최근에 고체산화물 연료전지(SOFC) 연료극 조건에서 우수한 상 안정성, 높은 혼합 전자/이온 전도도 및 황/탄소 저항성 때문에 yttrium-doped strontium titanium oxide (Y-doped SrTiO3)가 대체 연료극 재료로 주목을 받아 왔다. 그러나 Y-doped SrTiO3는 연료 산화에 대해서 기존의 Ni 계열 연료극보다 낮은 전기화학적 활성을 보이는 단점이 있다. 따라서, 효율적인 Y-doped SrTiO3 계열의 연료극 재료를 개발하기 위해서는 Y-doped SrTiO3의 연료극 특성 및 반응성의 이해가 필수적이다. 본 발표에서는 SOFC 연료극에서 수소 산화 반응성을 결정함에 있어 표면 산소 vacancy 형성 에너지의 역할에 대한 spin-polarized DFT (density functional theory) 결과를 발표할 예정이다. 표면 산소 vacancy 형성 에너지는 수소 산화 반응[H2+O (surface) ${\rightarrow}$ OH+OH ${\rightarrow}$ H2O+O (vacancy)]과 밀접한 관계가 있다는 것을 확인하였다. 또한 Y-doped SrTiO3의 표면을 3d-전이금속을(Sc, V, Cr, Fe, Co, Mn, Ni, Cu) 도핑함으로써 표면 산소 vacancy 형성 에너지를 제어할 수 있다는 것을 보였다.
Direct Borohydride Fuel Cell은 알칼리 붕소 수소화물의 수용액을 이용하는 연료전지로 연료의 직접 산화반응을 통해 기존의 DMFC(직접 메탄을 연료전지)보다 높은 전류밀도와 OUV(Open Circuit Voltage)를 나타낸다. 또한 액체 연료를 사용하므로 장치 구성이 간단하며, 사용하는 연료가 반응성이 높은 알칼리 붕소 수소화물로 이루어져 있기 때문에 탄화수소 계열의 액체 연료와 달리 전기화학 반응이 비귀금속 전극에서도 쉽게 이루어질 수 있다는 장점을 가지고 있다 하지만 강알칼리 조건에서 전기화학 반응이 진행되므로 이에 적합한 재료로 장치를 구성해야 하며, 액체 상태의 연료가 전해질을 투과하는 현상인 크로스오버 문제를 해결해야 하고, 생성물인 $BO_2$-가 침적되어 전지효율을 떨어뜨리는 것을 방지해야 하는 문제점이 있다. 또한 알칼리 붕소 수소화물이 물과 반응하여 수소를 발생시키는 hydrolysis 반응을 억제하여야 하고 직접 산화반응만이 진행될 수 있도록 전지를 구성해야 연료효율을 높일 수 있다. 따라서 본 연구에서는 수소 생성반응일 hydrolysis 반응은 억제하고 연료의 직접 산화반응만을 진행시키기 위한 전극촉매에 대하여 연구하였다. 일반적인 저온형 연료전지의 전극촉매로 사용하는 Pt등의 귀금속 촉매와, 귀금속 촉매를 대체할 수 있는 Ni등의 비귀금속 촉매를 그 연구 대상으로 하였으며, 평가 방법으로는 unit cell station을 이용한 단위전지 성능측정 실험과 Potentiostat/Galvanostat을 이용한 half cell 실험을 병행하여 수행하였다.
