다양하게 광학적.전기적 특성을 얻을 수 있고, 낮은 광흡수계수 및 105($\Omega$cm)1 이상의 높은 전도도를 가지고 있어 Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition(PECVD)을 통해 가전자제어 (Valency electron control)가 가능한 비정질 SiC 박막이 제작된 이래 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 결정성이 없는 비정질 물질은 상대적으로 낮은 온도에서 성장이 가능하며, 특히 glow-sidcharge 방식으로 저온에서 성장시킬 수 있음에 따라 유리등과 같은 다른 저렴한 물질을 기판으로 이용, 넓은 면적의 비정질 SiC 박막을 성장시켜 여러 분야의 소자에 응용되고 있다. 비정질 SiC 박막이 넓은 에너지띠 간격을 갖는 물질이라는 점과 화학적 안정성 및 높은 경도, 비정질성에 기인한 대면적 성장의 용이성 등의 장점이외에, 원자의 성분비 변화에 의해 에너지띠 간격(1.7~3.1eV)을 조절할 수 있다는 점은 광전소자의 응용에 큰 잠재성이 있음을 나타낸다. PECVD 방식으로 성장된 비정질 SiC 박막은 태양전지의 Window층이나 발광다이오드, 광센서, 광트랜지스터 등에 응용되어 오고 있다. 본 연구에서는, RF-PECVD(ULVAC CPD-6018) 방법에 의하여 비정질 Si1-xCx 박막을 2.73Torr의 고정된 압력에서 RF 전력(50~300W), 증착온도(150~30$0^{\circ}C$), 주입 가스량 (SiH4:CH4)등의 조건을 다양하게 변화시켜가며 증착된 막의 특성을 평가하였다. 성장된 박막을 X-ray Photoelectron Spectroscopy(XPS), UV-VIS spectrophotometer, Ellipsometry, Atomic Force Microscopy(AFM)등을 이용하여 광학적 밴드갭, 광흡수 계수, Tauc Plot, 그리고 파장대별 빛의 투과도의 변화를 분석하였으며 각 변수가 변화함에 따라 광학적 밴드갭의 변화를 정량적으로 조사함으로써 분자결합상태와 밴드갭과 광 흡수 계수간의상관관계를 규명하였고, 각 변수에 따른 표면의 조도를 확인하였다. 비정질 Si1-xCx 박막을 증착하여 특성을 분석한 결과 성장된 박막의 성장률은 Carbonfid의 증가에 따라 다른 성장특성을 보였고, Silcne(SiH4) 가스량의 감소와 함께 박막의 성장률이 둔화됨을 볼 수 있다. 또한 Silane 가스량이 적어지는 영역에서는 가스량의 감소에 의해 성장속도가 둔화됨을 볼 수 있다. 또한 Silane 가스량이 적어지는 영역에서는 가스량의 감소에 의해 성장속도가 줄어들어 성장률이 Silane가스량에 의해 지배됨을 볼 수 있다. UV-VIS spectrophotometer에 의한 비정질 SiC 박막의 투과도와 파장과의 관계에 있어 유리를 기판으로 사용했으므로 유리의투과도를 감안했으며, 유리에 대한 상대적인 비율 관계로 투과도를 나타냈었다. 또한 비저질 SiC 박막의 흡수계수는 Ellipsometry에 의해 측정된 Δ과 Ψ값을 이용하여 시뮬레이션한 결과로 비정질 SiC 박막의 두께를 이용하여 구하였다. 또한 Tauc Plot을 통해 박막의 optical band gap을 2.6~3.7eV로 조절할 수 있었다.
