지속가능한 발전과 저탄소 녹색성장의 개념이 대두되면서 우리나라를 비롯한 주요 선진국은 자국의 화석연료 의존도를 낮추고 대체에너지로 환경친화적이며, 청정에너지로 각광받는 신 재생에너지의 활용에 경제적, 정책적 지원을 아끼지 않고 있는 실정이다. 실제로 유럽에서는 바이오매스의 일종인 우드칩을 활용한 가정용 보일러가 보급되고 있으며, 동남아시아에서는 열대식물을 이용한 저온열분해를 활용하여 바이오디젤을 생산하고 있다. 우리나라의 경우 대부분의 바이오매스는 발생되는 임야에서 재이용되거나 경제성이 있을 경우에 운송되어 재활용되고 있으며, 임부목과 같은 일부 바이오매스는 수익성이 없어 발생현지에 방치되는 경우도 있다. 본 연구에서 주목한 왕겨의 경우 미곡종합처리장에서 대량으로 발생되지만 그 활용도에 있어서 축적된 바이오에너지에 비해 에너지회수율이 저조하다고 할 수 있다. 왕겨는 임야에서 발생되는 폐목재나 다른 바이오매스에 비해 함유되어 있는 수분이 적고(12%), 휘발분의 함량이 많으며(58%), 고정탄소(17%), 회분(13%)로 열분해/가스화에 적용가능하다. 본 실험에서 생산된 합성가스의 활용방법으로는 보일러를 이용한 스팀 및 전력생산, 가스엔진을 이용한 전력생산, 폐열회수 등이 있으며 생산된 합성가스를 활용하기 위해서는 오염물질의 정제특성에 대한 연구가 선행되어야 한다. 따라서 본 연구에서는 합성가스 내에 존재하는 분진, 타르, HCl, HCN, $NH_3$의 제거효율을 조사하였다.
가스화(gasification)는 바이오매스로부터 에너지를 얻을 수 있는 방법 중 하나로 열화학적 변환을 통해 수소, 일산화탄소, 메탄 등으로 조성된 가연성 가스인 'producer gas'를 생산할 수 있다. 하지만 producer gas와 함께 타르(tar)를 비롯한 ash 등의 입자상 물질이 함께 생성돼, 발전 터빈이나 연소 엔진 등에 유입되어 고장을 일으키거나 배관 등에 축적되어 막힘 현상 등을 야기하므로 제거가 필요하다. 본 연구에서는 producer gas 중 타르 및 입자 제거를 위해 오일 스크러버(oil scrubber)와 집진장치를 도입하였다. 흡수용매로써 타르를 효과적으로 제거가 가능한 대두유를 사용하였고, 스크러버의 용매 온도에 따라 제거효율이 어떻게 변화하는지 실험을 통해 관찰하였다. 집진장치에는 타르로 인한 필터 눈 막힘 현상 등의 문제를 방지하기 위해 pre-coating 기술을 도입하였다. Pre-coating에 사용할 물질로써 분말 소석회와 목탄계 활성탄(wood char)을 사용하였으며, 타르(tar)를 비롯한 입자 평균 제거 효율은 소석회를 pre-coating 물질로 사용 시 86%, 활성탄의 경우 80%로 나타났다. 스크러버와 집진장치를 동시에 사용한 경우에는 평균 제거효율이 소석회는 88%, 활성탄의 경우 83%로 나타났다.
바이오매스 가스화 시 발생하는 타르의 개질 연구가 다양한 Ni 촉매를 이용하여 수행되었다. 바이오매스 타르의 주요 성분인 톨루엔을 이용하여 실험실 규모의 수증기개질을 수행하였다. 고정층 형태의 개질기를 이용하였고 반응온도 범위는 400-800 ℃로 변화시켰다. Ni 촉매에 증진제로 Ru (0.6 wt%)와 Mn 또는 K (1 wt%)를 적용하였다. Ni/Ru-K/Al2O3 촉매가 Ni/Ru-Mn/Al2O3 촉매보다 전반적으로 높은 톨루엔 개질 전환 성능을 보였으며, X-선 회절분석과 열중량분석을 통해 촉매의 안정성을 확인하였다. 실험실 규모 연구 결과를 바탕으로 모노리스와 펠렛 형태의 촉매를 제작하고 1 톤/일 규모의 바이오매스 가스화 시스템에 적용하였다. 모노리스 촉매의 경우 Ni/Ru-K/Al2O3 촉매가 고온에서 특히 우수한 성능을 보였으며, Ni/Ru-Mn/Al2O3 촉매는 운전 시간 경과에 의한 활성저하가 관찰되었다. 펠렛 촉매의 경우 Ni/Ru-K/Al2O3 는 587 ℃에서 66.7%의 타르 전환율을 보였으며, 사용된 촉매의 재생 후 타르 개질 성능을 비교하였다. 본 연구에서 사용된 촉매 중 Ni/Ru-K/Al2O3 펠렛 촉매가 가장 우수한 촉매 활성과 안정성을 보였다.
