태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm/cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGSe2의 광흡수층 제조시 셀렌화 공정에서 100 nm 이하의 MoSe2 두께를 갖도록 해야하며, 이는 CIGSe2 박막태양전지의 Rs 값을 줄여 Ohmic 접촉을 향상시키는데 기여한다. 본 연구에서는 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부 전극 Mo 박막의 제작과 CIGSe2 박막태양전지 전체공정에 적용후의 MoSe2/Mo 박막특성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다. (본 연구는 경북그린에너지프론티어기업발굴육성사업 연구지원금으로 이루어졌음).
최근 화석연료를 대체하기 위한 지속가능한 신에너지에 대한 요구가 증대됨에 따라 태양광 발전에 대한 연구도 폭발적으로 늘어가고 있는 추세이다. 태양광이 화석연료 대체에너지로 실효성을 가지기 위해서는 태양광 발전 시스템의 발전효율을 높이고 생산 비용을 저감하는 문제가 선결되어야 한다. 기존 실리콘 태양전지 시스템 설비 비용의 60% 이상을 차지하는 모듈의 제조과정에서 소재 손실을 최소화함으로써 저가격화를 실현하고자 박막형 태양전기 기술이 태동되었다. 현재 박막 태양전지와 관련하여 활발한 기술 개발이 진행되고 있으며 상당한 시장 점유율을 보이고 있는 실정이다. 박막 태양전지 분야에서 CIGS와 같은 화합물 반도체 박막 태양전지 시장이 확대되고 있는 실정을 고려한다면 실리콘 박막 태양전지의 경우 고효율화 저가격화 달성은 더욱 절실한 문제이다. 실리콘 박막의 경우 독성이 없으며 고갈 우려가 없는 소재이면서 기존의 직접회로 산업의 인프라 구조를 활용할 수 있어 많은 기대와 관심을 끌고 있는 박막 태양전지 후보이다. 박막 태양전지 제조에 있어서 핵심기술은 도핑된 실리콘층과 광흡수를 위한 진성 실리콘층을 합성하는 공정 기술이다. 현재 박막 태양전지 산업에서 실리콘 박막 소재의 합성은 주로 PECVD법에 의해 이루어지고 있다. 그러나 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막 합성 연구 또한 20년 이상의 오랜 기간 동안 연구되어 오고 있다. 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막합성는 독성 가스를 사용하지 않으며, 디스플레이와 같은 기존의 소자 공정 기술을 채용할 수 있다는 장점을 가지고 있어 주목 받고 있다. 실제로 반응성 마그네트론 스퍼터링에 의해 제조된 실리콘 박막은 PECVD공정에 의한 실리콘 박막에 상응하는 우수한 광전자적 특성을 보인다. 스퍼터 공정에서는 박막 성장을 위한 수송 물질들이 열적 평형 상태에 근접한 라디칼들이라기 보다 대부분 고에너지 원자종과 이온들이 주류를 이루고 있어 합성된 실리콘 박막의 결함 제어가 어렵다는 문제가 있다. 박막 합성 기구의 규명을 통하여 이러한 문제를 해결하기 위한 시도들이 이루어 지고 있으며, 본 발표를 통하여 스퍼터 공정을 이용한 태양전지용 실리콘 박막 합성기술에 대한 현황을 소개하고자 한다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 본 연구에서 광흡수층은 스퍼터링 방법으로 CIG precusor를 먼저 만들고, 그 위에 증발법으로 Se를 증착한 다음, 열처리 조건으로 CIGSe2 박막태양전지를 제작하였다. 제작된 CIGSe2 박막태양전지는 열처리 조건에 따라서 에너지 변환효율이 3.3에서 9.5%까지 다양하게 측정되었으며, 본 연구의 최고효율이 측정된 디바이스에서 개방전압은 0.48 V, 전류밀도는 33 mA/cm였으며, 그리드 전극을 제외한 디바이스의 면적은 0.57 cm2였다. 본 연구에서는 셀렌화 열처리 조건에 따른 CIGSe2 박막태양전지의 효율 측면을 고려하였지만, 더 높은 에너지 변환효율을 갖기 위해서 좀 더 높은 에너지 밴드갭과 개방전압, 낮은 직렬저항과 높은 shunt 저항 값 등의 상호 의존성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다.
