• 한국건설순환자원학회논문집
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• 제9권4호
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• pp.451-459
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• 2021

이 연구에서는 원전 해체 콘크리트에서 분리된 폐콘크리트 미분말을 방사성 폐기물용 고화제로 재활용하기 위한 성능평가를 수행하였다. 원전 해체 콘크리트에서 분리된 폐콘크리트 미분말을 모사한 시료를 제작하였으며, 주요 변수는 결합재 종류와 제올라이트 혼입율이었다. 고화제 특성평가는 유동성과 압축강도 및 비방사성 세슘에 대한 침출 저항성을 수행하였다. 폐콘크리트 모사시료의 압축강도는 제올라이트 혼입율이 증가함에 따라 증가하였으며, 제올라이트가 5% 이상 혼입된 고화제는 인수기준 대비 1.4~1.7배 높은 압축강도를 나타내었다. 모든 시험체의 세슘 침출지수는 6 이상으로 인수기준을 만족하였으며, SA의 침출지수는 OPC 대비 1.47~1.63배 높게 나타났다. 특히, 제올라이트 5% 치환 고화제의 28일 이후 평균 침출지수는 9.15으로 OPC 대비 약 6.4% 향상되었으며, 전 기간 동안 안정적인 성능을 나타내어 제올라이트가 세슘이온에 대한 침출저항성 향상에 효과적임을 확인하였다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2009년도 학술논문요약집
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• pp.177-177
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• 2009

사용후 핵연료의 건식처리 시 핵연료 다발을 절단하여 voloxidation 즉 휘발산화처리를 하면 고온에 의해 분리가 가능한 핵분열생성물의 분리와 우라늄의 산화에 의한 부피팽창으로 핵연료가 쪼개져서 입도가 작아지고 또한 핵연료가 피복재에서 쉽게 박리되게 된다. 그 결과 폐기물 처리 시에 발열핵종으로 폐기물의 저준위화시에 분리가 요망되는 Cs-137이 분리되는 장점이 있어 습식 재처리에 있어서도 바람직하다. 건식처리에 있어서는 voloxidation 으로 처리된 피복재에는 금속 지르코늄에 불순물로 함유된 우라늄의 의한 방사화 생성물과 피복재 표변에 부착/침투한 방사화 생성물이 방사능을 갖게 된다. 이러한 부착된 TRU 잔류물은 통상 1% 미만으로 알파핵종의 방사능이 원자로에서 배출시에는 고준위 기준치의 약 100배 수준이었다가 30년 냉각후에는 약 1/10 수준으로 저준위화 된다. 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화로 생기는 방사능은 고준위 기준치의 10% 를 넘지 않아서 피복재의 저준위화시에 고려할 필요가 없다. 발생열은 방출시에 고준위 기준치의 약 30 배 수준에서 5년 냉각후에는 기준치 미만이 되며 30년후에는 1/8000 정도로 저준위화 된다. 사용후 핵연료를 습시처리시에 발생하는 고준위 폐기물 중 약 1/4 가 피복재 (hull) 임을 고려하면 피복재의 저준위화는 사용후 연료의 건식처리에 있어서도 필수적인 과정이다. 특히 미국의 고준위 폐기물 처분장 Yucca Mt.의 포기와 우리의 고준위 폐기불 처분장이 공론화되는 싯점에서 저준위화는 매우 필요한 기술이다. 피복재는 방사성 물질의 침투두께가 0.01mm 미만이 대부분으로 저준위화에는 표면제염에 의한 저준위화가 주로 연구되어왔다. 표면제염에 의한 저준화는 이온 빔, laser에 의한 방법, dry ice 분사에 의한 방법이 시도되었다. 염소기체를 이용하여 지르코늄의 산화막을 제거하고자 하였으나 이 산화막이 안정적이어서 표변의 연마, 아크릴 칼의 사용, 표면을 눌러서 처리하는 등 전처리하여서 염소기체 반응에 의한 표면제거 실험이 가장 효과적임이 실험적 결과이었다. 이러한 전처리로 방사능을 1/100 수준으로 낮춘다고 하더라도 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화에 의해 중저준위 폐기물의 범주에서 벗어나지 않으므로 재활용에는 제한이 있다. 또한 전처리(표면제염)하여 분리되는 고준위는 다른 고준위 염폐기물과 함께 처리하여 발열 핵종을 제거하면 중저준위화가 가능하다. 저준위화 된 hull폐기물에는 지르코늄 금속에 불순물로서 함유되어있는 우라늄에 의한 방사능을 갖는데 이들의 제거나 분리는 지르코늄 합금 피복재 원료물질에 불순물로 함유하는 우라늄의 함량을 낮추는 것과 유사한 문제이다. 현재까지 지르코늄합금 피복재에 우라늄이 불순물로 함유된 것을 사용함으로 원자로내에서 방사화되어서 방사능을 갖게 되는 것은 피할 수가 없다. 따라서 저준위화 처리된 피복재는 장기 보관으로 방사능을 감쇠시켜서 재활용하도록 한다. 처리 방법으로는 초고압 압축저장, 시멘트 고화, 합성암석에 의한 고화법 등으로 장기간 보관 후에 금속으로서 재활용한다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권3호
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• pp.279-298
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• 2019

