본 연구에서는 S광산의 광산폐기물 적치장 침출수에 함유된 불소의 처리를 위해(1) Ca계 물질을 이용한 공침법; (2) 활성탄과 비산회를 이용한 흡착법; (3) 알럼을 이용한 응집침전법 등을 이용한 불소(초기 농도 9.5 mg/L) 제거 실험을 수행하였다. Ca계 물질을 이용한 공침법의 경우 최대 65.6%, 활성탄 흡착법 27.9%, 비산회 흡착법 71.5%, 알럼을 이용한 응집침전법은 최대 96.6%의 불소 제거 효율을 보였다. 또한 불소의 제거에 있어 높은 제거 효율을 보인 알럼을 이용하여 모의 침출수를 대상으로 실험실 내 반응조에서 수행한 연속 처리 공정 가능성 검토결과, 저농도(6.4 mg/L), 고농도(15.7 mg/L) 모의 침출수를 불소의 국내 청정 지역 배출수 허용 기준인 3 mg/L이하로 처리하는 것이 가능한 것으로 나타났다. 또한 벤치 규모 반응조 운영을 통한 현장 불소 제거 실험 결과, 적정한 운영 및 관리를 하는 경우 불소의 방류수 수질기준을 만족시킬 수 있음을 확인하였다.
본 연구의 목적은 칼슘염을 함유한 레미콘 슬러지를 이용하여 불소함유폐수를 물에 난용성인 $CaF_2$ 화합물 형태로 침전시켜 처리하는데 있어 pH, 레미콘슬러지 주입량, Seed물질 주입량, 교반속도, 교반시간의 최적 조건을 도출하고자 하는데 있다. 실험결과 레미콘 슬러지를 이용한 대상폐수의 $CaF_2$ 침전 반응에서 함수율 및 불소의 제거효율 등을 고려할 경우 최적의 pH 6, 레미콘 슬러지 주입량은 10 g/L, Seed 물질 주입량은 2 g/L, 교반속도은 100 rpm, 교반시간은 60 min으로 관찰되었다. 이 때 Seed 물질의 주입은 불소제거효율에는 영향이 없는 것으로 나타났지만 침전물의 형성이 되는 반응을 촉진시키고 플럭형성을 원활하게 하여 고액 분리가 잘 되어 함수율이 낮아지는 결과가 나타났다.
본 연구에서는 산업폐기물로 버려지는 hematite와 ferrite를 이용하여 Mn-EDTA와 불소의 제거에 대한 실험을 행하였다. 제거율을 비교, 평가하기 위하여 무기오염물에 대하여 우수한 흡착능을 가지는 것으로 알려진 Na-bentonite를 실험에 포함하였다. Batch형태의 실험 결과, 망간에 대하여 여러 초기농도에서 ferrite-A는 48∼65 %, ferrite-B는 46∼57 %, hematite 의 경우 17∼26%o의 제거율을 갖는 것으로 나타났으며, Na-bentonite의 경우, 10∼23%의 제거율을 나타냈다. 불소의 경우에는 hematite가 53∼63%의 제거율을, ferrite-A가 54∼63%, ferrite-B는 20∼38%를 보였다. 연구 결과 Hematite와 Ferrite가 가지고 있는 특히 complex ion을 형성하는 무기 오염 물질 제거능이 Na-bentonite 보다 우수한 것으로 나타났다. 결론적으로 이러한 산화 광물과 Na-Bentonite 의 혼합을 통하여 차수재로서의 Na-bentonite의 역할을 증진시킬 수 있을 것이다.