기존 연구에서는 단일 타겟으로부터 증착된 코팅층 내에 다상으로 이루어진 나노 복합구조를 형성하기 위하여, 나노 합금분말을 방전플라즈마 소결법 등으로 급속 소결하여 타겟을 제조하는 방법이 고려되어 왔다. 반면, 비정질 재료가 우수한 비정질 형성능을 가지는 경우 주조 방법에 의해서도 타겟 제조가 가능하며, 특히 최근 들어 금속 비정질 합금에서 합금의 주요 구성 원소들이 양의 혼합열을 가지는 경우, 액상 또는 과냉각 액상에서 상분리 현상이 발생한다는 것이 밝혀졌다. 이러한 사실에 기초하면, 우수한 비정질 형성능을 가지는 합금 시스템에 합금 구성 원소와 양의 혼합열 관계를 갖는 원소를 첨가함으로써, 비정질 기지 내에 화학적 불균일성을 유도하여 다상으로 이루어진 복합 구조를 형성시키는 것이 가능하다. 본 연구에서는 이러한 합금 설계법을 이용하여, 비정질 기지 내에 존재할 수 있는 불균일성 정도를 합금 조성과 주조 조건의 변화를 통하여 나노 크기에서 원자 크기까지 조절하고, 이에 따른 재료 특성과의 상관관계를 밝히고자 하였다. 이를 위하여 우수한 비정질 형성능을 가지는 Cu-(Zr, Hf)-Al 벌크 비정질 합금계에서 (Zr, Hf)과 (Y, Gd)간의 양의 혼합열 관계에 주목하여 Cu-(Zr, Hf)-(Y, Gd)-Al 벌크 비정질 형성 합금계를 설계하였으며, 이 합금계 내에서 조성과 냉각속도의 조절에 따라 나타나는 불균일성의 정도와 특성변화의 영향을 체계적으로 고찰하였다. 결과로서, Cu-(Zr, Hf)-Al 합금계에서 (Zr, Hf)을 (Y, Gd)으로 15 at.% 이상 치환한 경우, Cu-(Zr, Hf)-rich 와 Cu-(Y, Gd)-rich 비정질상으로 이상분리가 일어났으며, 이렇게 생성된 비정질-비정질 복합재는 응력 하에서 소성 변형을 거의 보이지 않았다. 반면, 5 at.% 이하로 (Zr, Hf)을 (Y, Gd)으로 치환한 경우에는 비정질 기지에 SAXS 혹은 WAXS로 확인 가능한 원자 크기의 불균일성이 나타났으며, 이 경우 비정질 합금의 점성 유동의 변화를 통해 합금의 연신 특성이 향상되었다. 특히, 본 연구에서는 비정질 기지내 불균일 제어를 통한 기계적 특성 향상을 위해서 조성 제어뿐 아니라 동역학적인 요소를 고려한 냉각속도 조절을 통한 원자단위 불균일성의 최적화가 필요함을 규명하였다. 이러한 연구 결과는 분말화 및 소결 과정을 배제하고 제조된 단일 타겟을 통해 코팅층에 다수의 합금원소를 혼합하고 나노/원자 스케일의 복합구조 형성 및 고집적화가 가능한, 타겟 모물질 설계의 새로운 방향을 제시함으로써 다기능성 복합소재 코팅층의 연구에 크게 기여할 것으로 사료된다.
최근 C-H 수소결합의 강한 상한 상호작용에 의하여 blue shift를 나타내는 현상이 보고 되고 있다. 비정질 불화탄소의 화학적 이동유기 절연막의 경우, 화학적 이동의 원인은 매우 서로 다른 원인에 발생하지만 이러한 물질의 상호작용은 친핵성 첨가반응에 의한 것임을 확인하였다. a-C:F 박막의 화학적 이동은 XRD 패턴에 의해서 결합 구조와 연관이 있으며, C-H 결합이 불소에 의한 끌림현상으로부터 발생되면서 비정질 구조로 변하는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 광기록 매질 중 광유기효과가 큰 비정질 As40Se15S35Ge10박막의 증착각도변화에 따른 구조 및 광학적 구조 및 광학적 물질특성에 대해 고찰하였다. 준비된 bulk와 박막이 비정질상(Amorphous phase)임을 XRD 분석을 통해 확인하였다. 특히, 증착각도의 변화에 따른 비정질 As40Se15S35Ge10박막에서의 유리질 천이온도의 변화와 상분리 현상을 연구하였다. 유리질 천이온도의 확인은 DSC, DTA, TGA를 이용한 분석실험을 통해 수행하였다. 실험 결과 벌크의 유리질 천이 온도는 약 $238^{\circ}C$였고, 0。, 60。, 80。로 증착된 박막은 각각 $202^{\circ}C$, $229^{\circ}C$, $201^{\circ}C$였으며 80。로 증착된 박막의 경우 가장 낮은 값을 보였다. 또한 연속상과 분산상으로의 상 분리 현상은 편광현미경에 의한 광학구조분석과 SEM-EDS를 이용한 표면확인 및 성분분석으로 관찰하였다.
