메탄은 변환을 통해 아세틸렌 및 수소와 같은 에너지 생산에 보다 유용한 기체를 얻을 수 있다. 메탄의 열분해 온도는 약 1,200 K로 알려져 있으며, 그 이상의 고온 환경 및 첨가물을 제공한 경우 효과적인 변환을 기대할 수 있다. 이러한 고온 환경 및 화학반응을 제공할 수 있는 시스템으로 열플라즈마 반응로가 있다. 일반적인 열플라즈마는 아크 방전이나 고주파 유도결합 방전으로 플라즈마 발생기에서 발생시킨 이온화된 열유체로 10,000 K 이상의 초고온과 최대 수천 m/s의 특성을 가지고 있다. 본 연구에서는 효율적인 메탄 변환을 위한 저전력 아크 플라즈마 발생기 및 반응로 내부의 온도 및 속도장을 전산모사하여 열유동 특성을 분석하였다. 아크 플라즈마 토치 영역의 전산해석은 전자기적 현상과 고온 열유동의 유체역학적 현상이 함께 작용하므로 기존에 사용되고 있는 전산유체 역학적인 방법론에 전자기적 현상에 대한 보존 방정식이 결합된 자기유체역학(Magnetohydrodynamic, MHD)방법을 이용하였고, 반응기 내부의 복잡한 열유동은 안정적인 계산이 가능한 상용 전산 유체역학(Computational Fluids Dynamics, CFD) 코드를 MHD 코드를 이용한 전산해석 결과 및 고온 물성치와 결합하여 해석하였다. 전산해석에 사용된 운전 변수로는 방전기체인 아르곤과 수소의 전체 유량을 45 L/min 으로 고정하고 수소의 비율을 0%, 6%, 12.5%, 20%로 하였으며, 각 유량 조건에서 입력 전력을 0.7 ~ 2.5 KW로 변화시켜 전체 15종의 운전조건에 따른 전산해석을 수행하여 각각의 운전변수에 따라 입력전력 기준 오차 1 ~ 28%에 해당하는 결과를 도출하였다. 본 연구를 통해 개발된 전산해석 방법을 이용하여 다양한 조건에서 아크 플라즈마 반응로 내부의 온도 및 속도장에 대한 전산해석 결과를 제시하였고, 효율적인 메탄 변환 공정을 개발하기 위한 아크 플라즈마 반응로의 설계조건 및 운전 조건을 제시할 수 있는 기반을 확보하였다.
현재 국내에서 수소 관련 연구에 대한 관심이 매우 크나 수소원으로 사용하는 디젤 등 연료 내 존재하는 황 화합물을 제거하는 흡착 시스템 개발 관련 연구는 매우 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 수치해석을 통해 연료전지용 디젤 흡착 탈황반응기에 대한 기초 디자인 연구를 수행하였다. 유량에 따른 반응기 내부의 유동 변화와 출구에서의 황 화합물의 농도를 반응기의 지름 및 길이를 변화시켜가며 해석하여, 출구에서의 황 화합물의 기준 농도 (1 ppm)를 맞추기 위한 탈황 촉매의 성능을 예측하였으며 반응기의 길이 증가가 지름 증가보다 효율적임을 확인하였다. 또한, 충전된 탈황 촉매의 투과율에 따른 내부 유동 및 농도 변화를 살펴보았다. 본 연구 결과는 선박 연료전지용 디젤의 흡착 탈황 반응기 디자인 기초 자료로 활용될 것으로 기대된다. 또한, 연료전지뿐 아니라 일반적으로 정유사에서 생산되는 디젤유의 황 함유량을 감소시키는 저황 시스템 디자인에 활용할 수 있으며 이러한 의미에서 석유화학 산업의 청정화 기술 확보에 이바지할 것으로 기대된다.