입자상 알루미늄 충전 복극전해조를 이용하여 불소함유 수용액을 정전위 전해한 결과를 아래에 요약하였다. 이온크로마토그래피로 전해 시료를 분석한 결과 인가전압 1, 5, 10 V에서 불소이온 제거율은 각각 53, 73, 90%이었다. 지지전해질농도를 10, 30, 50, 70 mg/L로 조절하고 알루미늄 충전율을 0, 25, 50, 75%로 충전 후 전기량을 측정한 결과 지지전해질 농도가 50 mg/L일 때와 충전율이 75%일 때에 전기량이 $2.58A{\cdot}hr$이었다. 불소농도를 30, 50, 70 mg/L로 하여 10 V에서 3시간 전해실험 한 결과 불소제거율이 각각 93.3, 80.0, 68.6%이었고 전기량은 2.59, 3.89, $5.43A{\cdot}hr$이었다. 또한 단위전기량 당 불소 제거량은 불소농도 30, 50, 70 mg/L 에서 4.0, 3.5, $2.0mg/A{\cdot}hr$이었다.
불산(HF)을 함유한 폐수는 주로 불소이온($F^-$)과 불화붕산염($BF{_4}{^-}$)을 포함하고 있으며, 불산 폐수처리는 보편적으로 칼슘을 이용한 응집 침전 공정을 사용하고 있다. 불소이온은 칼슘이온에 의해 높은 제거효율을 나타내지만 불화붕산염($BF{_4}{^-}$)의 경우 반응성이 낮아 총 불소 제거에 많은 어려움이 있다. 본 연구의 목적은 알루미늄을 이용하여 불화붕산염을 분해하여 총 불소 제거 효율을 향상 시키는데 있다. 불소처리공정 모사 반응기를 이용하여 pH, 알루미늄 주입량, 수온에 따른 불화붕산염의 분해 실험을 실시하였다. 실험결과 알루미늄을 이용한 불화붕산염 분해는 낮은 pH와 높은 수온 그리고 Al/T-F (Aluminum/Total Fluoride) mole ratio가 증가할수록 분해속도도 증가하였으며 반응시간 120분 후에는 큰 농도변화가 없는 것으로 나타났다. 연구결과 알루미늄을 이용한 처리를 통하여 불화붕산염을 포함한 폐수의 처리효율을 향상시킬 수 있을 것으로 판단된다.
Red mud의 염산처리와 열처리에 의한 불소의 제거 특성을 살펴보고자 동역학적 흡착, 평형흡착, pH, 흡착제의 주입량에 따른 흡착특성, 그리고 칼럼을 이용한 연속식 조건에서의 불소흡착 특성을 살펴보았다. Red mud의 산처리는 HCl 0.8 M 농도에서 효과적이었고, 열처리 온도가 높음에 따라 흡착량이 감소하였다. 0.8 M로 산처리한 Red mud (0.8 M-ATRM)의 동역학적실험 결과 초기농도 50 mg-F/L는 30분대에 평형농도에 도달하였고, 초기농도 500 mg-F/L에서는 1시간대 흡착평형을 나타내었다. 0.8 M-ATRM은 단층흡착을 가정한 Langmuir 모델에 잘 부합하였고, 최대흡착량($Q_m$)은 23.162 mg/g으로 나타났다. 또한 낮은 pH에서 높은 불소 흡착경향을 나타내었다. 이는 높은 pH에서 불소와 $OH^-$가 경쟁관계를 형성하기 때문으로 판단된다. 0.8 M-ATRM의 주입량이 증가 할수록 제거율은 높아졌지만, 단위질량당 흡착량은 감소하였다. 본 연구에서 사용된 0.8 M-ATRM은 가격이 저렴할 뿐만 아니라 불소에 높은 흡착능을 나타내어 수중 불소 제거에 효과적인 흡착소재로 판단된다.
