유기 발광 다이오드(Organic light-emitting diode, OLED)는 저전력 구동, 자체발광, 넓은 시야각, 우수한 고해상도, 풀 칼라, 높은 재현성, 빠른 응답속도, 간편한 제조 공정 등의 장점을 가지고 있으나, 고성능 디스플레이로서 실용화하기 위해서는 아직도 해결되어야 할 과제가 많다. 소자의 저소비전력, 제조공정의 안정성, 대형 기판기술, 봉지 기술, 소자의 수명, 풀 컬러화를 위한 적색, 청색, 발광 소자의 고휘도등이 시급하다. 무엇보다 중요한 것은 유기 발광 소자의 효율을 향상시키는 것이 상용화를 위한 키(key)이다. 이를 위해서 유기 발광 소자의 구조 개선과 새로운 유기 물질 적용을 통해 구동전압을 낮춤으로써 효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 본 연구에서는 유기 발광 소자의 효율을 향상시킬 목적으로 ITO/TPD/Znq2+DCJTB/Znq2/Al의 구조와 ITO/CuPc/NPB/Alq3+DCJTB/Alq3/Al의 구조를 가지는소자의 발광 층에 형광염료를 도포한 적색 발광 소자를 제작하고, 그 전기적 및 광학적인 특성을 평가하였다.
높은 효율의 InGaN/GaN 전광소자는 현대 조명 산업에 필수적인 역할을 하고 있다. 전광소자의 효율을 높이는 데에는 여러가지 한계들이 있다. 예를 들면 높은 전류에서의 효율 저하, GaN의 전위결함에 의한 비발광 재결합의 발생 등이 있다. 이러한 한계를 극복하고자 InGaN/GaN 전광소자의 효율을 높이기 위해 사파이어 기판의 표면을 거칠게 바꾸는 방법, 무분극 전광소자, 표면 플라즈몬 등 여러가지 많은 방법들이 개발되고 있다. 본 실험에서는 유기금속화학증착 방법을 이용하여 사파이어 기판위에 Si이 도핑된 n-type GaN를 3.0 um 증착 하였고 그 위에는 9층의 양자 우물 층을 쌓았다. 마지막으로 위층은 Mg 이 도핑된 p-type GaN를 200 nm 증착 하여 소자를 형성하였다. 포토리소그래피 공정과 에칭공정을 통하여 7 um 인 선 패턴을 가진 시료를 완성하였다. 투과 전자 현미경의 측정 결과 맨 위층인 p-GaN의 에칭된 깊이는 175 nm 이였다. 금속박막을 증착하기 위해 열증착 방법으로 금과 은의 박막을 두께를 달리하여 0~40 nm증착 하였다. 금과 은의 두께에 따른 광발광 측정 결과 은(Ag)박막만 40 nm 일 경우 금속박막이 없는 시료보다 광발광 효율이 7배 증가하였고 금 10 nm와 은 30 nm 인 경우에는 3.5배 증가하였다. 또한 패턴의 폭에 따른 광발광 증가를 알아보고 광발광 증가가 일어나기 위한 최적의 패턴조건을 알고자 폭을 5, 10 um 달리하였고, 원자간 힘 현미경과 전자현미경을 이용하여 에칭된 패턴의 폭과 두께를 확인하였다. 본 실험을 통해 금과 은박막에 의한 표면플라즈몬 효과와 광발광 효율증대에 대해 토의할 것이다.
유기 발광 소자는 전색 디스플레이, 액정디스플레이의 백라이트유닛 및 조명으로의 사용가능성 때문에 많은 관심을 받아 왔고 지속적으로 발전하여 디스플레이 뿐 아니라 조명 시장에서 관심을 갖게 되었다. 그러나 유기 발광 소자의 효율은 무기 발광 소자의 효율보다 낮고 제작하는 데 고비용을 요하기 때문에 조명시장으로의 원활한 진입을 위해서는 지속적인 연구가 필요적이다. 발광층에 삼원색을 혼합하여 백색 유기 발광 소자를 제작하는 방법은 그 제조 공정이 복잡하고 공정 단가가 크게 상승할 우려가 있고 발광 물질의 수명을 동시에 고려해주어야 하는 문제점이 있다. 이 문제를 해결하기 위하여 청색 유기 발광 소자를 제작하고 색변환층으로 적색 형광체를 사용하면 그 단순한 구조에 기인한 간단한 공정으로 인해 가격과 소자성능의 안정성을 가지는 장점을 가질 수 있다. 색변환층의 두께를 통해 유기 발광 소자의 발광 스펙트럼을 아주 용이하게 조절할 수 있어 높은 연색지수를 갖는 백색 발광 유기 소자의 제작이 가능하여 조명으로의 적용 가능성이 아주 크다. 이를 바탕으로 높은 휘도를 갖는 청색 유기 발광 소자의 유리 기판 반대편에 적색 형광체층을 두께별로 도포하여 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 색변환층으로 사용될 적색 형광체는 $CaAl_{12}O_{19}:Mn^{4+}$ 화합물로써 졸-겔 방법을 사용하여 제작하였다. 제작한 $CaAl_{12}O_{19}:Mn^{4+}$ 화합물에 대한 X 선 회절 패턴은 형성된 형광체의 구조임을 알 수 있었다. 각기 다른 형광체의 도포 조건에 따른 구조적 성질과 색변환 효율의 변화를 알아보기 위해 주사전자 현미경 측정으로 확인하였다. 제작된 적색 형광체와 청색 유기 발광 소자는 광루미네센스 스펙트럼과 전계 발광루미네센스 스펙트럼 결과를 사용하여 발광 메커니즘을 분석하였다.