전자충격반응을 고려한 three moment 플라즈마 모델과 전기적 중성성분의 반응을 고려한 유체 유동 모델을 결합하여 용량결합형 산소플라즈마에 대한 2차원적 전산모사 연구를 수행하였다. 전자의 에너지에 의하여 좌우되는 전자충격반응에 대한 반응속도는 전자와 $O_2$ 및 O 사이의 전자충돌단면적으로부터 계산되었다. 플라즈마 모델과 유체 유동 모델을 결합하고 상세한 반응메커니즘을 포함시킴으로써 전하를 띠는 전자와 이온($O_2{^+}$, $O^+$, $O_2{^-}$, and $O^-$) 그리고 기저상태의 산소($O_2$ and O)뿐만 아니라 $O_2(a^1{\Delta}_g)$, $O_2(b^1{{\Sigma}_g}^+)$, $O(^1D)$, $O(^1S)$ 등과 같이 산소플라즈마 특성에 중요한 역할을 하는 준안정상태 성분들의 시공간적 분포를 예측할 수 있었다. 또한 산소플라즈마의 전산모사로부터 sheath 경계에 이중층이 존재함을 확인할 수 있었다.
순환유동층 보일러에서 보일러 내의 탈황을 위해 사용되는 국내 석회석 5종의 탈황반응성을 비교 및 분석하기 위해서 TGA (Thermogravimetric analyzer)를 이용하여 실험하였다. 실험에 사용한 석회석 시료들의 $CaCO_3$ 함량은 91-96 wt%이었으며 실험 조건은 상용 순환유동층 보일러의 운전 조건과 유사한 $850^{\circ}C$의 온도와 2,750 ppm의 $SO_2$로 하였다. 실제 순환유동층 반응기 내에서 진행되는 보일러 내의 탈황을 모사하기 위하여 탈황제인 석회석의 소성과 탈황 반응을 순차적으로 진행하는 일반적인 탈황 반응과 달리 소성과 탈황 반응을 동시에 진행하였다. 또한 37.5, 90.5, 159, 356, $750{\mu}m$의 평균 입도를 가지도록 석회석을 분류하여 석회석의 입도에 따른 탈황 반응성의 변화를 고찰하였다. 석회석의 소성 탈황 동시 반응에서 측정된 탈황 결과는 기존의 석회석 탈황 결과보다 5-20% 정도 낮아 석회석의 로내 탈황에 더 많은 석회석이 필요함을 보여주었다.
본 연구에서는 국내 상용 순환유동층 보일러에서 아역청탄과 혼소용 연료로 사용예정인 폐플라스틱 고형연료(RPF)의 열분해 반응특성을 규명하기 위해 열천칭 반응기를 이용하여 등온(350, 375, 400, 425, 450, 500, $850^{\circ}C$) 열분해 실험을 수행하였다. 등온 열분해 결과, 반응온도 구간 $375{\sim}450^{\circ}C$에서의 반응모델 변화는 관찰되지 않았으며, 12개 반응모델 중 1차 화학반응(F1)이 가장 적합한 반응모델로 판명되었다. 이때 Arrhenius 식을 사용하여 계산한 활성화에너지는 39.44 kcal/mol이었으며, Iso-conversional 방법을 적용할 경우 활성화에너지 평균값($0.5{\leq}X{\leq}0.9$ 구간)은 36.96 kcal/mol로 반응모델 결정 여부와 관계없이 유사한 값을 보였다. 한편 순환유동층보일러의 운전온도인 $850^{\circ}C$에서 RPF 입도(d) 변화에 따른 탈휘발 시간은 $t_{dev}=10.38d^{2.88}$으로 표현할 수 있었으며, 보일러 내부에서 RPF가 균일하게 연소되기 위해서는 연료 입도와 평균 분산 거리(x)가 $x{\leq}1.58d^{1.44}$의 상관관계를 만족하여야 함을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 전력연구원으로부터 공급받은 K-계열 건식흡수제를 이용하여 회분식 기포유동층 반응기에서 흡수-재생 반복실험을 통한 $H_2O$ 주입농도 및 재생온도에 따른 반응 특성을 살펴보았다. K-계열 건식흡수제는 $CO_2$ 흡수를 위한 탄산칼륨과 내마모성과 기계적 강도를 위한 지지체로 구성되어 있다. 흡수반응과 재생반응 특성을 살펴보기 위해 처음 한 시간 동안 흡수반응을 수행하고 다음 한 시간 동안 재생반응을 수행하는 과정을 3차례 반복하여 실험하였다. $H_2O$ 농도의 영향을 파악하기 위해서 흡수반응은 $70^{\circ}C$에서 $H_2O$ 농도를 7.3, 12.2, 19.7, 30.8%로 변화하여 실험을 수행하였으며 재생반응은 $N_2$ 기체를 유동화기체로 사용하여 $150^{\circ}C$에서 수행하였다. 