본 연구에서는 철$(Fe^{2+})$이나 구리$(Cu^{2+})$와 같은 전이 금속 이온 촉매에 의한 고농도(1.04-2.55 M) 과산화수소의 분해 거동에 대해 살펴보았다. 과산화수소의 분해에 미치는 금속 이온 농도의 영향이 실험적으로 조사되었고, 이로부터 얻어진 실험 데이터와 이론적 접근을 통해 과산화수소에 대한 분해속도상수가 결정되었다. 과산화수소의 분해 속도식은 과산화수소 농도 관점에서 1차인 것으로 나타났으며, 과산화수소 분해 속도 상수는 금속 이온 초기 농도의 선형 함수로 취급될 수 있었다. 본 연구에서 결정된 분해 속도 상수를 이용하여 계산한 결과는 실험적으로 얻어진 과산화수소 분해 데이터와 잘 일치하였다.
내열 복합 재료에 사용되는 경화된 페놀 수지(DURITE SC-1008)의 열분해 상수를 알아보기 위하여 Henderson and Freidman 분석법을 이용하여 반응 속도 상수를 구하였다. 가열 속도는 5,10, $20^{\circ}C$/min으로 변화 시켰으며 각각의 중량 감소 곡선으로부터 속도 상수 값을 구하였다. 열분해 반응은 크게 두 구간으로 나누어 진행되었으며 이러한 반응을 모사하기 위하여 반응 구간에 따른 속도 상수 값을 구하였다. 또한 실험 상수 값의 정확성을 확인하기 위하여 이론 열중량 곡선식을 직접 유도하여 상수 값을 대입한 결과 그 차이는 상관 계수가 1.19로써 실제 실험 값과 이론식에서 얻어진 값이 거의 일치되었다 그러므로 열분해 반응을 모사하기 위해서는 변화된 가열 속도에 따라서 중량 감소량을 구한 후 열분해 반응 구간을 분리하여 반응 상수론 구하는 것이 필요하다.
584 kHz 정사각형 Batch형 초음파 반응조를 이용하여 TCE (Trichloroethylene)의 초음파 분해에 대한 연구를 수행하였다. 단면 조사 조건에서 초음파 시스템에서의 중요한 운전인자인 초음파 출력과 수용액 온도 조건의 영향에 대한 기초 연구를 수행하였으며, 다중 조사 조건에서의 초음파 출력 분배와 조사각에 따른 초음파 효과에 대해 고찰함으로써 제작된 반응조의 처리 효율을 검증하였다. 단면 조사 조건에서 초음파의 출력을 100에서 300 W로 단계적으로 증가시킬 때 TCE의 분해 속도 상수와 $H_2O_2$의 발생 속도 상수, 그리고 TCE의 무해화(mineralization) 정도의 판단 지표인 chloride의 발생 또한 모두 함께 증가하였다. 한편 초음파 출력 200 W 조건에서 수용액의 온도를 10에서 $30^{\circ}C$로 증가시킴에 따라 TCE 저감 속도 상수와 $H_2O_2$ 발생 속도 상수는 증가한 반면, chloride 발생은 오히려 감소하였다. 다중 조사 조건에 대한 실험 결과 300 W의 초음파 출력을 1, 2(직각), 2(정면), 3, 그리고 4면의 조사면에 따라 분배하였을 때 TCE의 분해 속도 상수는 4면 > 3면 > 단면 > 2면 정면 > 2면 직각의 순으로 조사면 수가 많아질수록 다소 증가하는 경향을 나타내었다. 그러나 최대, 최소값의 큰 차이는 나타나지 않았다. 300 W와 450 W의 출력 조건에서 2면 정면과 직각 분배 조건에 대한 실험 결과를 비교한 결과 TCE의 분해 속도 상수는 거의 비슷하였으나 $H_2O_2$는 2면 정면 조건에서 더욱 많이 발생하는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 유기성폐기물의 최종생분해도를 평가하여 혐기소화조의 정확한 효율평가를 위한 기초자료를 확보하고 유기물의 분해경향을 보다 정확히 평가할 수 있는 다중 분해속도분석(Multiple k analysis)기법을 개발하여 다중 분해속도상수와 각각의 분해속도에 관여하고 있는 기질의 분율을 산정하려는데 목적이 있다. 연구 결과 폐활성슬러지의 최종생분해도는 50%, 농축슬러지는 40%로 평가되어 85%내외의 생분해도를 나타낸 Sorghum이나 Swine Waste에 비해 현저히 낮았다. 활성슬러지의 경우 생분해가능한 기질의 71%가 22일내에 초기분해속도상수 $k_1$인, $0.151\;day^{-1}$로 빠르게 분해되고 그 이후로 남아 있는 29%의 기질이 분해속도상수 $k_2$인, $0.021\;day^{-1}$로 아주 느리게 분해되었다. 반면 농축슬러지의 경우는 기질의 39%만이 $k_1$인, $0.123\;day^{-1}$로 빠르게 분해되었으며 60% 이상이 $k_2$인, $0.001\;day^{-1}$로 매우 느리게 분해되었다. 한편 Sorghum은 초기분해속도상수($k_1$)인 $0.248{\sim}0.358\;day^{-1}$ 범위로 기질의 약 90%($S_1$)가 16일 이내에 빠르게 분해되었으며 축분의 경우 $k_1$인, $0.155{\sim}0.209\;day^{-1}$ 범위로 기질의 $84{\sim}91%(S_1)$가 14일 이내에 빠르게 분해됨을 알 수 있다. 따라서 Multi k Analysis방법을 이용하여 도출된 하수 슬러지의 분해속도상수와 기질의 분율 및 분해패턴을 토대로 혐기성소화시 효율적이고 경제적인 HRT의 산정이 가능하다.