현재 박막형 태양전지는 실리콘계가 주류를 이루고 있으며, 유리기판 또는 유연성 기판에 비정질 실리콘 박막을 형성시킨 태양전지와 실리콘 기판 양면에 태양전지를 형성하는 방법 등 효율을 극대화시킨 이종접합 태양전지 등이 연구되고 있다. 예컨대 밴드갭이 서로 다른 박막들 간의 이종접합을 이용한 tandem 구조 및 triple 구조의 Si 박막 태양전지의 경우 13%대 변환효율을 나타낸다고 보고된 바 있다. 본 연구에서는 비정질 Si 박막 태양전지 내 흡수층의 효율을 최대화하기 위하여 AZO/Ag 이중구조 박막의 특성에 관한 연구를 수행하고자 한다. combinatorial sputtering system을 이용하여 AZO/Ag 이중구조 박막을 제작하였으며 타겟으로는 4-inch target(Ag, 2wt% Al2O3 doped ZnO)이 사용되었다. 유리기판 상에 combinatorial sputter system으로 상온에서 제작된 Ag 박막의 두께는 25nm로 성장시켰으며 연속공정으로 AZO 박막을 제작하였고, AZO 박막은 100~500nm의 두께경사를 나타내었다. 이 때 유리기판상에 성장된 Ag/AZO 박막의 면저항은 약 $2{\Omega}/{\Box}$ 값을 나타내었다. 본 발표에서는 AZO/Ag 이중 구조 박막의 우수한 전기적 특성을 기반으로 표면 거칠기 및 반사도 특성 등에 관하여 추가적으로 토론한다.
박막형 태양 전지 중 CIGS 태양 전지는 생산성 및 효율성 면에서 많은 연구가 이루어지고 있다. 또한 대면적 생산을 위한 연구도 활발하게 이루어지고 있다. 효율 향상을 위한 인자 중 박막의 두께균일도가 주요한 영향 인자 중 하나라고 보고되고 있다. 증착도 예측을 위한 시뮬레이션 기법에 대해 논할 것이다. 박막형 CIGS 태양 전지 증발/증착 균일도 향상을 위한 시뮬레이션을 통하여 실험과 유사한 결과값을 도출할 수 있었다. 이를 통하여 박막의 균일도 향상의 방법론을 제시할 것이다.
현재 친환경 에너지에 대한 관심의 증대로 인하여 박막 태양전지 연구에 대한 수요가 증가하고 있다. 특히 InGaN 기반의 박막태양전지는 태양 스펙트럼 전체를 흡수 할 수 있는 넓은 흡수 대역, 비교적 높은 흡수 계수 ($>{\sim}10^5cm^{-1}$) 및 전자의 이동도 등으로 인하여 연구가 활발히 진행되고 있다. InGaN 박막 태양전지의 경우 ITO 층을 전류확산 층으로 많이 사용되는데, 일반적으로 평평한 박막의 형태를 갖는다. 이 평면 ITO 층에 dot을 형성하게 되면 상대적인 굴절률의 차이를 감소시켜 반사되는 빛의 양을 감소시킬 수 있어 태양전지가 흡수할 수 있는 빛의 양을 증가시켜 태양전지의 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 장파장대의 빛의 경우 투과도가 높아 태양전지의 흡수 층을 투과할 가능성을 인하여 효율이 저하될 수 있다. 따라서 반사판을 사용하게 되면 빛의 광학적 경로를 증가시켜 효율을 향상시킬 수 있다. 알루미늄의 경우 InGaN 태양전지의 흡수대역에서 반사도가 90% 이상으로 알려져 있어 반사판으로 사용되기에 적절하여 많이 사용되고 있다. 본 연구에서는 FDTD 툴을 이용하여 ITO dot과 알루미늄 반사판을 이용하여 효율이 향상된 InGaN 박막태양전지의 시뮬레이션을 수행하였다. ITO dot이 존재하는 전류 확산층과 알루미늄 반사판의 투과도 및 반사율을 먼저 계산한 후 태양전지 구조에 적용하여 전류-전압 특성, 외부 양자효율 특성을 예측하였다. Fig. 1은 시뮬레이션된 InGaN 박막태양전지의 구조이다.