유기발광소자는 기존의 디스플레이에 비해서 빠른 응답속도, 넓은 시야각과 높은 박막 특성으로 백색 조명 광원으로 많은 주목을 받고 있다. 특히 백색 조명 광원 관련 기술은 친환경 에너지와 관련해 주목을 받고 있어 연구가 활발하게 진행되고 있다. 백색 유기발광소자를 제작하기 위해서 청색과 황색의 발광층을 적층하는 방법은 유기물질의 계면에서의 불균일로 인한 효율 저하와 구동전압에 따른 재결합 구역의 변화로 색안정성이 나빠지는 문제점이 있었다. 본 연구에서는 고효율 및 높은 색안정성을 나타내는 백색 유기발광소자를 제작하기 위해 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 사용하였다. 고분자 poly (2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene (MEH-PPV)와 polystyrene (PS) 혼합물을 스핀코팅하여 박막을 형성한 후, 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 PS 물질을 제거한 후, MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층을 형성하였고, 저분자 2-methyl-9,10-di (2-naphthyl) anthracene을 적색 다공성 고분자 발광층 위에 진공증착하여 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 만들었다. MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층의 혼합 비율을 변화함에 따른 발광층의 미세구조를 원자힘 현미경으로 관찰하였다. 진공증착 후 완성된 고분자/저분자 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광 소자의 전류-전압-휘도 측정 결과, MEH-PPV와 PS의 혼합비율이 최적화 되었을 때 안정적인 백색광이 나오는 것을 관측할 수 있었다.
질화물 반도체는 LED, LD, Transistor, 그리고 Photodetector 등 광소자 및 전자소자를 실현할 수 있는 소재로써 최근에 각광 받고 있으며, 또한 국·내외적으로 연구가 활발히 진행되고 잇다. 질화물 발광 다이오드 제작에는 소자의 효율과 수명시간의 향상을 위하여 질화물 반도체와 금속과의 접합시 고 품질의 오믹 접합이 필수적이다. 특히 p-형 GaN의 경우에는 높은 정공 농도를 갖는 p-형 GaN를 얻기가 어렵고 GaN의 일함수에 비하여 높은 일함수를 갖는 금속이 없기 때문에 매우 낮은 접합 저항을 가지며 안정성이 매우 우수한 금 접합을 얻기가 어렵다고 알려져 있다. 또한, GaN 계열의 발광 다이오드는 일반적으로 표면 발광 다이오드 형태로 제작되기 때문에 p-형 GaN 층의 오믹 접촉으로 사용되는 금속의 전기적 특성뿐만 아니라 발광 다이오드의 활성층에서 발광되어 나오는 빛에 대한 투과도 또한 우수하여야 발광 다이오드의 효율이 우수해진다. 본 연구에서는 p-형 GaN층의 접합 금속으로 Pt(80nm)과 Ni(5nm)/Au(7nm)를 사용하여 InGaN/GaN 다중양자우물 구조의 발광 다이오드를 제작하여 전기적 특성 및 발광효율을 측정하였다. 그리고, Pt(80nm)과 p-형 GaN와의 접합시 온도 변화에 따른 전기적 특성을 TLM 방법으로 조사하고, 가시광선 영역에서의 빛에 대한 투과도를 UV/VIS spectrometer, X-ray reflectivity, 그리고 Atomic Force Microscopy 등을 이용하여 분석하였다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 고휘도 및 면발광의 장점을 가지고 있어서 차세대 디스플레이와 조명시장에서 주목을 받고 있다. 