벤토나이트는 고준위방사성폐기물 심층처분 시스템 내 완충재 후보물질로서 고려되고 있다. 본 연구에서는 시멘트-벤토나이트의 상호작용 연구에 관한 문헌을 검토하여, 시멘트-벤토나이트 상호작용이 벤토나이트 변질 및 장기 안정성에 미치는 영향을 살펴보았다. 시멘트 물질과 지하수 상호작용에 의해 생성되는 강염기성 유체에 의한 벤토나이트의 주요 변질작용은 양이온 교환, 몬모릴로나이트 용해, 2차 광물 침전, 일라이트화 등이다. 처분장 인근 암반 단열을 통해 유입된 지하수와 처분장 건설에 사용된 시멘트 물질이 접촉하여 생성된 강염기성의 침출수가 벤토나이트와 반응하면 벤토나이트의 주구성광물인 몬모릴로나이트와 부구성광물의 용해가 발생하고, 제올라이트, 규산칼슘수화물, 방해석 등의 2차 광물의 침전이 일어난다. 몬모릴로나이트가 지속적으로 용해되면 벤토나이트의 물리화학적 특성이 변할 수 있고, 이는 궁극적으로 흡착능, 팽윤능, 투수성 등 완충재로서의 벤토나이트 성능 변화를 초래할 수 있다. 또한, 벤토나이트의 변질은 온도, 반응 기간, 압력, 공극수의 조성, 벤토나이트 구성광물, 몬모릴로나이트 화학조성, 층간 양이온 종류 등의 다양한 요인에 영향을 받는다. 본 연구는 고준위방사성폐기물 심층처분 시스템 내 완충재의 장기 안정성 검증 연구를 위한 기초 자료로서 활용될 수 있다.
고무 매트릭스와 벤토나이트의 상용성을 향상시키기 위하여 유기개질 벤토나이트는 벤토나이트 현탁액에서 실란커플링제인 [3-(2-aminoethylamino)propyl]trimethoxysilane(AEAPTMS)]를 사용하여 합성되었다. 유기개질 벤토나이트의 구조와 특성을 FTIR-spectroscopy, thermogravimetric analysis(TGA) and X-ray diffraction(XRD) 등을 사용하여 분석하였다. Ethylene-propylene-diene monomer(EPDM) 고무와 유기 벤토나이트를 two-roll mill에서 배합하였으며 가황을 하고 물성을 측정하였다. 벤토나이트 개질에 대하여 염산과 물의 농도가 복합체의 물성에 중요한 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 벤토나이트의 함량이 20 phr 포함된 복합체의 경우 가장 좋은 물성을 나타내었고 인장강도는 1.95에서 4.8 MPa로 증가되었으며 신장률은 300에서 500%로 증가하는 경향을 보였다.
흙차수층을 설계할 때 혼합되는 벤토나이트의 적정량을 구하는 식을 유도하였다. 벤토나이트는 포화될 경우 팽창성이 큰 흙이며 또한 최대로 팽창한 경우에도 투수계수는 $1\times10^{-7}cm/sec$ 이하를 유지한다. 이러한 벤토나이트의 성질을 이용하여 벤토나이트를 일반 흙과 혼합할 때 불투수층의 조건을 만족시키는 혼합율을 구하는 이론식을 구하였다. 그 개념은 포화된 벤토나이트가 흙 속의 간극을 채우면, 물은 벤토나이트로만 흐르게 되고, 벤토나이트는 불투수층으로서의 조건을 만족시키므로 그 결과 벤토나이트 혼합토 역시 차수층으로서의 조건을 만족시킨다는 것이다. 본 이론을 입증하기 위한 실험을 실시하였으며, 실험결과로부터 차수층을 얻기 위한 적정 혼합율을 구하는 방법을 제안하였다.
본 연구에서는 이보다 더 성능이 향상된 유기 벤토나이트의 제작을 위해 Hexadecyltrimethylammonium(HDTMA)보다 흡착능력이 더 좋을 것으로 예상 되어지는 양이온성 계면 활성제인 Dodecyldimethylethylammonium(DDDEA)와 금속 이온을 유기 벤토나이트 합성 시 동시에 첨가하여 합성방법에 대한 비교와 인 제거 성능을 비교해 보았다. 다양한 유기 벤토나이트의 제조 방법으로 실험해본 결과 금속 이온을 이용하여 층간 가교 점토를 합성한 후 DDDEA 계면 활성제 용액을 첨가하여 합성한 유기 벤토나이트가 계면활성제의 흡착이 가장 좋은 흡착 능력을 보였고 따라서 오염 물질 제거해도 효율 적일 것이라는 예상을 할 수 있었다. 또한 인의 제거 실험에서도 금속이온 층간 가교 점토에 계면 활성제 용액을 첨가하여 합성한 유기 벤토나이트가 약 81%의 가장 높은 인 제거 효율을 보여 주었다. 결과적으로 알루미늄 금속의 첨가를 통해 계면활성제의 흡착이 기존의 HDTMA 유기 벤토나이트보다 더 많이 일어나게 되어 유기 오염 물질의 제거가 잘 이루어질 것으로 예상 되었고 인의 제거도 잘 이루어 졌지만 탈착 실험에서는 금속 이온으로 인하여 계면활성제의 탈착 또한 잘 일어나게 되었다.