건물일체형 태양전지 (BIPV; building integrated photovoltaics)나 야외 태양광 발전 차양 등의 태양광 발전에는 기존의 유리 기판 태양전지보다 가볍고 유연한 flexible 박막 태양전지가 설치하고 운영하는데 적합하다. 이러한 flexible 박막 태양전지는 자동차나 휴대기기의 전원이나 배터리의 충전기기로도 쓰이며 그 수요가 증가 추세에 있다. 특히, flexible Cu(In, Ga)$Se_2$(CIGS) 박막 태양전지는 기존의 flexible 실리콘 박막 태양전지보다 효율이 높아서 앞으로 성장 잠재력이 매우 높다. 세계적으로도 많은 기업이 상용화를 추진하고 있으며, 2007년부터 시장에 진입하고 있다. 그러나 현재의 flexible CIGS 박막 태양전지는 유리 기판 CIGS 박막 태양전지보다 효율이 낮고 패키지를 유리에서 플라스틱으로 대체하기 때문에 수명이 짧다. 또한, 아직도 완전한 양산 체제로 전환이 이루어지지 않았기 때문에 해결해야 할 문제점이 많이 있다. Flexible 기판으로는 스테인리스 스틸이나 폴리머 기판이 사용되는데, 유리 기판에 비해 저가 태양전지를 제조할 수 있을 뿐만 아니라 roll-to-roll 공정을 적용할 수 있어 가격 경쟁력을 확보할 수 있다. 특히, 금속 유연기판을 사용할 경우, 유리 기판에 비해 상대적으로 고온 공정이 가능한 장점이 있다. 그러나, 금속 기판을 사용할 경우 해결해야 할 두 가지 이슈가 있다. 첫째, CIGS 흡수층 형성에 도움을 주는 Na의 공급 문제이다. 유리 기판의 경우 기판에 포함되어 있는 Na이 확산을 통해 공급되지만, 금속 기판의 경우 별도의 Na 공급 방법을 고려해야 한다. 둘째, 불순물 확산 방지막 및 전기 절연층으로 사용되는 유전체 박막의 문제이다. 현재 다양한 금속 산화물 유전체 박막을 사용한 연구가 진행되고 있다. 본 논문에서는 flexible CIGS 박막 태양전지의 기술적 이슈 및 현재 연구 현황을 살펴보고, 스테인리스 스틸 기판을 이용한 CIGS 박막 태양전지에서 유전체 확산 방지막에 따른 특성을 비교하고자 한다. 스테인리스 스틸 기판의 불순물로부터의 확산을 방지하기 위하여 두 종류(intrinsic ZnO와 SiOx)의 유전체 박막을 각각 Na가 도핑된 Mo층과 스테인리스 스틸 기판 사이에 삽입하여 소자를 제작하였다. 확산 방지막이 없는 경우, SiOx층을 사용한 경우, 그리고 intrinsic ZnO 층을 사용한 경우에, 효율은 각각 7.47, 11.64, and 13.95%로 나타났다. 셀의 크기는 $0.47\;cm^2$이고, 반사방지막은 사용하지 않았다.