한국광물학회.대한자원환경지질학회.대한광업진흥공사 2002년도 추계 공동 심포지엄 논문집: 국내 자원의 현황과 전망
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pp.103-117
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2002
생석회, 소석회, 경소돌로마이트, 경질탄산칼슘 생산을 위한 필수제조공정인 소성기술은 원료 석회석, 연료, 석회소성로의 응용에 따라 각 생산제품의 품질을 다양하게 변환시켜 석회사용용도에 적합하도록 석회제품을 생산하는 기술이다. 석회석 소성품질은 석회석의 크기 및 입자범위, 석회석의 화학성분, 결정형태, 고체연료와 유체연료의 사용구분, 석회소성로의 소성온도, 소성시간에 따라 소성도 및 반응성이 달라져 소성제품인 석회의 품질상태가 다양해진다. 예를 들면 사용되는 제강용 석회는 매우 빠른 반응성이 요구되고 카바이트용 석회는 매우 낮은 반응성이 요구되는데 현실적으로 석회를 제조할 경우 동일한 소성로안에서 일정한 소성온도, 소성시간을 같게 하여도 석회석의 크기가 다르고, 석회석 한 개체는 표면과 내부와의 소성온도의 차이가 있기 때문에 소성도와 반응성이 동일하지 않다. 동일한 소성도 및 반응성을 갖는 석회제품을 생산하기 위한 방법 중 낮은 소성온도의 장시간 소성방법은 높은 생산비용으로 경제성이 문제된다. 따라서 최적의 석회제품을 생산하기 위해서는 먼저 석회 활용 용도에 맞는 품질기준을 설정하여 그에 적합한 소성기술의 응용이 필요하다.
생석회, 소석회, 경소돌로마이트, 경질탄산칼슘 생산을 위한 필수제조공정인 소성기술은 원료 석회석, 연료, 석회소성로의 응용에 따라 각 생산제품의 품질을 다양하게 변환시켜 석회사용용도에 적합하도록 석회제품을 생산하는 기술이다. 석회석 소성품질은 석회석의 크기 및 입자범위, 석회석의 화학성분, 결정형태, 고체연료와 유체연료의 사용구분, 석회소성로의 소성온도, 소성시간에 따라 소성도 및 반응성이 달라져 소성제품인 석회의 품질상태가 다양해진다. 예를들면 사용되는 제강용 석회는 매우 빠른 반응성이 요구되고 카바이트용 석회는 매우 낮은 반응성이 요구되는데 현실적으로 석회를 제조할 경우 동일한 소성로안에서 일정한 소성온도, 소성시간을 같게 하여도 석회석의 크기가 다르고, 석회석 한개체는 표면과 내부와의 소성온도의 차이가 있기 때문에 소성도와 반응성이 동일하지 않다. 동일한 소성도 및 반응성을 갖는 석회제품을 생산하기 위한 방법중 낮은 소성온도의 장시간 소성방법은 높은 생산비용으로 경제성이 문제된다. 따라서 최적의 석회제품을 생산하기 위해서는 먼저 석회 활용 용도에 맞는 품질기준을 설정하여 그에 적합한 소성기술의 응용이 필요하다.
고분자 전해질막으로 사용할 수 있는 소수성/친수성 랜덤 멀티블럭 공중합체를 합성하였다. 공중합체는 수산화기를 각 말단에 가지고 있는 소수성 올리고머, 친수성 올리고머 및 반응성이 좋은 커플링 단량체로 친핵성 치환 반응을 활용하여 합성 하였다. 높은 반응성의 커플링 단량체의 존재로 비교적 낮은 온도에서 합성이 됨으로서 고온에서의 에테르-에테르 교환반응에 의한 랜덤화를 억제할 수 있었으며, 높은 중합도의 공중합체를 합성 할 수 있었다. 각 수산화기로 같은 말단으로 조정된 올리고머는 투입 비율의 조정으로 쉽게 이온교환용량을 조정할 수 있었다. 솔루션 캐스팅 방법으로 강도를 가지고 잘 휘어지며 투명한 전해질막을 제조할 수 있었다. 전해질막은 이온전도도, 물흡수율, 부피 변화율, 연료 투과성 등의 측정이 되었다.
