본 연구에서는 ITO 표면 개질에 의한 유기 발광 소자의 특성 변화에 대해서 연구하였다. ITO 전극은 발광 소자의 투명 전극으로 널리 사용되고 있으며 이러한 발광 소자의 특성은 ITO의 표면 상태에 따라 민감하게 반응한다. ITO 표면 개질은 ITO와 유기물 사이의 쇼트기 장벽을 감소시키며, 전극과 유기물의 점착을 향상시켜 준다. 본 실험에서는 습식 처리 방식으로 self-assembled monolayer(SAM)을 사용하였다. 유기 발광 소자의 특성은 SAM 처리에 의해 향상 되었다. 유기 발광 소자는 ITO/SAM/TPD(50nm)/$Alq_3$(70nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm)의 구조로 제작하였으며, ITO의 표면 특성은 일반적인 특성 기술에 의해 연구되었다. SAM 처리된 소자는 SAM 처리하지 않은 소자에 비해 구동 전압, 발광 세기, 외부 양자 효율 등이 향상되었다. ITO의 SAM 처리 시간을 0/10/15/20/25분으로 하여 소자를 제작하였다. 15분간 SAM 처리한 소자는 SAM 처리하지 않은 소자에 비해 외부 양자 효율과 전류 효율이 2.6배 상승하였다. 본 실험을 통하여 ITO 표면 위에 SAM층을 삽입한 걸과, 구동 전압, 발광 세기, 효율 등이 향상됨을 알 수 있었다.
고효율 및 낮은 구동 전압을 가지는 유기 발광소자를 제작하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 고효율 및 낮은 구동전압을 가지는 p-i-n 유기발광소자는 정공수송층에 p형 무기 도펀트를 도핑하고, 전자수송층에 n형 무기 도펀트를 사용하여 제작하지만, 무기 도펀트는 높은 온도에서 증착하기 때문에 챔버 내의 다른 유기 물질들이 함께 증착되거나 유기 박막에 손상을 가져올 수 있는 단점을 가지고 있기 때문에 유기물 n형 도펀트의 경우는 연구가 필요하다. 본 연구에서는 유기 p형 도펀트인 1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene hexacarbonitrile과 유기 n형 도펀트인 bis (ethylenedithio)-tetrahiafulene (BEDT-TTF)를 사용하여 p-i-n 구조의 유기 발광소자를 제작하였다. 유기 n형 도펀트인 BEDT-TTF는 전자수송층 사이에서 산화-환원 반응을 통해 많은 전자를 생성하게 되고, 증가한 전자들로 인해서 Al 음극전극과 전자수송층 사이의 에너지장벽이 낮추는 역할을 하게 된다. BEDT-TTF를 도핑하지 않은 유기 발광소자보다 BEDT-TTF를 도핑하였을 때, 100 cd/m2 일때 약 2.4 V 작동 전압의 감소를 관측할 수 있었다. 이 결과는 음극전극으로부터 발광층으로 전자의 주입이 원활하게 되고, 그 결과 낮은 구동전압 및 고효율을 가지는 p-i-n 유기 발광소자를 제작할 수 있다는 것을 보여준다.
발광다이오드는 에너지 변환 효율이 높고 친환경적인 장점으로 인하여 차세대 조명용 광원으로 각광받고 있다. 하지만 현재 발광다이오드는 낮은 광추출효율로 인하여 미래의 수요를 충족시킬 수 있을 만큼 충분한 성능의 효율을 나타내지 못하고 있다. 발광다이오드의 낮은 광추출효율은 반도체소재와 외부 공기와의 큰 굴절률 차이로 인하여 발생하는 전반사 현상에 기인한 것으로 이 문제를 해결하기 위하여 발광다이오드 소자의 발광면 및 기판을 텍스처링하는 방법이 중요하게 인식되고 있다. 하지만 현재까지 패턴의 구조에 따른 광추출 특성을 분석한 연구는 미진한 상황이다. 본 연구에서는 임프린팅 및 건식식각 공정을 이용하여 다양한 구조의 나노 및 micron 급 패턴을 발광다이오드의 p-GaN층에 형성하였다. 발광다이오드 기판 위에 하드마스크로 사용하기 위한 SiO2를 50nm 증착한 후 그 위에 UV 임프린팅 공정을 진행하여 폴리머 패턴을 형성시켰다. 임프린팅 공정으로 형성된 폴리머 패턴을 CF4CHF3 플라즈마를 이용하여 SiO2를 건식식각하였고, 이후에 SiCl4와 Ar 플라즈마를 이용한 ICP 식각 공정을 진행하여 p-GaN층을 100nm 식각하였다. 마지막으로 BOE를 이용한 습식식각 공정으로 p-GaN층에 남아있는 SiO2층을 제거하여 p-GaN층에 sub-micron에서 micron급의 홀 패턴을 형성하였다. Photoluminescence(PL) 측정을 통해서 발광다이오드 소자에 형성된 패턴의 구조에 따른 광추출 특성을 분석하였다.