비정질 인듐-갈륨-아연 산화막은 저온 공정 및 높은 투과도의 가능성으로 인해 플라스틱 기판과 같은 플렉서블 디스플레이에 적합한 물질이다. 이번 연구에서 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 채널 영역으로 응용하였다. 비휘발성 메모리의 경우 전하 저장 영역으로 가장 널리 이용되는 실리콘 질화막이 아닌 실리콘 산화막을 이용하여 산화막/산화막/산화막의 구조를 이용하였다. +8V의 낮은 프로그래밍 전압에서 2V 이상의 메모리 윈도우를 얻을 수 있었다. 이를 통해 비정질 인듐-갈륨-아연 산화막을 비휘발성 메모리에 적용할 수 있는 가능성이 있다.
X-선회절 분석은 결정질 물질의 정량과 정성분석을 위한 가장 효과적인 분석기술이며, 따라서 회절자료를 이용한 매우 다양한 광물조성 정량분석법이 존재한다. 본 연구에서는 비정질 실리카, 석영, 뮬라이트, 강옥으로 제조한 인공광물혼합시료를 대상으로 리트벨트법과 PONKCS (partial or no known crystal structure) 방법을 적용하여 정량 X-선회절 분석을 수행하였다. 100% 비정질 실리카와 내부표준시료 첨가 시료의 회절자료를 이용하여 PONKCS 방법으로 비정질 실리카의 결정 모형을 성공적으로 구축하였다. 비정질 실리카의 경우, 원 중량 대비 치우침의 절대값 평균은 1.85 wt%였다. 비정질 실리카의 함량이 작은 경우 상대적으로 높은 치우침을 보이는데, 이는 배경 회절패턴의 강도가 낮음에 기인하는 것으로 판단된다. 그밖에 석영, 뮬라이트, 강옥의 경우, 치우침의 절대값 평균은 각각 0.53 wt%, 0.87 wt%, 0.57 wt%였다. 내부표준물질 혼합법을 적용한 전통적인 리트벨트 정량분석 결과와 비교할 때 PONKCS 방법이 비정질 실리카를 포함한 인공광물혼합시료에 대하여 신뢰도 높고 성공적인 정량 분석법임을 확인해 주었다.
칼코게나이드(chalcogenide)계 비정질 반도체는 그들의 독특한 광학적, 전기적 특성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 비정질 Se는 유연한 원자구조로 인해 가장 먼저 광학적으로 상용화되었으며, 응용성이 매우 큰 반도체 재료중 하나로 Ge-Se와 같이 Se를 기본으로 한 칼코게나이드 유리 반도체가 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 비정질 칼코게나이드 $Ge_xSe_{100-x}$(x=25,95) 조성에 대한 광학적 특성을 연구 하였다. 시료는 5N의 순도를 갖는 Ge, Se 물질을 준비하고 조성비에 맞추어서 석영관에 진공 봉입한 후 용융 혼합하여 $Ge_{25}Se_{75}$와 $Ge_{95}Se_5$조성의 두 가지 비정질 벌크를 제작하였다. 열증착 방법으로 유리 기판위에 박막을 제작하였고 UV-vis-NIR spectrophotometer를 사용하여 투과도를 측정하였다. 측정한 스펙트럼을 이용하여 Swanpoel method로 굴절률을 계산하고 특성을 분석하였다.