최근 국내에서 발생된 대규모 정전사태로 인해 안정적인 전력공급에 대한 국민들의 요구가 커져, 지난 3월 일본 후쿠시마 원전사고 이후 다시 한번 분산전원에 대한 필요성이 대두되어지고 있다. 여러 분산전원 중 연료전지는 다른 에너지원에 비해 에너지의 지속성이 우수하여 가장 안정적인 분산전원 형태의 하나이다. 이에 따라 국내의 경우 우수한 도시가스 인프라로 인해 건물용 연료전지라는 신기술에 대한 국민의 수용성은 점점 높아질 것으로 기대된다. 현재 건물용 연료전지의 경우, 주로 1kW급 연료전지가 시범보급되어 각 가정에 설치되어지고 있으나, 상가, 주유소 및 편의점 등의 상업시설과 생활관 및 소형빌라 등의 집단 주거시설 같은 1kW급 보다 용량을 더 필요로 하는 응용처에 국내에서 개발된 5kW급 연료전지시스템이 적용되어지기를 기대한다. 본 연구에서는 국내 제작된 5kW급 고분자전해질 연료전지시스템의 보급이전에 안전성능 평가를 통해 시스템의 성능 및 안전성 평가결과를 제조사에 피드백 하여 5kW급 건물용 연료전지시스템의 조기 상업화에 앞장서고자 한다. 5kW급 연료전지시스템의 기술개발은 핵심부품인 연료변환기, 스택 및 BOP 기술의 경우 1kW급 연료전지시스템에 적용된 것과는 다른 기술이 필요하고, 단순한 scale-up 과정이 아닌 새로운 기술개발로 제품에 적용시켜야 하는 난점을 가지고 있다. 특히, 연료변환기의 경우 연료 유량의 증가로 인하여 reformer, CO shift 및 Prox 반응기의 유체역학, 열교환 흐름 및 촉매반응 공학적으로 이론을 응용한 새로운 반응기 설계와 제작기술 확립이 선행되어 전체적인 시스템 제작 설계에 반영되어져야 한다. 그러므로 본 연구에서는 연료전지시스템 안전성능 평가를 위해 용량증대에 따른 안전성평가 항목을 검토하고, 5kW급 연료전지시스템평가를 수행하여 시스템의 제품성능, 작동성능 및 계통연계성능에서의 안전성을 확인하였고, 정전 유풍과 같은 이상조건 및 실외 환경에 대한 시스템의 안전성도 확인하였다. 또한 부하운전 조건을 75% 및 50%로 변화시켰을 때 빠른 응답시간과 안정적인 부하변동운전을 확인하였다.
연료전지 핵심 부품 가운데 하나인 분리판(Bipolar plate)는 막전극체(MEA), 기체확산층(GDL)과 함께 발생한 전류의 수집 및 전달, 반응 가스의 수송, 반응/생성물의 수송 및 제거, 반응열 제거 등을 위한 냉각수 전달 등의 다양한 역할을 담당한다. 이러한 역할을 위하여 분리판은 우수한 전기전도성, 열전도성, 화학적 안정성이 요구되어 진다. 기존의 연료전지용 분리판은 흑연계 소재 및 수지와 흑연을 혼합한 복합 흑연 재료를 통해 제조하여 요구 되어지는 물성을 만족시켜 왔으나 흑연계 분리판의 경우 강도 및 가스 밀폐성 측면에서 낮은 특성을 보이며 특히 고가의 제조 공정 비용과 낮은 양산성으로 인하여 자동차 연료전지 상용화에 수많은 해결 과제를 안고 있었다. 흑연계 분리판의 이러한 문제점을 대체하기 위한 연구로 최근 금속계 분리판의 적용 및 개발이 활발하게 진행되고 있다. 특히 금속계 분리판은 양산 제조 공정이 적용 가능하여 대량생산이 가능하며 자동차 연료전지 스택의 경량화 및 박판화가 가능하다는 장점을 가지고 있다. 그러나, 박판의 스테인리스강을 소재로 적용한 금속분리판의 양산을 위하여 반드시 선행되어야 할 연구가 바로 금형 코팅 연구이다. 일반 자동차 생산 금형을 평균 약 50만타로 예측한다면 연료전지 금속계 분리판 성형 금형의 현재 수명은 약 10만타로 추정 가능하다. 이러한 원인은 고하중의 프레스 사용과 정밀 금형으로 인한 극한 공정 조건으로 야기된 결과이며 문제 해결을 위하여 성형 금형에 PVD 코팅 적용 연구를 진행하였다. 성형 금형의 PVD 코팅 적용을 통하여 금형 교체 주기 감소를 통한 생산 원가 절감 및 이형성 개선을 통한 성형성 확보를 목표로 본 연구를 진행하였다.