유기발광소자는 전류구동소자로서 소자를 대형화할 때 소모 전력이 급격히 증가하여 다른 디스플레이 제품에 비해 더욱 더 높은 전력효율을 요구한다. 높은 전력효율과 낮은 구동전압을 갖는 유기발광소자를 제작하기 위해서 P-I-N구조의 유기발광소자에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 일함수가 큰 투명 Indium Tin Oxide (ITO) 양극 위에 p 형 불순물인 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyano-quinodimethane (F4-TCNQ) 를 4,4',4"-tris(N-(2naphthyl)-N-phenylamino)triphenylamine (2-TNATA)에 도핑하여 정공주입 및 정공수송을 향상하였으며, 그위에 N,N'-bis(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl- 1,1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB) 층을 증착 후, tris-(8-hydroxyquinoline) aluminum ($Alq_3$) 발광층과 전자 수송층으로 사용하여 전자와 정공이 재결합을 하여 엑시톤을 형성하여 녹색 빛을 측정하였다. p 형 불순물은 정공 수송층의 에너지 장벽을 감소하며 발광층으로의 정공주입량을 증가하는 역할을 하여 구동전압을 감소하였으나 발광층내에서 전자와 정공의 비를 불균일하게 하여 발광효율은 약간 감소하였다. p형 불순물인 F4-TCNQ의 도핑의 농도에 따라 측정된 발광특성의 변화로부터 정공의 전송 메카니즘을 분석하였으며 이는 p형 불순물 첨가된 녹색 유기발광소자의 전하수송 메카니즘을 이해하는데 중요한 자료를 제공할 것이다.
유기 발광 다이오드(Organic light-emitting diode, OLED)는 저전력 구동, 자체발광, 넓은 시야각, 우수한 고해상도, 풀 칼라, 높은 재현성, 빠른 응답속도, 간편한 제조 공정 등의 장점을 가지고 있으나, 고성능 디스플레이로서 실용화하기 위해서는 아직도 해결되어야 할 과제가 많다. 소자의 저소비전력, 제조공정의 안정성, 대형 기판기술, 봉지 기술, 소자의 수명, 풀 컬러화를 위한 적색, 청색, 발광 소자의 고휘도등이 시급하다. 무엇보다 중요한 것은 유기 발광 소자의 효율을 향상시키는 것이 상용화를 위한 키(key)이다. 이를 위해서 유기 발광 소자의 구조 개선과 새로운 유기 물질 적용을 통해 구동전압을 낮춤으로써 효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 본 연구에서는 유기 발광 소자의 효율을 향상시킬 목적으로 ITO/TPD/Znq2+DCJTB/Znq2/Al의 구조와 ITO/CuPc/NPB/Alq3+DCJTB/Alq3/Al의 구조를 가지는소자의 발광 층에 형광염료를 도포한 적색 발광 소자를 제작하고, 그 전기적 및 광학적인 특성을 평가하였다.
종래의 고압수은램프의 결점인 광색 및 연색성을 개선한 것이며 고압수은방전등의 석영발광관내에 각종 금속할로겐화합물을 봉입한 것이 메탈하라이드램프이다. 근래의 연구결과로 발광효율의 대폭적인 향상이 이루어지고 있다. 메탈하라이드램프를 크게 나누면 양광램프, 고효율 하라이드램프, 형광 고효율 하라이드램프 등으로 된다. 메탈하라이드램프는 경질유리외관내에 석영발광관을 봉착시킨 고압방전등으로 종래의 수은램프와 외관상 근사하지만 발광물질로서 금속할로겐화합물이 봉입되어 있으므로 램프설계에 있어서는 여러가지 배료가 이루워저야 한다.