목재 바이오매스를 이용한 가스화 공정은 고열량의 합성가스를 통해 알콜류, SNG 등 다양한 에너지 자원으로 변환시킴으로써 자원의 재순환에 기여할 수 있으며, $CO_2$ 등의 온실가스를 감소시킴으로써 지구온난화 방지에 기여할 수 있다. 본 연구에서는 이중유동층 가스화기에 목재 바이오매스를 투입하여 가스화기의 최적운전 조건을 도출하고, SNG 생산효율을 검증함으로써 이중유동층 가스화기에 대한 국내 상용화 기반을 마련하고자 하였다. 목재 바이오매스에 대한 가스화기의 최적 운전조건 도출 결과, 운전온도 $826^{\circ}C$에서 Steam 투입량 1,334g/hr, Air 투입량 5.56L/min일 때 탄소전환율이 81%로 확인되었으며, SNG 생산을 위한 $CH_4$가스 농도를 확인한 결과, 92%로 나타났다.
우드칩을 포함하는 화석연료대비 발열량이 낮은 바이오매스를 가스화를 통하여 활용하는 경우 타르 및 수트를 포함하는 저열량의 합성가스가 생성된다. 이러한 합성가스를 엔진을 통한 발전, 스팀, 수소 및 화학제품 생산으로 활용하기 위해서는 고효율의 타르 정제 및 제거가 필수적이다. 특히 착화가 어렵고 연소온도 및 연소율이 낮으며, 화염구간이 좁은 저열량의 합성가스를 이용하여 스팀을 생산하기 위해서는 많은 문제점으로 인하여 기술 개발이 필요하다. 본 연구에서는 하향류식 가스화기를 이용하여 우드칩을 연료로 합성가스를 제조하였으며, 합성가스에 포함되어 있는 타르 및 수트와 같은 미반응 물질을 제거할 수 있는 집진, 세정장치를 설계 및 제작하였다. 특히 고효율 타르의 제거를 위하여 두 종류의 산화촉매를 이용한 합성가스 내 타르의 제거 연구를 수행하였다. Ru 촉매를 이용하는 경우 합성가스 내 타르의 농도를 100ppb 정도까지 저감이 가능하였다. 정제된 합성가스는 유류 혼소 버너를 통하여 보일러 연소실에서 혼합연소되어 30만kcal/h의 열을 공급함으로써 스팀을 생산 하였으며, 생성된 스팀은 블록 건조 시설에서 이용하였다.
화석연료의 고갈과 환경문제를 대응하기 위한 대체에너지 중 재생가능하고 탄소중립(Carbon-neutral)자원인 바이오매스 (Biomass)를 연료로 이용하는 연구가 진행되고 있다. 바이오매스를 사용하는 대부분의 에너지 생산 시스템은 열화학전환방법이 대표적이다. 이 가운데 가스화 기술을 이용해 합성가스 (syngas)를 생산해 보일러나 엔진 등에 적용하여 열과 전기를 생산한다. 하지만 합성가스 (syngas)를 생산하는 과정에서 타르 (tar)가 발생되며 낮은 온도에서 응축되기 때문에 배관 및 엔진 등에 막힘 현상을 일으켜 공정 효율을 감소시키는 문제를 야기한다. 타르를 제거하기 위해 대부분의 가스화 공정에서 물을 이용한 wet scrubber를 사용하고 있는데 효율이 낮은 문제점이 있다. 이에 본 연구에서는 물과 oily material (soybean oil, waste cooking oil, mineral oil)을 이용하여 제거효율이 높은 순으로 나타내자면 Soybean oil>Waste Cooking Oil>Mineral oil>Water 순서로 나타났고 제거효율은 각각 약 97%, 약 70%, 약 63%, 약 30%의 효율을 보여주었으며 식물성 오일 종류인 soybean oil을 사용하였을 때 타르 제거 효율이 가장 높았다.
목질계 바이오매스의 구성성분 중 건조중량으로 약 $18{\sim}33%$를 차지하고있는 리그닌은, 기본적 단위물질이 가솔린의 성분물질과 화학적으로 유사한 구조를 형성하고 있기 때문에, 분해하여 저분자물질로 전환시킨다면 연료 또는 연료첨가제로 사용될 수 있다. 본 연구에서는 실험실용 관형반응기를 사용하여 반응온도 $250{\sim}450^{\circ}C$, 반응시간 $20{\sim}80$분의 범위에서 용매상 열분해 ${\cdot}$ 액화반응을 수행하였으며 리그닌의 열분해 ${\cdot}$ 액화반응특성을 조사하기 위하여 전환율을 측정하였는데 아세톤을 열분해 용매로 사용한 경우 가장 높은 전환율은 $350^{\circ}C$, 50분의 55.5%로 측정되었으며, 타르의 발생량은 $250^{\circ}C$의 경우 $260{\sim}350mg/g\;{\cdot}\;lignin$으로 가장 높게 나타났다. 타르성분을 제거한 후 전환율을 측정한 경우 가장 높은 전환율은 $300^{\circ}C$, 30분의 76.88%로 측정되어 열분해시 일차적으로 생성되는 타르의 분해도에 따라 전환율 값이 좌우되며 생성물의 조성과 생성량이 좌우됨을 확인할 수 있었다.