본 연구는 2003년부터 2005년까지 2년간 에너지관리공단의 선행연구과제로서 진행되었으며 20 Watt 급 소형 연료전지에 수소를 공급할 수 있는 소형의 마이크로 채널 메탄올 개질장치를 개발하는 것을 목적으로 하였다. 개질장치는 개질기 본체, 여기에 반응열을 공급 해주는 촉매 연소기 그리고 연료를 증발시켜 주는 연료증발기의 세부분으로 구성되며 각 반응기의 개발 및 통합을 수행하였다. 반응기는 반응면적을 증가시키기 위하여 폭 $200{\sim}5000{\mu}m$, 필이 $200{\sim}5000{\mu}m$ 규모의 마이크로 채널 유로를 금속 박판을 화학 에칭하여 구현하였으며 이를 수십장 적층하여 전체 반응기를 제작하였다. 마이크로 채널표면에 내부 촉매 지지체를 먼저 코팅한 후 촉매를 코팅하는 방법을 사용하여 담지체 코팅으로 기하학적 표면적 대비 표면적이 10 배 이상 향상되는 우수한 결과를 얻을 수 있었고 촉매의 내구성이 월등히 향상 되었다. 저온 활성 촉매를 사용하여 $350^{\circ}C$ 이하에서 메탄을 전환율 90% 이상을 구현하였다. 실제 운전 후 측정 결과 개질 반응기의 부분별 온도차가 $20^{\circ}C$ 이내로 설계의 우수성을 확인하였다. 촉매 연소기를 이용한 개질 반응열 공급장치를 개발하여 20Watt 급 수소 생산을 위한 개질 반응기에 반응열을 공급하도록 하였다. 이와 함께 촉매 연소기를 이용한 연료 증발열 공급 장치 개발하여 개질기 공급 연료의 90% 이상이 기화되도록 하였다.
연료 전지 시스템에서의 스택은 화학 공장의 반응기에 해당한다. 화학 공장에서 반응 생성물의 생산성을 최적화하기 위해 반응기 해석이 매우 중요한 것과 마찬가지로, 연료 전지 스택의 특성을 해석하고 최적 조건으로 설계 및 운전하는 것은 필수적이다. 스택에서 전기를 생산하는 과정에서 중요한 두 가지 운전 변수는 기체의 조성과 온도이며, 이론적인 해석을 위해서는 유체의 이동시에 열전달 및 각 성분별 물질 수지식과 전기 화학 반응식이 사용될 수 있다.(중략)
현재 인류가 직면하고 있는 에너지 및 환경 문제를 해결할 수 있는 최선의 대안으로서 수소 에너지 및 연료전지 기술에 대한 연구가 활발히 진행 중이다. 본 연구에서는 디메틸 에테르를 이용한 수소 생산 기술에 대한 연구를 수행하였다 디메틸 에테르(BATE)는 안정한 화합물로서 비 활성적이고 부식성이 없으며 발암성 및 마취성이 얼어 인체에 무해한 청청 연료로서 각광을 받고 있으며 특히 기존의 LPG 인프라를 그대로 사용할 수 있는 장점 등으로 수소 스테이션 및 소형 연료전지용 수소 발생기 등에의 적용을 위한 연구가 활발히 진행 중이다. 본 연구에서는 이러한 응용을 위한 수소 발생기용 DME 개질 반응기의 개발을 위하여 본 반응에 대한 촉매 종류의 영향, 공간속도의 최적화, 반응 메카니즘에 따른 촉매 선정, 반응온도 등의 다양한 반웅 조건에 대한 영향을 확인하고 실제 소형 연료전지를 위한 수소공급 장치로서 적용코자 마이크로채널 반응기에 적용하여 마이크로채널 DME 개질반응기의 컴팩트한 수소공급 장치로서의 적용 가능성을 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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