촉매변환기용 모노리스에서의 속도변화에 따른 압력강하를 알아보기 위하여 풍동을 제작하여 실험하였다. 200 cpsi, 300 cpsi와 400 cpsi의 모노리스 담체에 대한 압력강하를 측정하였고, 듀얼베드 형태에서의 압력강하를 알아보기 위하여 200 cpsi, 300 cpsi와 400 cpsi들 중 두 개씩 조합하여 두 모노리스 담체의 사이 간격을 변화시켜가면서 압력강하를 측정하였다. 또한 많이 사용되고 있는 촉매가 담지된 400cpsi의 모노리스를 이용하여 촉매 담지에 대한 유동의 영향을 살표보았다. 모노리스 상·하류간의 압력강하는 공극율에 상관없이 공기와 유로벽과의 접촉면적에 따라 증가한다. 실험 결과로부터 제안된 상관관계를 상용하여 모노리스 형상에 따른 압력강하를 근사적으로 예측 할 수 있다. 듀얼베드 형태에서의 압력강하는 상류부와 하류부의 개별적인 모노리스의 압력강하와 두 모노리스 사이에서의 압력강하의 합으로 볼 수 있는데, 두 모노리스 사이에서의 압력강하는 무시할 만 하였다. 따라서 듀얼베드 형태의 전체적인 압력강하는 상류부와 하류부의 개별적인 모노리스에서 생기는 압력강하만의 합으로 구할 수 있다. 촉매가 담지되지 않은 모노리스의 측정결과로부터 제안된 상관관계를 촉매가 담지된 모노리스의 압력강하를 예측하는데 사용하기 위해서는 모노리스 길이를 원래길이의 1.25배로 수정하여 사용하여야 한다.
본 연구에서는 졸-겔, 용매치환, 표면개질, 상압건조 공정과 계면활성제에 의한 템플레이팅(templating) 공법 및 소결 공정을 이용하여 실리카 에어로겔 모노리스와 메조포러스 실리카 모노리스를 각각 합성하였다. 제조된 두 종류의 실리카 모노리스는 균열이 없이 비교적 투명하였으며, 매우 높은 기공율(92-94%) 및 비표면적($800-840m^2/g$)과 수 십 nm 수준의 기공 크기를 갖는 것으로 확인되었다. 표면개질을 적용한 실리카 에어로겔 샘플이 스피링백 효과로 인하여 메조포러스 실리카 모노리스에 비해 더욱 미세하고 균질한 나노 기공 구조를 보였을 뿐만 아니라, 그 단열 성능도 더욱 우수한 것으로 나타났다. 본 연구를 통해 합성된 두 종류의 실리카 모노리스를 중간층으로 적용한 복층 창유리의 단열 성능을 측정된 모노리스의 열전도도와 이론식을 근거로 조사한 결과, 기존의 상업적으로 응용되는 공기층 삽입 복층 창유리에 비해 우수한 단열 성능을 보이는 것으로 나타났다.
초임계 이산화탄소를 이용하여 다공성 고분자 모노리스를 제조하는 실험적 연구를 행하여, 단량체의 종류와 중합반응 조건들이 생성되는 고분자 모노리스의 물성에 미치는 영향을 실험적으로 조사하였다. 중합반응은 반응이 진행되는 동안 반응물의 상변화를 관찰할 수 있도록 사파이어 창을 부착한 고압 반응기 내에서 진행되었으며, 단량체의 농도가 매우 낮은 경우를 제외하고는 반응기 내부형태와 동일한 형상의 건조하고 다공성인 고분자 모노리스를 얻었을 수 있었다. 생성되는 고분자 모노리스의 비 표면적은 반응혼합물 중의 단량체 농도와 중합반응 압력에 따라 증가하였으며, 기계적 강도는 경도 보강제 MMA를 첨가하여 증대시킬 수 있었다.