크릴에 과량 존재하는 불소를 감량시키고자 전기분해 반응에 의한 electrocondensation 방법을 이용하였다. Electrotocondensation 방법에 의한 크릴 불소의 감량정도는 불소이온의 존재형태 (이온 및 결합상태의 불소, 총불소)와 시료의 부위(육질, 키틴질, 건조크릴)에 따라 차이가 있는 것으로 나타났다. 전기분해 반응시간에 따른 불소의 감량곡선을 살펴보면, 반응초기에는 불소의 감량이 빠르게 진행되었으나 일정시간 이후부터는 서서히 감량되는 경향을 나타내어 전기분해반응 120분 후에는 반응전 초기 불소농도의 $30{\sim}70%$ 수준까지 감량시킬 수 있었다. 이상의 결과를 살펴볼 때, electrocondensation 방법으로 크릴에 과량 함유되어 있는 불소를 상당량 제거하였지만. 아직도 많은 양의 불소가 각 시료에 잔재하고 있어, 완전한 불소세거를 위해서는 보다 깊은 연구가 필요로 되는 것으로 생각되었다. 즉 Newman은 세포외 불소가 벼에 집적되는 과정에서 hydroxyl기와의 치환반응을 고찰하였고, Rehbein등은 크릴을 주 먹이사슬로 하는 남극어류의 대부분이 chitinase와 pretense등의 강한 효소활성으로 크릴을 소화하는 과정에서 불소가 유리되어 체외로 방출되는 것으로 고찰하고 있어, 불소의 이동기작 및 집적과정에 대한 깊은 연구와 더불어 electrocondensation 방법을 보다 효율적으로 이용할 수 있는 방안이 모색된다면 크릴의 불소문제는 완전히 해결될 수 있을 것으로 생각되었다.
인산염 폐수와 불소폐수를 대상으로 각각 $La^{3+}$를 주성분으로 하는 희토수처리제와 조염화희토화합물로 제조된 수처리제를 적용하는 방안을 검토하였다. $La^{3+}$의 인산염 농도 대비 투입몰비에 따른 인산염의 제거양상을 조사한 결과, 투입몰비 0.25에서 약 50% 정도의 인산염이, 그리고 투입몰비 0.5 에서 대부분의 인산염이 제거되는 결과를 보였다. 희토수처리제에 의한 인산염 인의 제거반응은 평형에 신속히 도달하였으며, 온도증가에 따라 인산염의 제거율이 다소 감소하는 경향이 관찰되어 발열반응의 특성을 나타내었다. 희토-인산 결합체의 제타전위는 pH 5.5를 경계로 그 이하에서는 양의 값을, 그리고 그 이상에서는 음의 값을 가지는 것으로 파악되었으며 pH에 따른 제타전위 절대치의 증감과 탁도의 증감은 유사한 경향으로 변화하였다. 불소폐수에 대한 조염화희토 수처리제의 적용에 있어서는 수처리제의 투입량 중가에 따른 잔류불소 농도의 감소 및 탁도와 생생슬러지량의 증대현상이 관찰되었으며, 수처리제의 투입량이 고정된 상태에서 응집제량의 변화에 따른 불소처리효과에 대한 검토에서는 응집제의 주입량이 증가됨에 따라 잔류불소량 및 탁도는 감소하고 슬러지 발생량은 증가하는 경향이 파악되었다.
인산염은 유기물의 성장에 필요한 중요한 영양물질이나 아주 미량이 필요하여 폐수 중의 인산염은 오염물질로 작용하며 수생 생태계에 영향을 미친다. 따라서 고농도의 인산염에 대하여 칼슘을 이용한 침전법를 사용하여 인산염의 제거에 관한 연구를 수행하였으며 폐수의 재이용 방면에 대해 고찰하였다. 인산염의 침전 제거 시 pH 조건은 pH 6에서 pH 12로 고려하였는데, pH 12에서 가장 좋은 효율을 나타내었다. 또한 인산염은 침전반응에 의하여 칼슘을 침전반응 당량비의 0.5배 투입한 경우까지 제거율이 급격히 증가하는 경향을 나타내었으며 인산염의 잔존량은 0.0027 mM 까지 낮추는 효과를 가져왔다. 불소가 오염물로 존재하는 상황에서 인산염을 제거하기 위한 실험은 pH 및 농도비에 따라 진행되었으며 pH가 증가할수록 인산염의 제거율은 증가하였다. 또한 인산염 : 불소의 농도비가 증가하여도 인산염의 제거율은 크게 영향을 받지 않은 것이 관찰되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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