음이온교환수지인 IRN-78및 IRN-77과의 혼합 수지를 액체 상태로 직접 분해 처리하기 위하여 Fenton 시약을 이용하였다. 개선된 분해방법의 특징은 수지를 먼저 건조시키고 $FeSO_4$ 용액을 수지에 완전히 흡수시킨 후 일정량의 $H_2O_2$를 첨가하여 분해반응을 유도하는 방법을 적용하였다. 촉매로서 $CuSO_4,\;Cu(NO_3)_2$ 및 IRN-77 수지의 분해시 사용한 $FeSO_4$를 각각 사용하여 각 이온교환수지의 단독 및 혼합수지의 분해에 필요한 적절한 촉매와 그의 농도 및 $H_2O_2$의 소요량을 측정하였다. IRN-78 수지에 대해 $CuSO_4$ 촉매를 사용한 경우, 초기 분해반응을 유도하기 위해 $40^{\circ}C$까지 가열이 필요하였으며, 반응유도시간은 촉매의 적정온도에서 약 20분 이내 개시되는 것으로 나타났다. 동 수지에 $FeSO_4$를 사용한 경우에는 가열 없이 즉시 분해반응이 진행되었으며 분해율도 수% 높게 나타났다. 결론적으로 IRN-78 및 IRN-77과의 혼합수지의 분해를 위한 최적 촉매는 $FeSO_4$로 나타났으며 가열하지 않고 상온에서 반응유도시간 없이 각 수지를 단독으로 분해한 경우보다 적은 양의 $H_2O_2$로 완전히 액상으로 분해시킬 수 있는 좋은 결과를 얻었다. 또한 이들 각각의 수지 및 혼합수지에 대한 적절한 촉매 및 적정 농도와 완전분해에 필요한 $H_2O_2$의 양을 제시하였다.
경막결정화를 이용한 산화물 사용후연료의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물 내 포함되어 있는 Cs 및 Sr을 분리(농축)에 대한 실험을 수행하였다. 결정화 공정에서 Cs 및 Sr과 같은 불순물들은 불순물들의 용융염상 및 결정상에 대한 용해도이 차리로 분리되어 최종적으로 작은 양의 LiCl 용융염내에 농축된다. 본 연구에서는 LiCl-CsCl-$SrCl_2$ 계에대한 고체-액체 상평형도를 통해 결정화를 통한 분리가능성을 파악하였으며 열전달방정식의 계산을 통해 경막결정화 운전중 LiCl 용융염상의 온도분포를 예측할 수 있었다. 경막결정화 공정에서 결정성장 속도는 분리효율에 큰 영향을 미쳤으며 90%의 LiCl 재생율을 가정할 경우 20-25 l/min의 냉각속도 그리고 $0.2g/min{\cdot}cm^2$ 보다 작은 결정성장 속도조건에서 각각의 Cs 및 Sr에 대하여 90% 정도의 분리효율을 나타내었다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
울진원자력발전소 주변의 환경시료 해조류에서 검출된 766 keV 감마선에너지 피크를 여러 연구기관에서 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 해석하고 있다. 그러나 원전의 액체폐기물 처리설비의 장치개선으로 $^{95}Nb$ 배출량이 현격히 감소하였음에도 불구하고 지속적으로 환경시료에서 $^{95}Nb$ 핵종이 검출되고 있는 현상에 대해서 보다 더 정밀한 기술적인 검토가 필요하였다. 이에 측정 스펙트럼을 정밀 분석한 결과, 766 keV 감마선에너지 피크와 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 다른 감마선에너지 피크(63, 92 및 1001 keV)들이 동시에 같이 검출되고 있으며, 이들 4종의 감마선에너지 피크 계수율의 시간에 대한 변화로부터 계산된 반감기가 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 방사평형시 방사능반감기 24.1 일과 매우 비슷한 값을 나타내었다. 또한 766 keV 와 1001 keV 피크의 상대적인 계수율의 비가 $^{234}mPa$의 감마선방출율의 상대적인 비 0.35와 매우 비슷한 값을 나타내었다. 따라서 이러한 점에서 지금까지 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 판단했던 766 keV 감마선에너지 피크는 자연방사성핵종인 $^{234}mPa$ 핵종에서 방출된 것으로 판단된다.