에너지원으로서 수소를 생산하기 위하여 하니컴 구조를 갖는 모노리스에 10 wt% $Ni/CeO_2-ZrO_2$ 촉매를 담지한 후 메탄의 수증기 개질 실험을 수행하였다. 다른 $CeO_2/ZrO_2$ 몰비를 갖는 촉매들 중에서, $Ni/CeO_2-ZrO_2(CeO_2/ZrO_2=4/1)$촉매가 $700-800^{\circ}C$에서 높은 메탄의 전환율을 보여 주었다. 10wt% $Ni/CeO_2-ZrO_2$ 촉매가 담지된 금속 모노리스 촉매체는 높은 열전도도와 비표면적들로 인하여 좋은 촉매 특성을 보여줌을 확인할 수 있었다. 또한, 금속모노리스 촉매체는 반응물에서 과다의 수증기에 의한 수소 수율에서 크게 영향을 받지 않음을 알 수 있었다. $GHSV=30,000h^{-1}$, 반응물 비$(H_2O/CH_4=3.0)$ 반응온도 $800^{\circ}C$에서 금속모노리스 촉매체는 98%이상의 메탄의 전환율을 보여주었다. 생성물 가스에서 $CO_2/CO$의 비는 수증기/메탄의 반응물비가 증가할수록 수성가스화 반응에 의하여 증가됨을 알 수 있었다.
축사 또는 쓰레기장에서 에서 발생되는 있는 물질인 암모니아, 아민, 메탄, 탄화수소류 등에 대한 처리를 위한 촉매 개발을 수행하였다. 암모니아를 금속산화물형태의 촉매를 사용하여 산화하였을 경우 $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$가 일정 비율로 생성되게 된다. 이때의 NO, $NO_2$는 악취는 발생하지 않으나 유독성 가스이므로 이에 대한 선택성이 낮은 촉매를 선별하고 온도에 따른 활성능을 시험하여 최적의 촉매조성을 도출하였다. 다양한 산화가를 지닌 망간을 대상으로 각종 조촉매의 혼합에 따른 실험을 수행하여 최적 조성을 도출 하였다. 촉매 선별작업에서는 충전층을 사용하고, 선별된 촉매에 대하여 모노리스에 코팅하여 사용할 수 있는 모노리스형태의 반응기를 장착하여 모노리스 형태 촉매의 반응성 및 피독특성을 실험하였다.
이번 연구에서는 저속 비압축성 유체-구조 연성을 고려한 위상 최적화을 위해 새로운 모노리틱 해석을 개발한다. 이 새로운 해석 기법에서는 기존의 유체-구조 연성 시스템 해석 기법에서 유체와 구조 영역을 분리하고 연성 조건을 만족시키는 것과 다르게 하나의 일치된 해석 방정식을 유체 영역과 구조 영역에 동일하게 적용한다. 또한, 경계조건을 만족시키기 위하여 단일화 된 해석 방정식의 물성치를 바꾸어주는 새로운 방식을 제시하였다. 이 새로운 방법에서는 유체, 구조 영역을 분리하지 않고 Navier-Stoke's 방정식과 선형 탄성식을 동시에 사용하였다. 또한, 유체-구조 영역이 연성 해석 중 변화하는 것을 반영하기 위하여 구조 변위를 이용하여 Deformation tensor를 계산하였고 이를 이용하여 변형 후에서의 Navier-Stoke 방정식의 미분을 계산하는 방법을 제안하였다. 그리고, 정상 상태 유체를 가정하고 속도에 비례하는 마찰힘인 Darcy's force 항을 Navier-Stoke 방정식에 넣고 이 마찰 힘의 크기를 변화시킴으로 해서 유체 방정식에서의 연성 경계 조건을 만족시켰다. 선형 탄성 방정식에서 Divergence이론을 이용해서 경계에서 작용하는 외력이 하는 일을 내부 시스템에 하는 일로 계산하였다. 개발된 모노리스 해석 방법을 이용하여 저속 비압축성 유체가 구조에 미치는 압축력을 계산하였고 이용하여 컴플라이언트 미케니즘을 설계하였다.