높은 효율의 InGaN/GaN 전광소자는 현대 조명 산업에 필수적인 역할을 하고 있다. 전광소자의 효율을 높이는 데에는 여러가지 한계들이 있다. 예를 들면 높은 전류에서의 효율 저하, GaN의 전위결함에 의한 비발광 재결합의 발생 등이 있다. 이러한 한계를 극복하고자 InGaN/GaN 전광소자의 효율을 높이기 위해 사파이어 기판의 표면을 거칠게 바꾸는 방법, 무분극 전광소자, 표면 플라즈몬 등 여러가지 많은 방법들이 개발되고 있다. 본 실험에서는 유기금속화학증착 방법을 이용하여 사파이어 기판위에 Si이 도핑된 n-type GaN를 3.0 um 증착 하였고 그 위에는 9층의 양자 우물 층을 쌓았다. 마지막으로 위층은 Mg 이 도핑된 p-type GaN를 200 nm 증착 하여 소자를 형성하였다. 포토리소그래피 공정과 에칭공정을 통하여 7 um 인 선 패턴을 가진 시료를 완성하였다. 투과 전자 현미경의 측정 결과 맨 위층인 p-GaN의 에칭된 깊이는 175 nm 이였다. 금속박막을 증착하기 위해 열증착 방법으로 금과 은의 박막을 두께를 달리하여 0~40 nm증착 하였다. 금과 은의 두께에 따른 광발광 측정 결과 은(Ag)박막만 40 nm 일 경우 금속박막이 없는 시료보다 광발광 효율이 7배 증가하였고 금 10 nm와 은 30 nm 인 경우에는 3.5배 증가하였다. 또한 패턴의 폭에 따른 광발광 증가를 알아보고 광발광 증가가 일어나기 위한 최적의 패턴조건을 알고자 폭을 5, 10 um 달리하였고, 원자간 힘 현미경과 전자현미경을 이용하여 에칭된 패턴의 폭과 두께를 확인하였다. 본 실험을 통해 금과 은박막에 의한 표면플라즈몬 효과와 광발광 효율증대에 대해 토의할 것이다.
유기 발광 소자는 전색 디스플레이, 액정디스플레이의 백라이트유닛 및 조명으로의 사용가능성 때문에 많은 관심을 받아 왔고 지속적으로 발전하여 디스플레이 뿐 아니라 조명 시장에서 관심을 갖게 되었다. 그러나 유기 발광 소자의 효율은 무기 발광 소자의 효율보다 낮고 제작하는 데 고비용을 요하기 때문에 조명시장으로의 원활한 진입을 위해서는 지속적인 연구가 필요적이다. 발광층에 삼원색을 혼합하여 백색 유기 발광 소자를 제작하는 방법은 그 제조 공정이 복잡하고 공정 단가가 크게 상승할 우려가 있고 발광 물질의 수명을 동시에 고려해주어야 하는 문제점이 있다. 이 문제를 해결하기 위하여 청색 유기 발광 소자를 제작하고 색변환층으로 적색 형광체를 사용하면 그 단순한 구조에 기인한 간단한 공정으로 인해 가격과 소자성능의 안정성을 가지는 장점을 가질 수 있다. 색변환층의 두께를 통해 유기 발광 소자의 발광 스펙트럼을 아주 용이하게 조절할 수 있어 높은 연색지수를 갖는 백색 발광 유기 소자의 제작이 가능하여 조명으로의 적용 가능성이 아주 크다. 이를 바탕으로 높은 휘도를 갖는 청색 유기 발광 소자의 유리 기판 반대편에 적색 형광체층을 두께별로 도포하여 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 색변환층으로 사용될 적색 형광체는 $CaAl_{12}O_{19}:Mn^{4+}$ 화합물로써 졸-겔 방법을 사용하여 제작하였다. 제작한 $CaAl_{12}O_{19}:Mn^{4+}$ 화합물에 대한 X 선 회절 패턴은 형성된 형광체의 구조임을 알 수 있었다. 각기 다른 형광체의 도포 조건에 따른 구조적 성질과 색변환 효율의 변화를 알아보기 위해 주사전자 현미경 측정으로 확인하였다. 제작된 적색 형광체와 청색 유기 발광 소자는 광루미네센스 스펙트럼과 전계 발광루미네센스 스펙트럼 결과를 사용하여 발광 메커니즘을 분석하였다.