양이온성 계면활성제인 HDTMA를 이용하여 치환시킨 유기 벤토나이트의 중금속 흡착능을 알아보았다. 카드뮴과 납의 흡착량은 pH와 흡착제 대 용액 비가 증가함에 따라 증가하였다. 이 실험을 통해 적정 pH 범위와 흡착제 대 용액 비를 결정하였다. 유기 벤토나이로의 중금속 흡착은 벤토나이트에 비해 약간 감소하였으며, 두 가지 중금속이 함께 존재하는 경우 경쟁에 의해 흡착량은 더 감소하였다. 유기 벤토나이트의 경우 카드뮴에 비해 납의 흡착 감소량은 더 두드러지게 나타났다. 이러한 흡착 mechanism을 hard-soft-acid-base (HSAB) 원리를 사용하여 설명하였다.
이 연구는 제 3기층 퇴적분지 내에 분포하고, 유사한 지질환경에서 형성된 일본의 2개 광상 (Tsukinuno 및 Tomioka)과 국내 5개 광상(두산, 나아, 옥산, 동양 및 연일16호)에서 산출하는 7개 벤토나이트를 대상으로 광물학적 특성 및 물리화학적 특성을 비교하여 벤토나이트의 물성을 주 지배하는 요인에 대한 분석을 시도하였다. 연구 대상 시료들 중 츄키누노(Tsukinuno) 광석은 천연산 Na-형 벤토나이트이며 나머지는 모두 Ca-형 벤토나이트이다. 벤토나이트의 물성을 지배하는 가장 중요한 요인은 몬모릴로나이트 함량비이지만 모든 물성이 몬모릴로나이트 함량비만으로는 설명되지 않는다. 이는 여러 가지 요인들이 복합적으로 벤토나이트의 물성을 지배하기 때문이다. 점토광물류의 경우는 입도 분포가 물성을 지배하는 주요한 요인으로 알려져 있다. 입도 분포와 같은 물리적 요인을 동일시한다면 광물학적 요인이 우세하게 영향을 미친다. 벤토나이트의 주성분광물인 몬모릴로나이트의 함량비와 층 전하에 따라 몇 가지 물성은 지배된다. 특히 층 전하값은 몬모릴로나이트의 양이온 교환능과 메틸렌블루 흡착량을 크게 지배한다. 부성분광물로 산출하는 불석과 황철석의 함량비가 물성을 크게 지배하며, 불석이 우세하게 산출하는 광석은 강한 알카리성을 띠며 양이온 교환능을 상승시키나 팽윤도, 점도, 강도 등의 다른 물성을 저하시킨다. 황철석이 함유된 시료 는 생형 압축 강도와 습태 인장 강도 값을 극히 저하시킨다. 층간 교환성 양이온 종에 따라 물성이 크게 달라지며, Na-형 벤토나이트는 Ca-형 벤토나이트보다 극히 향상된 팽윤도 및 점도를 보이며 보다 강한 알카리성을 띤다. 또한 몬모릴로나이트 결정크기와 형태가 물성을 지배하는 요인이 되며, 결정도가 우수하여 결정크기가 크고 얇은 엽편으로 구성된 광석에서 비 표면적, 양이온 교환능, 점도, 팽윤도, 메틸렌블루 흡착량, 생형 압축 강도 및 습태 인장 강도를 향상시킨다. 국내산 두산 벤토나이트가 가장 우수한 물성을 보이는 주 요인은 높은 몬모릴로나이트 함량비와 우수한 결정도에 기인된 것으로 해석된다.
벤토나이트의 분산/응집 거동은 시추이수의 성능에 큰 영향을 줌으로 주요 관심의 대상이 된다. 본 연구에서는 상업적으로 활용되고 있는 3종의 벤토나이트[2종의 CMC (carboxy-methyl cellulose)처리 벤토나이트와 1종의 무처리 벤토나이트]에 대하여 pH와 염분농도가 다른 용액에서의 분산/응집 특성을 분석하였다. 또한, 벤토나이트 현탁액의 점성 변화를 시추용 이수의 유동학적 측면에서 검토하였다. 벤토나이트의 분산/응집 거동은 비색분석법과 광분산법의 두 방법으로 측정되었으며, 광분산법으로 침전된 입자의 직경과 침전속도도 검토하였다. 벤토나이트의 종류와 수질에 따라 분산/응집 거동은 다양하게 나타났다. 초기 10분 동안에 모든 종류의 벤토나이트는 좋은 분산 특징을 보여주나, 이후에 CMC를 함유한 벤토나이트들은 다소 응집되는 특성을 보여주었다. 염수에서는 모든 시료들이 응집되는 특성을 보이여 응집속도는 염의 농도와 폴리머의 농도에 따라 변화하였다. 침전된 응집물의 부피는 염의 농도가 증가됨에 따라 감소하였다. 용액의 pH는 시료의 분산/응집 거동에 주요한 영향을 미치며, 응집 속도와 응집입자의 직경은 용액의 pH가 감소함에 따라 증가하였다. 반면에, 침전된 응집물의 부피는 pH가 증가됨에 따라 증가하였다. 응집 속도가 빠른 벤토나이트 분산용액은 점성이 낮았다. 다양한 환경에서 벤토나이트를 시추이수용으로 적용하고자 할 경우, 본 연구의 결과들은 유용한 자료로 활용될 수 있을 것이다.
