임계 근처에서 반응도 미터로 계단식 반응도 변화를 측정할 때는 중성자원과 감마의 영향 하에서도 정확한 반응도를 결정할 수 있으며, 중성자원과 감마를 측정할 수도 있다. 중성자원과 감마의 영향은 없으나 중성자 분포 함수만 변하는 경우에는 계산으로 예측한 분포 함수의 변화로 측정된 중성자 신호를 보정하여 반응도를 예측할 수 있다. 그러나 중성자원, 감마, 분포 함수가 복합적으로 작용하는 경우에 대하여는 이러한 방법을 적용할 수 없다. 이 매 중성자원과 감마의 영향만 있는 경우에 적용하는 방법을 쓰면 분포 함수의 변화가 측정 결과에 어떤 영향을 미치는지 분석하였다. 그 결과 분포 함수의 변화도 어느 정도 측정이 가능하며, 계산으로 예측하는 분포 함수의 변화로 측정 결과를 단순 보정하여 실제 반응도를 예측할 수 있는 것으로 나타났다.
중수형 원자력발전소의 중수는 중성자 흡수반응에 따라 그 일부가 삼중수소화 된다. 삼중수소의 제거반응에 효율적인 고분자 백금촉매를 제조하여 회분식 반응기에서 탈삼중수소 반응실험을 수행하였다. 기액접촉반응탑내에서 고분자 촉매는 탈삼중수소 반응에 유효한 활성이 있음을 확인하였다.
석탄가스화로부터 얻어진 합성가스는 CO, $H_2$가 주성분으로, 그 자체를 연료로 사용하여 발전을 하거나 또는 적절한 정제, 분리 및 합성을 통해 다양한 원료물질을 생산할 수 있다. 이러한 석탄의 청정 사용 기술은 최근의 에너지 분야에서 많은 관심을 불러일으키고 있는 고유가 현상 및 석유자원 고갈에 대비할 수 있는 현실적인 방법의 하나로 여겨지고 있다. 석유를 대체할 에너지원으로서 석탄을 이용하는 다양한 응용 방법 중의 하나로 가스화 반응을 통해 발생하는 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정을 들 수 있는데, 이는 석탄 등의 고체 시료를 이용하여 메탄이 주성분인 연료가스를 생산하는 것이다. SNG(Synthesis Natural Gas 또는Substitute Natural Gas)는 합성천연가스 또는 대체천연가스로 불리어지는데 주로 석탄의 가스화를 통해 얻어진 합성가스(syngas 또는 synthesis gas)인 CO, $H_2$를 촉매에 의한 합성반응을 통해 얻을 수 있다. SNG 합성 반응(메탄화 반응)은 보통 수성가스 전환 공정과 가스 정제 공정을 거친 합성가스를 $CH_4$로 전환하는 것으로 석탄을 이용한 SNG 제조 공정에서 가장 핵심 공정인 메탄화 반응은 높은 발열반응으로 주로 니켈 촉매를 사용하며 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 반응이 이루어진다. SNG 합성 반응은 공급되는 합성가스의 조성($H_2$/CO 비), 공급되는 합성가스의 유량과 반응기에 충진된 촉매의 부피와의 관계를 나타낸 공간속도, 반응온도 등의 조건에 따라 반응 특성이 달라질 수 있다. 가스화 반응을 통해 생성되는 합성가스를 이용한 SNG 합성반응(메탄화 반응)의 특성을 파악하기 위하여 Lab-scale 규모의 고정층 반응기를 이용하여 Ni 함량이 다른 2종류의 촉매를 대상으로 반응온도 및 압력에 따른 CO 전환율, $CH_4$ 선택도, $CH_4$ 생산성 변화를 파악하였다. 실험 결과 반응기의 온도가 350도 이상의 조건에서 CO 전환율은 99.8%이상, $CH_4$ 선택도는 90.7%이상으로 나타났으며, 공간속도가 2,000 1/h 이상의 조건에서는 $CH_4$ 생산성이 500 ml/g-cat, h을 만족하였다.
본 논문에서는 반응 매질의 부피가 촉매 반응 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 단순하지만 정확한 모델에 대한 연구로부터 촉매 반응의 반응 속도 계수는 매질의 부피가 줄어들 수록 증가함을 알게 되었다. 평균 반응속도 상수(average reaction rate constant)는 Collins-Kimball 속도 상수의 일반화 된 형태로 얻어졌는데, 속도 상수는 부피의 효과를 보정해주는 인자를 포함하고 있다. 조사한 모델의 반응물 농도는 전통적 화학 반응론에서 예측되는 지수함수적 감소와는 상당한 차이를 보이는데 이는 기존 화학 반응속도론에서는 무시되는 반응분자 공간 분포의 비평형 확산운동(non-equilibrium diffusive dynamics)의 효과 때문이다. 반응 매질의 부피 가 유한한 점을 고려하면, 반응 시간이 충분히 오래 지났을 때, 기존의 확산지배 반응에서는 예측 되는 않는 지수 함수적 농도 감소가 얻어지는데, 그 속도 상수 역시 반응매질 크기에 의존한다.