알칼리 수용액 중에서의 Vinylsulfone(VS)계 반응성염료의 혼합상태의 가수분해 반응을 정량적으로 조사하였다. 혼합이량체의 생성 및 분해반응 속도상수를 각각의 염료의 가수분해반응에서 구한 속도상수를 이용하여 계산하였다. 단독이량체를 생성하는 염료들을 조합하였을 경우에는 혼합이량체가 생성되었다. C.I.Reactive Blue 19가 다른 VS계 염료들과 혼합되었을 경우에는 일반적으로 혼합이량체가 생성되었다. Blue 19와 Orange 16의 조합의 경우에는 낮은 염료농도에서만 혼합이량체가 생성되었으며, Red 22의 경우에는 단독 및 혼합이량체가 생성되지 않았다. 단독이량체가 생성되지않는 Orange 7는 다른 VS계 염료들과의 조합에서 혼합이량체를 생성함을 확인하였다. Yellow 17의 혼합이량체의 분해속도 상수값이 가장 큼을 알 수 있었다.
이온성 계면활성제 존재하에서 유기용매에 물을 첨가하면 물이 계면활성제에 약해 둘러싸이면서 유기용매에 용해되어 의사 이상계가 형성된다. 이러한 계를 역미셀 또는 W/O microemulsion이라고 하며 계면활성제로 둘러 쌓인 물분자 집하체를 water pool이라고 한다. 그런데, 10여년 전 water pool에 bipolymer를 용해시킬 수 있다는 사실이 밟혀짐에 따라 이러한 체계를 생체막을 단순화시킨 모형막으로서 막을 통해 일어나는 여러 가지 현상의 규명에 이용하거나 물에 불용성인 기질의 효소 촉매반응의 반응계로 이용하는 연구가 꾸준히 이루어져 있다. 본 강연은 역미셀계에 리파제를 용해시켜 유지의 가수분해를 유도함으로써 지방산을 생산하는 방법에 관한 연구이다. 역미셀계에서 리파제의 특성은 에멀전계와 비교했을 때 큰 차이가 없었으며 물과 계면활성제의 몰 비율(R값)은 효소의 초기반응 속도에 커다란 영향을 끼치는 인자로 나타났다. 올리브유 농도가 5%(v/v), AOT농도가 0.1M, 초기 물 농도가 1.0M의 조건에서 유지의 회분식 가수분해 실험을 행한 결과 이 기질은 거의 완전히 가수분해되었으며, 이 반응계에서 R값과 초기 물 농도는 반응의 평형에 커다란 영향을 끼치는 것으로 나타났는데 초기 물 농도가 증가할수록 평형 가수분해율은 증가하였단 이러한 결과를 반응속도론 측면에서 분석한 결과 역미셀계에서 리파제 반응은 에멀전계에서와는 달리 2차 반응을 따르는 것으로 나타났다. 물 농도가 평형 가수 분해율과 속도 변수에 끼치는 영향을 수학적으로 표시하기 위하여 2차 가역적 반응 속도론에 근거하여 가수분해율, 평형상수, 속도상수 둥을 나타내는 식을 유도하였고 이를 바탕으로 여러 가지 실험 조건 하에서 리파제 반응의 반응 시간에 따른 가수분해율을 예측한 결과는 실제 실험 결과와 잘 일치하였다(편차는 5%). 또한 속도상수와 R값과의 관계식 및 유도한 방정식을 이용하여 추정한 초기속도와 평형 가수분해율을 최대화하는 R값은 각각 10.4 와 11.4 였다.
UV/과산화수소법을 적용하여 유기염소계 농약인 chlorothalonil을 분해하는 공정에 있어서 광화학 반응의 효율을 증대시키는 방안으로 과산화수소와 옥살산염의 최적 주입농도를 선정하여 그 제거효율을 비교하였다. 그 결과 UV조사시 과산화수소의 농도가 100ppm일 때 일차반응속도 상수(k)가 0.0869로 가장 높게 나타났으며 옥살산염에서는 1mM일 때 0.1782로 높게 나타남으로써 과산화수소와 옥살산염의 최적 농도를 산출할 수가 있었다. 최적 과산화수소와 옥살산염을 조합하여 UV조사시 반응속도 상수값(k)이 0.1893으로 UV/옥살산염보다도 분해속도가 빠르게 나타났다.