그 중 백색유기발광소자는 차세대 조명과 디스플레이의 백라이트로서 많은 연구가 진행되고 있으며, 다른 디스플레이에 비해서 많은 장점을 가지고 있다. 그러나 백색유기발광소자의 경우 복잡한 구조에 의한 공정비용의 증가, 낮은 효율 및 색안정성과 같은 문제점이 있다. 본 연구에서는 청색 인광 물질을 사용하여 고효율의 청색 유기발광소자를 제작하였으며, 졸-겔 방법으로 제작된 Mn 도핑된 $Zn_2SiO_4$ 녹색 무기물 형광체와 Mn 도핑된 $CaAl_{12}O_{19}$ 적색 무기물 형광체를 제작된 청색 유기발광소자에 도포하여 백색 발광소자를 제작하였다. Mn 도핑된 $Zn_2SiO_4$와 Mn 도핑된 $CaAl_{12}O_{19}$ 무기물 형광체층은 청색 유기발광소자에서 발생하는 빛을 흡수하여 적색과 녹색의 빛으로 변환하기 때문에 백색 구현에 필요한 청색, 녹색, 적색의 빛을 모두 얻을 수 있다. 녹색과 적색의 무기물 형광체의 두께와 결정크기에 따른 광학적 특성 변화를 조사하여 최적의 백색 발광소자를 제작하였다. 주사전자현미경을 통해 무기물 형광체의 결정크기를 조사하였으며, 전압-휘도 특성으로 광학적 특성을 조사한 결과 제작한 백색 발광소자의 색좌표가 순백색에 가까운 값을 나타내었다. 색변환층으로 사용한 무기물 형광체의 구조적 및 광학적 성질에 대한 결과를 바탕으로 백색 유기발광소자의 발광메커니즘을 설명하였다.
차세대 디스플레이로서 각광을 받고 있는 OLED는 현재 많은 기업과 대학 연구소에서 연구가 활발히 진행중이다. 현재 12인치 이하에서 양산이 되고 있는 저분자 OLED에 비해 고분자 OLED는 공정이 간단하고 대화면, flexible 디스플레이가 가능하다는 많은 장점을 가지고 있지만 소자의 신뢰성과 안정성에 문제를 갖고 있다. 본 논문에서는 ITO/PEDOT:PSS/MEH-PPV/Al 구조를 갖는 유기발광다이오드를 제작하여 전기 광학적 특성을 조사하였다. 제작된 소자의 구조를 최적화시키기 위하여 ITO 기판의 열처리 효과와 패턴폭에 따른 면저항을 측정하고, 발광효율을 극대화시키기 위하여 다층구조로서 정공수송층인 PEDOT:PSS를 첨가시켜 박막의 표면상태를 향상시켜 ITO기판에서 발광층인 MEH-PPV로의 정공수송을 원활하여 효율을 증대시키려 하였다. 이렇게 형성된 소자에 발광물질인 MEP-PPV의 농도를 0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9, $1.5wt\%$로 변화시켜 박막을 형성하고 $3{\times}10^{-6}Torr$ 상태의 고진공에서 Al 전극을 증착시켜 제작된 소자의 전기${\cdot}$광학적 특성을 측정, 비교하였다.
PDP용 적색형광체는 penning가스(Ne 및 5% Xe혼합가스)에 의해 방출되는 147nm파장에서 쉽게 여기되어 논은 양자효율을 주는 물질로 이루어지는데 본 실험은 발광효율을 높이기 위하여 $Y_2$$O_3$:Eu, $(Y,Gd)_2$$O_3$:Eu 및 $(Y,Cd)BO_3$:Eu를 공침법으로 합성하여 부활제인 $Bu^{3+}$ /의 농도, Flux첨가에 따른 미시조직의 변화등을 여기 방출 스펙트럼을 통해 발광효율을 조사하여 다음과 같은 결론을 얻었다. $Y_2$$O_3$:Eu 형광체 합성시 최적조정은 $Y_2$$O_3$에 대한 $Eu_2$$O_3$의 몰비는 5:1, $BaCO_3$ 첨가시 몰비는 15:1로 나타났으며 2차 소성시 $1200^{\circ}C$이상에서 1~3$\mu\textrm{m}$의 구형입상이 형성되었으며 입자의 크기, 형상은 발광특성에 영향을 미쳤다. 또 $Eu^{ 3+}$ 농도는 7wt%가 최적조건으로 나타났다.