바이오디젤 대체 원료로서 폐돈지, 폐우지를 이용한 오일 추출 및 바이오디젤 생산 반응을 진행하고 이때 사용되는 과잉 메탄올의 회수 및 재사용에 관한 연구를 수행하였다. 추출된 오일의 상태에 따라 전처리를 위한 에스테르화 반응여부를 판단하게 되지만 에스테르화 반응과 전이에스테르화 반응 모두에서 상당량의 과잉 메탄올을 투입하게 된다. 에스테르화 반응에서는 이론량보다 20~50배 가량을 투입하고 전이에스테르화 반응에서는 오일:메탄올 이론 몰비인 3:1 보다 2~4배 가량을 이용하게 된다. 에스테르화 반응에 사용되는 촉매는 균질계 액체 산 촉매와 불균질계 고체 산 촉매가 이용될 수 있으며 본 연구에서는 황산을 이용한 에스테르화 반응을 실시하였으며 전이에스테르화 반응에서는 KOH를 촉매로 이용하였다. 각각의 공정에 사용된 과잉 메탄올의 재이용 방안을 조사하였으며 메탄올을 단증류를 통해 회수하는 방법과 회수된 메탄올을 이용한 에스테르화 반응 및 전이에스테르화 반응을 실시해 반응성을 조사하였다. 이를 통해 미반응 과잉메탄올의 회수 정제시 메탄올의 최대 수분함량(%) 허용치를 결정할 수 있었다. 회수된 메탄올을 재이용함에 따라 바이오디젤 생산비 중의 원료(메탄올) 및 설비비 절감이 가능할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 펜톤산화반응에서 과산화수소의 분해촉매로 일반적으로 쓰이는 Fe(II) 형태의 철염대신 Fe$^{\circ}$형태의 분말 철을 이용한 펜톤유사반응(Fenton-like oxidation)에 의한 매립지 침출수(sCODcr 1,100 mg/L, pH 8)의 CODcr 제거특성에 관한 회분식 처리실험을 수행하였다. 실험조건으로는 상온, 상압조건에서 Jar tester를 사용하여 분말 철의 주입 량과 산 세척도, 초기 반응 pH, 과산화수소의 주입 량을 변화시켜가며 침출수의 CODcr 제거효율 의 변화를 관찰하였으며, 이때 과산화수소의 분해 특성과 반응 중 pH의 변화도 함께 분석하였다. 반응은 모든 조건에서 대부분 약 30분 이내에 종료되었으며 그 이후의 반응변화는 미미하였다. 산 세척에 의한 분말 철 표면의 개질로 반응성의 향상을 관찰할 수 있었으며, 분말 철 주입 량을 증가함에 따라 반응속도가 일정하게 증가함을 알 수 있었다. 본 연구에 서 CODcr의 제거 효율에 가장 큰 영향을 보여준 실험변수는 pH 였으며, 원수의 pH(8)를 2-4까지 조절하여 반응을 시켰을 때 최대 75%의 CODcr 제거효율을 얻을 수 있었다. 반응중 pH는 모든 조건에서 시간에 따라 증가하여 약 pH 9에서 더 이상 변화하지 않았다. 용액내 과산화수소의 잔류농도의 곡선은 반응 중 CODcr의 곡선과 유사한 변화를 나타내었다.
본 연구에서는 일치환된 방향족 화합물의 $NO_2{^+}$ 치환반응에서의 반응성 (reactivity)과 지향성 (regioselectivity)에 대해 분석하였다. 기존의 연구에 따르면, 방향족 고리와 치환체 사이의 ${\sigma}$ 결합을 통한 유발효과와 ${\pi}$ 결합을 통한 공명효과로 인해 벤젠 고리의 전자 분포가 증가하게 되면 반응성이 증가하는 것으로 알려져 있다. 또한 반응중간생성물인 탄소양이온의 안정성을 통해 지향성을 확인할 수 있는 것으로 알려진 바가 있다. 이에 따라, 본 연구에서는 반응성과 지향성이 실험적으로 잘 알려진 7가지의 치환기 (OH, $OCH_3$, $CH_3$, Cl, COOH, CN, $NO_2$)를 선정하여 DFT functional인 B3LYP를 사용하여 natural bond orbital (NBO) 계산을 하였고, 각각의 일치환된 벤젠 고리가 갖는 전자 분포를 ${\sigma}$와 ${\pi}$ 전자로 나누어서 보기로 했다. 그 결과, 일치환된 방향족 고리 치환반응의 반응성과 지향성은 ${\sigma}$ 결합을 통한 유발효과에 의해서는 영향을 받지 않고, 공명 효과로 인한 반응물의 ${\pi}$ 전자 분포에 의해 결정되는 것을 확인할 수 있었다. 이외에도 반응성을 비교 하기 위해 친핵체로 작용하는 일치환된 방향족 고리의 highest occupied molecular orbital(HOMO) 에너지와 친전자체인 $NO_2{^+}$의 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 에너지의 차이를 비교하였으며, 친핵체의 HOMO 에너지가 높을수록 반응성이 커짐을 알 수 있었다.