자연계에 존재하는 다양한 지구물질의 조성은 여러 성분들로 구성된 다성분계이므로 자연계의 현상을 이해하기 위해서는 이러한 다성분계 지구물질의 구조를 규명하는 것이 필수적이다. 이러한 중요성에도 불구하고 다성분계 비정질의 자세한 원자-나노 구조는 비정질 자체가 갖고 있는 여러 가지고유의 무질서도 등으로 인하여 최근까지도 정확히 알려지지 않았다. 본 연구에서는 일차원 O-17 MAS와 이차원 3QMAS NMR을 이용하여, 다성분계 비정질인 Ca-Na 알루미노규산염 $[(CaO)_x(Na_2O)_{1-x}]\;(A1_2O_3)_{0.5}(SiO_2)_6.\;CNAS)$의 자세한 원자단위의 조성에 따른 변화를 보고한다. 비정질 CNAS의 비연결 산소 (non-bridging oxygen, NBO) 중 Ca-NBO는 Na/Ca 비율이 증가함에 따라서 (Ca, Na)-NBO를 형성한다. 이는 비정질 CNAS 내에서 비연결산소와 Ca와 Na 간에 강한 상호작용이 있음을 지시한다. 연결산소인 경우(bridging oxygen, BO, Si-O-Si나 Si-O-Al)의 경우에도 Na/Ca 비율에 따라, 감소의 폭이 비연결 산소보다는 상대적으로 작지만 화학차폐(NMR chemical shift)가 선형적으로 감소한다. 비정질 규산염의 연결산소의 결합각과 결합길이의 분포에 의해 결정되는 위상무질서도(topological disorder)는 Ca 함량이 증가할수록 비선형적으로 증가한다. 이러한 결과들은 비정질 CNAS의 구조가 기존에 알려진 데로 비연결산소만이 Na와 Ca 같은 구조교란양이온(network modifying cation)에 의해 많은 영향을 받는 것이 아니라 연결산소도 이들 양이온에 의하여 영향을 받음을 지시한다 이에 따라 다양한 양이온세기가 비정질의 무질서도에 미치는 영향을 정리하였다.
분체의 입자 배열이 불규칙한 경우뿐만 아니라 입자 크기가 극미세하여 X선회절분석이 불가능한 경우에도 비정질물질이라 한다. 수용액 속에서 이런 비정질 물질을 합성하기 위해서는 합성용액의 과포화도를 높여 계속 유지시킴에 따라 극미세 1차핵 생성의 지속적인 유도에 따른 입자 성장을 최대한 억제시켜야만 한다. 본 연구에서는 흡습제, 칼슘제 및 식품 첨가제 등으로 이용되는 비정질 탄산칼슘을 계에서 합성하고, 이때 생성된 비정질 상태의 겔을 수용액 환경을 변화시켜가면서 따라 결정화를 유도하고 탄산칼슘의 동질이상을 관찰하였다. CO2의 유속을 11/min, 교반속도를 600rpm으로 고정시키고, Ca(OH)2의 양을 10g에서 50g까지 변화시켜가면서 겔 상태의 비정질 탄산칼슘을 합성하였다. 이때 전기전도도는 CO2의 용해와 더불어 Ca(OH)2의 용해도가 증가함에 따라 변화하였으며, 반응종반부에는 겔화가 시작될 때까지 거의 일정하였다. 따라서, 이러한 사실들로부터 현탁액 내에서의 전기전도도의 변화는 Ca이온의 영향을 받는 것으로 사료된다. 비정질 탄산칼슘은 수용액에서 불안정하여 CO2 가스를 방출하면서 급격히 결정화되는데, 본 연구에서는 Ca(OH)2의 양을 20g으로 하여 위의 방법에 의해 얻어진 겔을 수용액의 종류와 농도 및 결정화 온도, 교반속도를 달리하면서 결정화시켰다. 교반속도를 100rpm으로 하여 물의 온도변화에 다라 결정화시킨 경우 전 온도범위에서 칼사이트상이었으며, 물의 온도가 5$^{\circ}C$일 경우에는 미세한 입자들이 응집된 형태였으나, 그 외의 온도변화조건에서는 모두 평균입경 0.4$\mu\textrm{m}$정도의 비교적 균일하 능면체 형태였다. 또한 교반속도를 500rpm으로 증가시켰을 경우에는 8$0^{\circ}C$에서 침상의 아라코나이트가 소량생성되었음을 SEM사진으로 관찰할 수 있었으며, 소량의 바테라이트도 혼재되어 결정화되었음을 XRD결과로 알 수 있었다. 교반속도를 100rpm으로 한 NH4Cl 0.5mol/l 수용액에서는 입자의 형태와 크기가 불규칙한 칼사이트로 결정화되었으며, MgCl2 0.05mol/l 수용액의 경우에는 순수한 H2O의 경우에서와는 달리 2$0^{\circ}C$에서는 모서리가 무딘 매우 균일한 크기의 칼사이트 입자가 관찰되었으며, 6$0^{\circ}C$부터는 아라고나이트가 생성됨을 관찰할 수 있었다. 따라서, 고온(8$0^{\circ}C$)의 농도 MgCl2 수용액(0.1, 0.2 mol/l)에서 교반속도를 높여(800rpm) 겔을 결정화시킨 결과 아라고나이트의 생성수율이 증가되는 것을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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