유기발광소자는 기존의 디스플레이에 비해서 빠른 응답속도, 넓은 시야각과 높은 박막 특성으로 백색 조명 광원으로 많은 주목을 받고 있다. 특히 백색 조명 광원 관련 기술은 친환경 에너지와 관련해 주목을 받고 있어 연구가 활발하게 진행되고 있다. 백색 유기발광소자를 제작하기 위해서 청색과 황색의 발광층을 적층하는 방법은 유기물질의 계면에서의 불균일로 인한 효율 저하와 구동전압에 따른 재결합 구역의 변화로 색안정성이 나빠지는 문제점이 있었다. 본 연구에서는 고효율 및 높은 색안정성을 나타내는 백색 유기발광소자를 제작하기 위해 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 사용하였다. 고분자 poly (2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene (MEH-PPV)와 polystyrene (PS) 혼합물을 스핀코팅하여 박막을 형성한 후, 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 PS 물질을 제거한 후, MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층을 형성하였고, 저분자 2-methyl-9,10-di (2-naphthyl) anthracene을 적색 다공성 고분자 발광층 위에 진공증착하여 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 만들었다. MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층의 혼합 비율을 변화함에 따른 발광층의 미세구조를 원자힘 현미경으로 관찰하였다. 진공증착 후 완성된 고분자/저분자 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광 소자의 전류-전압-휘도 측정 결과, MEH-PPV와 PS의 혼합비율이 최적화 되었을 때 안정적인 백색광이 나오는 것을 관측할 수 있었다.
유기 발광 소자는 차세대 디스플레이 소자와 조명 광원으로서 많은 응용성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 백색광을 구현하는 대표적인 방법으로는 밴드갭이 큰 고분자 물질에 염료를 넣는 방법, 적 녹 청을 순차적으로 증착하는 방법을 사용하지만 인가 전압의 증가 및 효율 저하, 유기물질의 수명감소, 색 안정성 감소, 제조공정의 복잡화의 문제가 발생된다. 이 문제를 해결하기 위하여 발광효율 및 안정성이 향상된 유기발광 재료 개발, 다층 이종구조 및 형광/인광성 물질의 도핑에 대한 연구가 진행되고 있다. 이와 더불어 기존의 수직 적층 구조에서 벗어난 평행하게 적 녹 청을 배열한 백색 유기 발광 소자 및 색변환 물질을 사용한 백색 유기발광소자가 제시되고 있다. 본 연구에서는 고분자 물질의 용해도가 다른 선택적 식각 방법을 이용하여 제조 공정이 간단하며 동일평면에서 적색 및 청색을 발광하여 백색을 발생하는 백색 유기발광소자를 제작하였다. 두 가지 유기물을 일정 성분비로 용매에 용해하여 적색 발광 고분자 발광층을 제작하였다. 이렇게 형성한 박막층을 한 가지 유기물만을 선택적으로 용해시켜 다공성 고분자 박막층을 형성 한 후 열 진공 증착법에 의해 청색 빛을 내는 저분자 유기물을 증착하여 적색과 청색이 동시에 발광하는 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 다공성고분자/저분자 층이, 수직 적층된 구조와 비교하였을 때 수직 적층된 구조는 높은 highest occupied molecular orbital 준위를 가진 저분자층으로 인해 적색에서 청색 발광층으로 정공의 주입이 일어나지 않는다. 그러나 적색과 청색이 평행한 적층 구조를 가진 발광소자인 경우 정공이 적색층과 청색층에 동시에 주입되기 때문에 문턱전압의 감소하고 백색의 빛을 발광하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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