Styryldiphenylphosphine(SDPO)의 가수분해 속도상수를 자외선 분광법으로 측정하여 넓은 pH에서 잘 맞는 반응속도식을 구하였다. pH에 따르는 속도상수의 변화, 가수분해 생성물의 확인, 일반염기 및 치환기 효과 등으로부터 실험 결과에 잘 맞는 반응 메커니즘을 제안하였다. 즉 pH 4.5 이하에서는 phosphine oxide기의 산소에 양성자가 첨가된 다음 탄소 이중결합에 물의 첨가가 일어나 가수분해가 진행되며, pH 4.5-8.0 사이에서는 물분자와 수산와 음이온의 첨가가 경쟁적으로 일어나 반응이 진행되었고, pH 8.0 이상에서는 반응속도 상수가 수산화 음이온의 농도에만 비례함을 알았다.
본 연구의 목적은 토양매립조건에서 생분해성 고분자의 생분해도를 정량적이며 신속하게 측정하는 방법을 개발하는 것으로서, 실험대상 물질은 생분해가 잘되는 것으로 알려져 있는 셀로판 필름을 사용하였다. 분해정도를 측정하기 위하여 흙속에서 채취한 셀로판 필름을 HCl로 가수분해 시킨 후 생성된 glucose를 측정하는 방법을 사용하였다. 토양매립시 생분해도는 겨울에는 4개월간 고작해야 41.2%정도의 분해를 보였으나, 여름에는 2개월동안 76.5%정도의 분해도를 나타낸 결과로 보아 계절의 영향을 많이 받는 것으로 나타났다. 실험실적 토양매립조건의 실험을 위해 토양을 채취하여 플라스크에 넣고, 여기에 셀로판 필름을 묻은 후 항온배양기내에서 일정한 조건(3$0^{\circ}C$, 습도 50~55%)으로 실험하였다. 이때에는 40일 경과 후 94%정도의 분해도를 나타내었다. 분해속도는 1차 반응 속도식을 따르고 반응속도 상수는 067(1/day)이었다. 생분해도의 가속화를 위해 토양내 미생물을 필름 표면에 접종하고 플라스크 내의 흙속에 매립한 후 항온배양기내에서 생분해도를 측정한 결과, 초반 12일경까지는 미생물 접종의 효과가 뚜렷이 나타났으나 말기로 갈수록 그 효과는 없어졌다. 가속화를 위한 또 다른 방법으로 토양내 영양성분인 N, P, S 등을 추가로 공급한 결과, 초반부터 말기까지 지속적인 가속화 효과를 보임과 동시에 반응속도 상수도 0.096(1/day)에서 0.21(1/day)로 118%정도의 높은 증가를 보였다. 결과적으로, 실외에서의 토양매립조건에서는 생분해도의 반응속도 상수가 겨울기간의 0.0042(1/day), 여름기간의 0.024(1/day)로 나타났고 같은 실험실적 토양매립조건에서라도 토양을 채취한 시기에 따라 봄에 채취한 토양에서는 0.065(1/day)로 여름에 채취한 토양에서는 0.096(1/day)로 반응 속도 상수가 다르게 나타났다. 각각의 매립조건들 중에서 N, P, S 모두를 첨가한 실험실적 토양매립조건에서의 생분해도가 가장 뛰어난 것으로 나타났다.
여러 가지 농도의 SDS용액에서 [Co(en)$_2$NH$_3$Cl]$^{2+}$의 수화반응과 염기성 가수분해반응의 속도상수를 UV분광법으로 구하였다. 그리고 염기성 가수분해 반응에서는 염화나트륨의 농도를 0, 0.05, 0.1 mol dm$^{-3}$로 변화시키면서 반응속도에 미치는 염의 영향을 조사하였다. 수화반응은 SDS의 농도가 CMC보다 진한 미셀상태에서의 속도(kH$^M$)가 CMC보다 아주 묽은 수용액 상태에서의 속도(kH$^W$)보다 약간 빠른 경향을 보였다. 염기성 가수분해반응에서 속도상수(kOH)는 CMC보다 낮은 온도에서는 SDS농도가 증가하여도 일정한 값을 가지나, CMC부근에서는 급격히 감소하였다. CMC보다 진한 농도에서는 CMC이전과 마찬가지로 SDS의 농도가 증가하여도 속도상수의 변화가 거의 없었다. 염기성 가수분해반응에서 첨가한 염화나트륨의 효과는 이온교환모델로 설명할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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