사용후핵연료의 효율적 관리를 위하여 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 공정으로부터 발생되는 폐기물 처리기술에 대한 최근 연구동향을 종합적으로 고찰하였다. 파이로 폐기물 처리기술은 처분 대상 폐기물의 감용 및 포장, 저장과 최종 처분에 적합한 고화체 제조를 목표로 하고 있다. 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 폐기물 처리 기술개발 접근 방향은 공정 흐름으로부터 발생한 폐기물내 주요 핵종들을 분리하고 회수한 물질 등을 재사용함으로서 폐기물 발생량을 최소로 하며 동시에 분리한 핵종을 별도로 고화처리하는 것이다. 폐기물 처리 주요 기술 특성은 먼저 전해환원용 원료물질 제조를 위하여 전처리 고온 열처리 공정을 사용하며, LiCl 과 LiCl-KCl 염으로부터 핵종을 분리하고 회수염의 재사용 및 핵종 함유량을 증대시킨 최종 고화체 제조 기술을 개발하는 것이다. 따라서 실험실 규모 실험 결과를 토대로 최근에는 공정 용량 증대를 위한 자료 확보를 목적으로 공학규모 시험을 수행 중에 있다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2005년도 춘계 학술대회
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• pp.110-120
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• 2005

중${\cdot}$저준위 고체폐기물의 유리고화처리 적용연구를 위하여, 현대모비스는 원자력환경기술원 및 프랑스 SGN사와 공동으로 99년 10월에 유리화 실증설비를 건설한 바 있다. 실증설비를 활용하여 모의핵종(Co, Cs)을 포함한 비방사성 이온교환수지, 잡고체 등에 대한 70여 회 이상의 실증시험 수행을 통하여, 대상폐기물을 안전하고 효과적으로 처리할 수 있음을 확인하였다. 그러나 처리공정 중 고온세라믹필터계통(High Temperature Filter : HTF)에서 발생하는 분진의 처리가 문제점으로 도출되었다. 또한 저온용융로(Cold Crucible Melter : CCM)와 HTF를 연결하는 냉각파이프는 장기간 운전시 CCM으로부터 발생한 분진이 침적되어 배관막힘의 우려가 있다. 이와 관련, 기 개발한 유리화공정에 추가하여 HTF에서 발생한 분진을 재순환하는 장치와 냉각파이프 내 침적분진을 제거하는 장치를 개발하였다. 유리화공정 중 HTF에서 발생하는 분진의 처리는 유리화설비의 감용비, 처분비용 및 유리용탕의 조절 측면에서 특히 중요하다. 분진재순환장치(Dust Recycling System : DRS)의 개념은, HTF 하단부에서 발생분진을 수거, 물과 섞어 슬러리 형태로 제조, 이송하여 CCM 내로 다시 투입함으로써 분진을 처리할 수 있도록 하였다. DRS의 주 기능은 분진 내의 모의핵종 및 주요 유리성분을 다시 CCM으로 재순환 처리하는 것이며, 이에 따라 유리용탕의 성분을 일정하게 유지하고 또한 유리배출을 용이하게 하는 데 기여한다. 또한 시멘트 고화설비 등과 같은 별도의 분진처리설비를 고려할 필요가 없다. 제진장치는 주기적으로 운전 중 가동할 경우, 냉각파이프 내의 분진침적에 의한 막힘 방지와 함께 배관 내 침적된 분진을 CCM 내로 다시 처리하는 효과를 기대할 수 있다. 유리화실증시험을 통하여 DRS와 제진장치에 대한 전체적인 성능평가를 성공적으로 수행하였으며, 운전결과 및 경험은 향후 상용설비를 위한 기본자료로 활용할 것이다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2009년도 학술논문요약집
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• pp.296-296
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• 2009

산화물 사용후핵연료를 대상으로 하는 파이로 공정은 고온 용융염 매질에서 산화물을 금속으로 전환시키는 전해환원 공정으로부터 시작된다. 이후, 전해정련 공정이 도입되어 전해환원 공정에서 금속으로 환원된 생성물을 처리하게 된다. 전기화학적 공정인 이 두 공정에는 전류전달 매질인 전해질로 용융염이 사용된다. 그러나 전해환원 공정은 LiCl 염을 기반으로 하는 반면 전해정련은 LiCl-KCl 공융염 조건에서 운전하여 두 공정의 연계성 향상 및 공정 안정성 확보를 위해서는 전해환원 공정에서 생성되는 금속전환체에 존재하는 잔류염을 제거하는 공정의 도입이 두 공정사이에 고려되고 있다. 전해환원 공정에서 산화물이 금속으로 환원되는 동안 고체입자의 외형이 유지되며 따라서 제거된 산소에 의해 금속전환체에는 공극이 발생하게 된다. 또한, 전해환원에 도입되는 산화물의 물리적 형태가 분말 또는 펠렛 등 다양한 형태로 도입 가능하여 단위 입자들 사이에 많은 공극이 발생하게 된다. 이렇게 기존재하거나 또는 공정 운전에 의해 새롭게 생성된 공극에는 전해환원 매질인 LiCl 염이 침투하여 금속전환체는 염에 의해 젖게 되며 공정 종료시 고화되어 금속전환체에 포함된다. LiCl을 제거하기 위해서는 가열에 의한 증류가 연구되고 있다. 그러나 LiCl의 낮은 증기압에 의해 비교적 낮은 온도에서 증발시키기 위해서는 감압조건이 필수적으로 고려되어야 한다. 한국원자력연구원에서는 다공성 모의 금속전환체를 사용하여 LiCl에 의한 Wetting 후 적절한 증발 조건 결정을 목적으로 온도 및 압력 조건 설정을 위한 기초실험에 결과를 수행하였다. 본 연구의 기초 실험 결과 $700^{\circ}C$온도 조건과 감압조건이 잔류염 제거를 위한 공정조건임을 밝혔다. 또한 모의 금속전환체를 담고 있는 미세 다공성 Basket은 고온조건에서 공극의 변형에 의해 증발에 대한 저항으로 작용하여 증발 효율을 저하시키는 것으로 나타났다. 따라서 잔류염 제거를 위해서는 전해환원 Basket이 비교적 큰 공극을 지녀야 할 것으로 판단된다.