재생온도의 영향을 파악하기 위해서는 흡수반응에서의 $H_2O$ 농도를 12.2%에 고정한 상태에서 재생온도를 150, 200, 300, $400^{\circ}C$로 변화하여 실험을 수행하였다. 수분 함량이 $1.97\;mol\;H_2O/mol\;CO_2$인 경우 흡수반응에서 흡수율이 가장 우수함을 확인하였다. 또한 재생온도가 $400^{\circ}C$에서 가장 높은 재생율을 보이는 것을 확인하였다. 재생온도가 $150^{\circ}C$에서 재생율은 대략 60% 정도였으며 실제 두개의 유동층 반응기를 가진 연속장치의 경우 부분적인 재생을 유지하면서 운전이 수행되기 때문에 재생온도는 $150^{\circ}C$ 이상이면 적절하다고 판단된다. 실제 연속운전에서는 적절한 고체순환량을 결정하는 고체이용율과 재생에너지를 결정하는 재생온도 사이에 절충점이 존재하며 본 실험에서 얻은 데이터가 연속장치의 설계와 운전에 중요한 기초자료가 될 것이다.
Cephalosporium acremonium 균주로 미생물 고정화 증식입자를 제조하여 유동층 생물반응기에서 세파로스포린 C 생산에 대한 메치오닌의 영향에 대하여 연구하였다. 메치오닌은 세파로스포린 C 생합성에 매우 중요한 대사조절인자로 알려져 있는데, 본고에서는 초기 발효배지 내 메치오닌 농도의 영향과 이를 토대로 생물반응기에 메치오닌을 주입하였을 때 세파로스포린 C 생산에 미치는 메치오닌의 영향을 관찰하였다. 초기 배지 내에 존재하는 메치오닌에 의해 세파로스포린 C 생산성이 증가하였으며, 메치오닌의 최적양(0.3-0.5w/v%)이 존재하였다. 또한 메치오닌에 의해 탄소원의 소모속도가 증가됨이 관찰되었다. 배지내 메치오닌이 고갈될 때 세파로스포린 C 생산이 극대화되었으나 유동층 생물반응기에서 메치오닌을 부가적으로 첨가하였을 때 그 효과는 기대한 수준에 미치지 못했는데 이는 생체내 메치오닌의 축적과 관계가 있는 것으로 판단되었다. 또 고정화 증식입자를 사용하였을 때 세파로스포린 C 생산에 양호한 결과를 얻었는데 이 경우에도 적정량의 메치오닌 투여가 생산성에 중요한 인자임을 발견하였다. 따라서 유동층 반응기의 운전에 의해 세포로스포린 C 생산성을 향상시키기 위해서는 초기 운전단계에서 최적양의 메치오닌을 주입하는 것이 가장 중요하며 고정화 증식입자의 사용에 의해 공정생산성을 획기적으로 증대시킬 수 있다고 판단되었다.
본 연구에서는 광촉매반응기/폐가스 가습조(유동상호기 및 무산소조)를 포함한 바이오필터공정으로 이루어진 하이브리드시스템을 구축하여 퇴비공장 또는 공공시설에서 발생되는 황화수소, 암모니아 및 휘발성 유기화합물을 포함한 악취폐가스에 대한 처리효율을 제고하고 종합적인 적정 작업조건을 구축하였다. 악취가스(2 L/min)에 포함된 암모니아(300 ppmv)의 경우 광촉매반응기에서 약 22%가 제거되고, 폐가스 가습조에서 약 55%가 제거되고, 후 공정인 바이오필터에서 나머지인 약 23%가 모두 제거되었다. 악취가스에 포함된 톨루엔(100 ppmv)의 경우 광촉매반응공정에서 약 20%가 제거되고, 폐가스 가습조(유동상 호기 및 무산소조)에서 약 10% 제거되며 마지막 공정인 바이오필터에서 나머지 70% 모두가 제거되었다. 따라서 물에 용해도가 높은 암모니아의 경우에는 폐가스가습조에서 주로 제거되었고, 용해도가 낮은 톨루엔의 경우는 바이오필터에서 주로 제거되었다. 한편 황화수소(10 ppmv)는 광촉매반응공정에서 거의 처리되고 잔류 trace는 폐가스가습조에 용해되어서 바이오필터로 인입되는 가습된 feed에서 황화수소가 검지되지 않았다. 폐가스 가습조(유동상호기 및 무산소조)에서의 nitrate 농도는 무산소조에서 발생하는 탈질반응 때문에 무산소조 경우가 유동상호기조보다 약 3 ppm 정도 낮았다. 또한 폐가스가습조의 용존 암모니아 농도는 실험 시작부터 1,500~2,000 ppm 사이의 높은 값을 유지하였는데, 이는 폐가스 가습조 내부에 있는 용수에 포함된 염화암모늄 및 기타 암모니아성 질소원에 기인한다고 간주된다.