매년 병원에서 사용 후 폐기되는 비가연성 폐기물은 ${\gamma}$-선과 ${\beta}$-선을 방출하지만 방사능은 주변방사능 수준으로 매우 낮다. 이를 측정하기 위한 기존의 방법은 비효율적이고 복잡하므로, 좀더 간단한 방법이 긴요하다. 본 논문에서는 측정 방사선의 특성상 핵종에 따라 다른 측정방법을 사용하였는데, ${\gamma}$-선 방출 핵종은 표준시료로부터 효율곡선식을 도출하여 미지의 방사능을 측정하였다 ${\beta}$-선 방출 핵종은 Monte Carlo 시뮬레이션을 통해 계측 효율을 예측하고 표면장벽형계측기로 측정하여 미지의 방사능 양을 결정하는 새로운 방법을 제시하였다. 연구결과에 의하면 이론적 계산치와 표면장벽형 계측기를 이용하면 전처리를 필요로하는 액체섬광계수기를 이용하지 않고 또한 계측효율을 결정하기 위한 비경제적인 표준시료 측정시험과정 없이도 저에너지 방사선을 약 17% 오차 범위내에서 결정할 수 있다고 판단된다.
방사성 폐기물의 주요 성분 중 하나인 Cs의 자연에서 정출되는 제올라이트인 차바자이트(chabazite)에 대한 흡착 특성을 알아보기 위해 XRD, EPMA, EC, pH, ICP 분석방법을 이용하여 동정 및 화학성분 분석을 하였다. 그리고 추가적으로 양이온 교환능력을 확인하였고 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 및 타 양이온($Li^+$, $Na^+$, $K^+$, $Rb^+$, $Sr^{2+}$)에 대한 경쟁흡착 실험을 실시하였다. 본 연구에 사용된 차바자이트의 화학식은 $Ca_{1.15}Na_{0.99}K_{1.20}Mg_{0.01}Ba_{0.16}Al_{4.79}Si_{7.21}O_{24}$였고 Si/Al 비율과 양이온 교환능력은 각각 1.50와 238.1 meq/100 g으로 측정되었다. 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 등온 실험결과를 흡착 반응 속도 모델과 등온 흡착 모델에 적용해본 결과 각각 유사 2차 반응과 Freundlich 모델에 부합하였으므로 고체 표면에 흡착 물질이 2개 이상의 다중 흡착 층을 이루는 것을 알 수 있으며 모델로부터 유도되는 상수 값을 통해 차바자이트의 Cs 흡착 능력정도를 평가하였다. 경쟁 흡착 실험 결과 이온의 종류에 따라 이온 교환되어 차바자이트 내에 존재하는 Cs의 몰 분율에서 차이를 보였다. 각 양이온과 세슘과의 액체에서 고체 내로 흡착되는 경쟁 경향이 $Na^+$, $Li^+$, $Sr^{2+}$, $K^+$ 그리고 $Rb^+$ 순으로 선택성이 있었으며 이는 수화 직경의 순서와 유사한 양상을 보였다. Kielland 도시법을 이용하여 Cs과 타 양이온의 교환 평형관계를 도시해 보았을 때에는 $Sr^{2+}$가 가장 선택성이 높았으며 그 다음으로 $Na^+$, $Li^+$, $K^+$, $Rb^+$ 순으로 선택성이 나타났고 모든 타 양이온에 대하여 양의 값을 나타내었다. Kielland 도시법에서 나타나는 평형상수 값의 순서는 열역학 및 반응 속도론적인 의미를 내포하고 있으므로 수용액에서 공극 내로 들어가는 Cs은 $Sr^{2+}$과의 공존 시 선호도가 높다는 것을 알 수 있다. 이는 경쟁하고 있는 수화된 양이온 간의 직경 차이가 원인일 것으로 추측된다. 본 연구 결과는 차바자이트가 높은 Cs 친화력을 가지는 것을 보여줌으로써 방사성 물질로 오염된 물에서 Cs을 선택적으로 교환할 수 있음을 보여주고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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