본 연구에서는 질화물계 발광 다이오드의 광추출효율을 향상시키기 위해서 Bi-layer나노 임프린트 리소그래피와 Lift-off 공정을 이용하여 ITO투명전극 층 상부에 TiO2 나노 패턴을 형성하였다. 발광 다이오드의 투명전극 층 상부에 UV 나노 임프린트 리소그래피를 이용하여 주기적인 폴리머 패턴을 형성한 후 폴리머 패턴 상부에 RF magnetron Sputtering 공법을 이용하여 TiO2를 증착하고 Lift-off 공정을 이용하여 TiO2 나노 패턴을 제작하였다. 그 결과를 주사전사 현미경(SEM)으로 확인한 결과 임프린트 스탬프와 동일한 나노 패턴이 질화물 계 발광다이오드 투명 전극층 표면에 주기적으로 형성되었다. TiO2 나노 패턴 형성을 통한 광추출 효율의 향상 효과를 확인하기 위해 Electroluminescence (EL) 측정한 결과 TiO2 나노 패턴이 형성된 발광다이오드 소자의 EL 강도가 나노 패턴이 없는 발광다이오드와 비교하여 12% 정도 향상 되었음을 보였고, 이는 고 굴절율 나노 패턴이 활성층에서 발생된 빛의 산란 효과를 유도하여 빛의 내부 전반사를 감소시킨 결과로 해석된다. 또한 소자의 전기적 특성평가를 위한 I-V 측정결과, TiO2 나노 패턴이 형성된 발광 다이오드의 전기적 성질이 저하되지 않았음을 확인하였다.
III-N계 물질로 이루어진 GaN 기반의 광 반도체는 직접 천이형 넓은 밴드갭 구조를 갖고 있기 때문에 적외선부터 가시광선 및 자외선까지를 포함한 폭 넓은 발광파장 조절이 가능하여 조명 및 디스플레이 관련 차세대 광원으로 많은 관심을 받고 있다. 하지만, GaN기반의 발광 다이오드는 많은 연구기관들의 오랜 연구에도 불구하고 고출력을 내는데 있어 여전히 많은 문제들이 존재한다. 그 중, 주입전류 증가에 따른 효율감소 현상은 출력을 저해하는 대표적인 요소로 알려져 있는데, 이전의 연구 결과에서 알려진 효율감소 현상의 원인으로 결정결함에 의한 누설전류, Auger 재결합, 이송자 넘침 현상 그리고 p-n접합부의 온도 상승 등의 현상이 알려져 있다 [1-2]. 하지만 여전히 주입 전류 증가에 따른 효율 감소 현상의 원인에 대해 명확한 해답은 없으며 아직도 많은 논의가 이루어 지고 있다. 따라서, 본 연구에서는 GaN기반의 청색 및 녹색 LD와 LED소자를 이용하여 주입전류 밀도의 변화에 따른 자발 발광 영역에서의 효율감소 현상의 원인을 규명하고 한다. 유기금속화학증착법(MOCVD)를 이용하여 c면 사파이어 위에 서로 다른 발광파장을 가지는 InGaN/GaN 다중양자우물구조의 질화물계 LED와 LD 박막을 제작하였으며 성장 구조에 의한 특성으로 인해 발생하는 효율 저하 현상을 방지하고자 InGaN/GaN으로 이루어진 다중양자우물층의 조성만 제어하여 청색과 녹색으로 발광하도록 하였다. 청색 및 녹색 LD 웨이퍼들을 이용하여 주입전류 증가에 따른 발광특성을 조사하기 위해 LD와 LED는 표준 팹 공정에 의해 제작되었다. 전계 발광 측정을 위해 상온에서 직류 전류를 주입하여 GaN계 청색 및 녹색 LED와 LD에 각 5 mA/cm2에서 50 mA/cm2까지 전류밀도를 증가시킴에 따라 LD 및 LED칩 형태에 상관없이 청색 LD와 LED의 파장은 약 465nm에서 약 458nm로 감소하였고 녹색 LD와 LED의 파장은 약 521nm에서 약 511~513 nm까지 단파장화가 발생했다. 이는 동일한 웨이퍼에 동일한 전류 밀도를 주입하였기 때문에 발생하는 것으로 판단된다. 그러나, 청색 LED의 효율은 50 mA/cm2에서 약 70%정도로 감소하고 반면 녹색 LED의 경우 동일한 전류밀도 하에 약 52%정도로 감소하였지만, 청색과 녹색 LD의 경우 동일한 전류 밀도의 범위 내에서 더욱 낮은 효율저하 현상을 나타내었다. 또한, 접합 온도를 측정한 바 청색소자가 녹색 소자에 비하여 낮은 접합 온도를 나타낼 뿐아니라, 청색 및 녹색 LD의 경우 LED 보다 낮은 접합 온도를 나타내고 있었다. 이는 InGaN 활성층의 In 조성이 증가할수록 비발광 센터에 의한 접합온도 상승 뿐 아니라, LD ridge 구조에서 더 많은 열이 방출되어 접합 온도가 감소될 수 있는 것으로 판단된다. 우리는 동일한 웨이퍼에 LED와 LD를 제작하였고, 동일한 전류 주입밀도를 인가하였기 때문에 LD와 LED의 효율 감소 현상의 차이는 이송자 넘침 현상, 결정 결함, 오제 재결합 등이 원인보다 활성층의 접합 온도 상승이 가장 큰 영향이 될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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