티타늄 담지 구형활성탄(spherical activated carbon, SPAC)을 제조하여 유동상 광촉매 반응에 적용하고 그 특성을 평가하였다. 티타늄을 담지하기 위하여 염화티타늄용액으로 이온교환 처리된 이온교환수지를 열처리 과정을 통하여 구형활성탄으로 변환시켜 주었다. 열처리 과정 중 감량되는 성분 및 무게 변화는 TGA/MS 분석을 통하여 알아보았으며,Ti을 함유한 구형활성탄의 물리화학적 성질은 SEM, XRD, EPMA, ESR, EDS, BET와 같은 분석을 통하여 그 특성을 알아보았다. 그 결과 Ti-구형활성탄의 입자 크기는 $350{\mu}m{\sim}400{\mu}m$, 비표면적은 $617m^2/g$ 이였으며, 담지 된 티타늄은 $TiO_2$ anatase 형태와 rutile 형태가 주를 이루고 있음을 알 수 있었다. 구형활성탄에 담지 된 $TiO_2$는 약 6 wt%로 균일한 분산도로 구형활성탄 표면에 담지 된 것을 EPMA 분석을 통해 알 수 있었다. 더욱이 ESR 분석을 통하여 간접적인 광촉매 활성을 확인할 수 있었으며, 따라서 이러한 결과들을 바탕으로 유동상 광반응조를 이용한 HA(humic acid) 광분해 반응에 적용하였다. 그 결과, 제거 효율이 약 70% 정도로 높게 나타났을 뿐만 아니라 반응 중에도 Ti-구형활성탄의 강도가 계속 유지되어 유동상 반응에서의 광분해 촉매로서 활용가능성을 보여주었다.
하이브리드 로켓의 연소실험에서 관찰된 500 Hz 대역의 연소압력과 연소반응 변동이 안정한 연소에서 발생하는 원인과 LFI로 발전하는 과정을 분석하기 위하여 $CH^*$ 화학발광 이미지와 PMT(photomultiplier tube)에 의한 광자방출 측정으로 연소반응 변화를 가시화하였다. 안정한 연소에서는 500 Hz 대역의 연소압력과 연소반응 변동의 위상차이가 180 도 정도를 이루며 전단층 유동을 따라서 정상적인 연소가 발생하였다. 그러나 불안정 연소가 발생하면, 500 Hz 주파수의 두 변동의 위상차는 60~70 도로 양의 관계(positive coupling)를 이루며 상하 대칭의 와류 발생과 국부적 소염이 나타나는 주기적 변화를 반복한다. 또한 천이구간에서는 매우 불규칙적인 와류와 상하 대칭의 전단층 유동 형상이 번갈아 관찰되고 있다. 이것은 연소의 영향으로 와류가 발생하는 것으로 보염기 후류에서 발생한 BVK 유동불안정과 유사한 특성을 보여준다, 따라서 하이브리드 로켓 연소의 저주파수 연소불안정은 500 Hz 대역의 연소반응 변동에 의한 와류의 발생과 이로 인한 국부적인 소염이 점진적으로 발전하여 완전한 주기적 소염으로 이어졌고, 20 Hz의 연소불안정으로 발전하는 것으로 판단하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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