CIGS 박막 태양전지는 제조단가가 낮고 박막 태양전지 중에서 변환효율이 가장 높아 발전 가능성이 큰 태양전지로 인식되고 있다. 이미 일본, 독일, 미국을 비롯한 선진국에서는 30-50 MW 급의 양산 라인이 구축되고 있어 2010년 이후에는 본격적인 상용화가 진행될 것으로 보인다. CIGS 광흡수층은 진공증발, 셀렌화, 나노입자, 전기도금등 다양한 방식으로 제조가 가능한데 이 중에서도 동시진공증발공정은 고효율 CIGS 박막 태양전지 제조에 적합하다. 본 연구에서는 동시진공증발법을 이용하여 CIGS 박막을 증착하였으며 소다회유리/Mo/CIGS/CdS/i-ZnO/n-ZnO/Al/AR 구조의 태양전지를 제조하였다. 기판온도 모니터링을 통한 Cu 이차상 조절 기술을 이용하여 결정립이 매우 큰 CIGS 박막을 증착하였으며 Ga/(In+Ga) 조성비의 조절을 통하여 밴드갭 에너지를 최적화하였다. 또한 QCM 장치를 활용하여 용액 속에서 성장되는 CdS 박막의 두께와 특성을 조절하였다. 이러한 공정최적화를 통하여 개방전압 0.65 V, 단락전류밀도 38.8 $mA/cm^2$, 충실도 0.74 그리고 변환효율 18.8% 의 CIGS 박막 태양전지를 얻었다.
태양광을 이용하는 태양전지의 경우, 태양전지에 도달하는 입사광량은 태양전지의 효율과 직접적인 연관이 있다. 이러한 입사광량을 증가시키기 위해서 다양한 연구가 진행되고 있다. 표면에서의 광손실을 줄이기 위해 반사방지층을 형성하고, 광경로 확장 및 광트랩을 위한 기판 텍스처링 방법은 태양전지의 효율을 증가시키기 위해 꾸준히 연구되어 왔다. 본 연구에서는 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 박막 태양전지용 유리기판 위에 형성함으로써 기판의 확산 투과율을 향상시키고, 광확산에 의한 내부 광경로 확장 효과로 태양전지의 효율을 증가시키고자 한다. 박막 태양전지용 유리기판에 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 형성하기 위해, 기존의 패턴 형성 기술에 비해 공정이 간단하고 비용이 저렴한 나노 임프린트 리소그래피 기술을 이용하였다. 실험순서는 제작된 마스터 템플릿의 확산 패턴을 역상을 복제 하여 임프린트용 mold를 제작하고, 이 mold를 이용하여 박막 태양전지용 유리기판 위에 확산 패턴을 형성하였다.
Cu(In,Ga)$Se_2$, $CuInS_2$ 등의 CIS계 화합물 박막 소재를 활용한 태양전지는 높은 광흡수 계수, 상대적으로 높은 변환 효율 및 미래의 잠재적 변환 효율, 화학적 안정성, 도시적인 미관 등의 장점으로 인하여 활발한 연구 및 양산화가 진행 중에 있다. CIGS 박막 태양전지 내에서 광생성된 캐리어들의 재결합 메커니즘을 이해하고 태양에너지의 변환 중 에너지 손실을 더욱 줄이기 위해서는 CIGS 태양전지의 결함 특성에 대한 규명이 중요하며, 이차상의 분리, 셀렌화, Na 확산 등과 같이 CIGS 화합물 박막이 성장하는 동안 일어나는 현상들과 결함발생 사이의 관계에 대한 체계적인 연구가 필수적이다. 특히, CIGS 박막 성장 공정 중 Se flux는 CIGS 막의 성장과 소자의 전기적 파라미터에 영향을 미치므로, Se 조절 및 이에 관련된 결함들을 이해하는 것은 CIGS 박막 태양전지의 전기적 특성을 향상시키는 중요한 열쇠가 된다. 본 연구에서는 3단계 동시증발공정을 이용하여 CIGS 박막 태양전지를 제조 분석하여, 공정 중기판온도 및 Se flux가 CIGS 박막 성장에 미치는 영향을 파악하고자 하였으며, 이를 통한 공정조건 최적화로 CIGS 박막 태양전지의 특성을 향상시키고 고효율을 달성할 수 있음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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