유동층가스화기는 경제적으로 기술적으로 입증된 기술로서 가장 상용화에 가까운 가능성을 보여주고 있다. 그러나 한국에서는 설계, 현장문제 해결뿐 아니라 파일럿 규모의 설비 운전 등이 부족하여 상용화에 이르지 못하고 있다. 본 연구에서는 바이오매스의 가스화를 위하여 3 MWth 급 순환유동층(CFB) 반응기를 개발하여 운전하였다. 유동층반응기는 순환유동층 반응기와 기포유동층 반응기로 구성되었으며 타르와 산성가스를 제거하기 위하여 세라믹필터, 급속냉각, 습식스크러버를 사용하였다. 3MWth 급 바이오매스 가스화기의 최적 운전조건을 도출하기 위하여 equivalence ratio에 따른 영향을 조사하였다
최근 유가상승과 석유, 천연가스의 가채 매장량의 한계등과 함께 온실가스에 의한 지구온난화 방지를 위하여 미국, 유럽국가 및 캐나다 등에서는 바이오매스를 이용한 에너지 회수 기술개발에 많은 관심과 연구를 수행하고 있다. 바이오 매스는 에너지 밀도 대비 존재하는 지역이 광범위하여 발생, 수집, 수송에 따른 비용이 많이 소요되는 특성이 있어 산지에서 직접처리하거나 수집하여 대규모처리등과 같이 여러 가지 현장상황에 따라 적정한 플랜트 운용의 유연성을 갖추고 있어야 한다. 일반적으로 바이오매스로부터 중소형으로 분산형 발전이나 수소제조를 위해서는 직접 연소법 보다는 가스화 방식을 이용하고 있는데, 연소에 의해 열을 생산하여 전기를 생산하는 방식은 스팀터빈을 이용하는 것이며, 스팀터빈은 소형 운용이 어렵기 때문이다. 본 연구에서는 폐목재로부터 합성가스제조를 위하여 5톤/일 규모 가스화기를 제작하였으며, 타르 및 수트와 같은 미반응 물질을 제거할 수 있는 집진, 세정장치를 설계 및 제작하였다. 또한 합성가스에 함유된 현열로부터 열회수를 위하여 열교환기를 설치하였으며, 정제된 합성가스를 이용하는 가스엔진을 통하여 열병합 발전시스템 연계운전을 수행하였다. 운전 실험을 폐목재 가스화 3톤/일 규모로 수행하였으며, 평균 1,500kcal/$Nm^3$의 발열량을 갖는 합성가스를 생성시킬 수 있었다. 사이클론, 스크러버 및 기수분리 장치를 이용하여 정제된 합성가스는 합성가스 엔진을 통하여 72kW 이상의 전력생산이 가능하였다. 열교환기를 통하여 평균 15,000kcal/h의 배열 회수가 가능하였으며, 바이오매스 가스화 합성가스를 이용한 열병합 발전이 가능함을 입증하였다.
목질계바이오매스 중 목재펠릿은 '탄소중립(Carbon Neutral)' 연료로써 온실가스 감축 의무에 대응 가능한 에너지원이다. 하지만 목질계바이오매스 연소 시 발생되는 타르는 보일러 내부에 누적되어 효율을 감소시킨다. 타르 및 연소 불꽃에 의한 효율 감소를 최소화하기 위해 반대측면에 내화재(Castable)를 적용하여 실험하였으며 시뮬레이션을 이용하여 구조변경 분석이 실시되었다. 적용된 내화재는 비중이 낮고 단열성이 우수하여 열손실을 막아 연료비 절감의 효과를 가져 오며, 연소실 내부 청소 면적 감소로 인한 경제적 효과도 기대 할 수 있다. 분석결과를 이용하여 최적화된 펠릿보일러가 제작되었으며, 실험을 통하여 200시간 가동 후 열효율 감소량이 나타났다. 단위시간별 동일한 외부환경(산화제량, 부하, 주변 온도, 펠릿소비량)에서 실험이 진행 되었으며, 타르생성이전(Non-tar), 이후(Tar-existence) 보일러의 열효율 성능 비교실험이 실시되었다. 실험결과 타르생성이전 조건에서 구조변경 전 후 보일러의 열효율은 각각 91.87%, 90.73%로 확인되었으며, 타르생성이후 조건에서 각각 82.68%, 83.27%의 열효율을 확인하였다. 타르생성이전 대비 이후 조건에서 열효율 감소량은 각각 9.19%p, 7.46%p로 구조변경 전 대비 변경 후 보일러의 열효율이 약 1.73%p 더 적게 감소됨을 확인되었으며, 시뮬레이션 결과 타르생성이전 조건에서 구조변경 전 후 보일러의 효율은 각각 91.83%, 92.05%로 확인되었으며 타르 생성이후 조건에서 각각 85.25%, 87.43%의 열효율을 확인하였다. 타르생성이전 대비 이후 조건에서 열효율 감소량은 각각 6.58%, 4.62%로 구조변경 전 대비 변경 후 보일러의 열효율이 약 1.96%p 더 적게 감소됨을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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