일본의 묘기 광상에서 산출되는 벤토나이트를 대상하여 광물학적, 물리화학적 성질 및 열적성질을 측정하였으며, 이 연구의 주목적은 악틴족 원소인 U, Th과 란탄족 원소인 Ce, Eu에 대해 천연산 Na-형 벤토나이트의 흡착특성을 파악하기 위함이다 묘기 벤토나이트는 pH 10.4 정도로 높은 알카리성을 나타낸다. 또한 높은 점도, 팽윤도, CEC 값을 나타내고, 수용액과의 반응에서 짧은 시간에 안정화되어 균질한 상태를 유지하였다. 화학성분 분석결과 $Na_2O$가 CaO에 비해 상대적으로 높은 함량비를 보이는 것으로 보아 묘기 벤토나이트를 구성하는 스멕타이트는 Na-형에 속한다. 열분석 결과 벤토나이트의 전암시료와 점토입자 이하 시료는 각각 $591^{\circ}C$와 $658^{\circ}C$에서 분해됨이 확인되었다. 점토입자 시료 0.2g을 U. Th, Ce그리고 Eu의 각 여러 농도별, pH별 용액 20mL와 반응시킨 흡착실험을 행하였다. 그 결과, 농도 및 pH변화에 따른 흡착량의 변화는 Ce, Th과 Eu용액의 경우 비교적 일정한 흡착량의 감소를 보이나, U용액은 농도가 높아질수록, pH가 증가될수록 급격한 흡착량의 감소를 나타내었다. 흡착능력은 Ce, Th, Eu, U 순으로 나타난다. 벤토나이트의 Ce, Eu, Th, U 흡착은 스멕타이트의 양이온교환반응과 표면흡착반응 이외에도 수용액에 존재하는 이온들이 다양한 화학종의 형성과 침전물 형성이 흡착에 큰 영향을 끼치는 것으로 판단된다. 또한 수반되는 제올라이트가 이들 원소들의 흡착에 영향을 끼쳤을 것이다.
현재 국내에 사용되는 토목용 벤토나이트에 대하여 점도, 팽윤도, 양이온교환용량 (CEC) 및 화학성분 등의 물리화학적 특성과, X-선 회절분석 및 적외선 분광분석을 이용하여 구성광물의 함량 및 그 특성을 비교 검토하였다. 그 결과 이들 벤토나이트의 몬모릴로나이트의 함량은 50-79%의 비교적 넓은 범위를 나타내었다. 이들은 몬모릴로나이트 함량의 증가에 따라 점도, 팽윤도, 함수량, 메칠렌불루 흡착량, 양이온 교환용량, 점토입도의 함량 등이 대체적으로 증가하는 상관관계가 나타났다. 이들 특성들간에서도 서로의 상관관계가 잘 나타나므로 간접적인 특성의 파악에 본 자료가 이용될 수 있을 것으로 생각된다. 그러나 일부 시료에서는 특성에 따라 일반적인 경향과 다른 상관관계를 나타내는데 이는 원광석중 구성광물의 특성과 제조방법에 따른 혼합물질의 차이가 기인되는 것으로 생각된다. 몬모릴로나이트의 함량이 가장 적은 시료는 토목용 벤토나이트의 역할에 요구되는 여러 물리화학적 특성도 모두 열세한 것으로 나타났다.
본 연구에서는 벤토나이트를 이용하여 수용액상에서 혼합 중금속의 흡착 특성을 평가하였다. 벤토나이트는 SEM과 FT-IR에 의해 물리 화학적 성상을 분석하였고, 중금속 흡착 특성은 Freundlich 및 Langmuir 방정식을 이용하여 해석하였다. 평형흡착 실험결과는 Langmuir 모델에 잘 부합되었으며, $Pb^{2+}$ > $Cu^{2+}$ > $Cd^{2+}$ > $$Zn^{2+}{\sim_=}Ni^{2+}$$순으로 평형 흡착량이 높았다. 용액의 pH가 6에서 10으로 증가함에 따라 흡착량은 증가하는 경향을 나타내었다. SEM과 FT-IR에 의한 벤토나이트의 표면 관찰결과에서 주 관능기는 Si-O 및 Si-O-Al 로 나타났다. 이러한 결과로부터 중금속 흡착 메카니즘은 표면흡착과 이온교환뿐만 아니라 표면 침전이다. 본 연구 결과를 통해 벤토나이트는 수용액 내 중금속을 효율적으로 제거할 수 있는 흡착제로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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