본 총설에서는 최근 청정수소생산방법으로 큰 관심을 받고 있는 에탄올 수증기개질반응(ethanol steam reforming reaction)에 대해 소개하고자 한다. 다양한 촉매, 반응온도, 에탄올과 물의 몰비에 따른 에탄올 수증기개질반응의 반응특성 및 반응속도식(reaction rate equation)을 검토해 보고자 한다. 또한, 반응기와 분리기를 동시에 장착한 새로운 개념의 막반응기(membrane reactor)를 소개하며, 막반응기의 사용이 일반적인 충전층반응기(packed-bed reactor)에 비해 에탄올 전환율과 수소 수율에 어떠한 영향을 주는지에 대하여 고찰해 보고자 한다.
렉틴(Lectins)은 세포막의 당단백질의 과당류 말단기에 특이적으로 결합하는 비면역성의 당단백질 혹은 단백질을 말하는데 정상세포와 변형된 세포에서 렉틴반응의 차이가 남으로써 요즘에는 렉틴을 병리학적 진단에 이용 가능하게 되었다. “Loss of contact inhibition”은 세포 악성화의 중요한 특징으로 세포의 악성화는 세포막의 구조의 변화와 관계가 있을 것으로 알려져 왔으며 1989년 후두암에서 PNA의 반응이 양성 반응을 나타낸다고 보고되어 저자들은 7가지의 렉틴을 이용하여 후두암전구증의 하나인 후두각화증에서 이형성(Atypia)의 존재유무에 따른 렉틴 반응의 변화를 알아보고자 본 연구를 시행하여 다음과 같은 결과를 얻었다. 1. 이형성이 없는 단순 후두각화증에서는 Con A와 WGA만이 기저세포에 반응이 있었으며, 후두각화증의 가장 중요한 부위인 극세포층에서는 WGA, RCA-I, PNA, SBA, UEA-I, DBA가 세포질에는 반응이 없이 세포간교에만 염색이 되는것을 관찰할 수 있었고 Con A는 반대로 극세포층의 세포질에 반응을 하였으나 세포간교에는 반응이 없었다. 2. 이형성을 동반한 후두각화증에서, 기저세포에서는 반응의 차이가 없었고 극세포층에서는 UEA-I, RCA-I. WGA, PNA, SBA는 세포간교에서 반응이 나타나지 않았고 세포질에서 양성 반응을 관찰 할 수 있었으며 DBA, Con-A에서는 반응의 차이를 관찰 할 수 없었다. 따라서 후두각화증의 극세포층 세포막에서 UEA-I, RCA-I, WGA, PNA, SBA 반응의 소실은 후두암으로의 진행과 밀접한 관계가 있는 이형성의 존재를 암시한다하겠다.
본 연구에서는 불과 함께 에스테르화 반응물 및 생성물 일부가 친수성 막을 투과하는 비완전 분리를 고려한 투과증발-촉진 에스테르화 반응모델을 확립하였으며, 이 모사모델에 막 분리 효율 및 물 제거능력을 설명하는 항들을 포함시킴으로써 막 투과분리가 에스테르화 반응에 어떻게 영향을 끼치는가를 공정모사를 통해서 체계적으로 살펴보았다. 모사결과 막을 통한 비완전 분리 즉, 분리막을 통한 반응물의 투과는 역반응을 유발시켜 전체 반응을 지연시키며 그 결과 반응 전 환율은 투과증발 공정을 사용하지 않은 반응보다는 높으나 물에 대한 완전한 투과선택도를 갖는 투과증발 공정을 사용하는 반응시스템보다는 낮음을 알 수가 있었다. 반응 시스템 내에서 장착된 막을 통한 투과로 인한 반응부피의 변화가 반응 속도에 끼치는 영향을 살펴보았는데 반응 초기에는 반응물 농축효과가 지배적이어서 반응을 촉진시키며, 반응이 진행되어 생성물이 형성됨에 따라 생성물 농축효과가 점점 중요해지고 이 효과가 반응의 속도를 감소시킴을 알 수가 있었다. 에스테르화 반응공정 중에 투과증발공정을 적용하는 시점에 따라 반응속도, 반응 전화율이 달라짐을 공정모사를 통해 관찰하였다. 반응 모델 식으로부터 분리막의 성능과 반응 인자들 간의 상관관계는 확립하고 이 상관관계를 주어진 막 분리능력 하에서 반응 인자 조건 설정, 혹은 주어진 반응조건 하에서 막 분리능력을 설계하는 도구로 사용할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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