마이크로위성의 임무능력 향상을 위한 과산화수소 단일추진제 마이크로 추력기를 개발하였다. 단일 추진제 추력기의 핵심 요소인 촉매를 모노리스 지지체에 담지/제작하였으며 특성속도 효율, 반응지연 시간 측정을 통해 추력기 성능평가를 수행하였다. 실험결과 정상상태 설계 유량에서 96.0%의 높은 특성속도 효율을 확인하였다.
본 연구에서는 중 소형 SOFC에 적용할 수 있는 연료 변환 시스템으로 자체 기동 및 독립운전이 가능한 천연가스 자열개질(ATR) 반응기를 $10Nm^3/hr$급으로 개발하고자한다. 설계된 천연가스 자열개질기는 자열개질 촉매를 코팅한 금속 모노리스형 촉매체를 반응기 내에 장착함으로써 반응열을 신속하게 제거 또는 공급할 수 있는 시스템으로 구성되었다. 이는 금속 모노리스의 뛰어난 열전도 능력에 의해 반응기 내의 촉매층 전체 온도 분포를 균일하게 유지할 수 있는 저에너지형 자열개질 반응기이다. 또한 빠른 기동 특성을 실현하기 위하여 전기 발열식 촉매체(EHC ; Electically Heated Catalyst)를 장착한 start-up 시스템을 적용하여 천연가스 자열개질 반응기의 신속한 기동과 장치 간편화를 실현하였으며, 합성 syngas의 배열 회수를 위한 최적 열교환 시스템을 설계/적용함으로써 에너지 효율 향상을 도모하였다. 이와 같은 촉매 및 구조 시스템을 가지는 천연가스 자열개질 반응용 소형 연료변환 시스템을 원통형의 이중관 구조로 구성하고, 독립운전 모드로 개발함으로써 소형 SOFC의 연료 변환장치의 적용에 용이하게 하고자 한다.
천연가스 수증기 개질 반응에 사용되는 펠릿 촉매의 단점인 열 및 물질 전달 제한, 낮은 effectiveness factor, 압력강화와 channeling 등의 문제점을 해결 하고자 모노리스 형태의 금속 구조체 촉매를 본 연구에 적용 하였다. Fecralloy 재질의 금속 구조체에 Ni 촉매를 워시코팅 (wash coating) 하여 제조 하였으며, 이를 천연가스 수증기 개질 반응에 적용하여 수소를 생산하였다. 실험 조건으로는 S/C ratio를 3으로 고정하여 온도를 $600^{\circ}C{\sim}800^{\circ}C$로 변화 시켰으며, GHSV $3000{\sim}30000h^{-1}$에서 진행 되었다. 구조체 촉매 코팅에 사용된 Ni 촉매의 BET, TPR, H2-chemisorption, SEM, EDS의 특성분석을 수행 하였다. 온도별 테스트에서 모노리스 형태의 금속 구조체 촉매가 펠릿 형태의 촉매에 비해 우수한 열전달 효과로 인해 낮은 퍼니스 온도와 높은 반응 활성을 나타내었으며, GHSV 변화에 따른 성능평가 결과도 15wt% $Ni/MgAl_2O_4$펠릿 촉매와 비교하여 금속 구조체 촉매가 높은 활성을 보였다.
Simulation studies on catalytic methanation reaction in externally cooled tubular reactor filled with monolithic catalysts were carried out using a general purpose modelling tool $gPROMS^{(R)}$. We investigated the effects of operating parameters such as gas space velocity, temperature and pressure of feeding gas on temperature distribution inside the reactor, overall CO conversion, and chemical composition of product gas. In general, performance of methanation reaction is favored under low temperature and high pressure for a wide range of their values. However, methane production becomes negligible at temperatures below 573K when the reactor temperature is not high enough to ignite methanation reaction. Capacity enhancement of the reactor by increasing gas space velocity and/or gas inlet pressure resulted no significant reduction in reactor performance and heat transfer property of catalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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