Catalyst coated membrane [CCM] type and catalyst coated substrate [CCS] type of membrane electrode assembly [MEA] were manufactured and evaluated their performance. Degradation test were conducted to find the difference of long term stability in two types of MEA and the factor for performance degradation problem occurred. Performance degradation test of single cell in two different types of MEA were carried out when current density was $200mA/cm^{2}$. The degradation test had proceeded for 230 hours and performance degradation was checked by I-V curve and impedance measurement at regular intervals. Also, MEA before/after operation and changes of catalyst layer were characterized by SEM, TEM, and XRD. Maximum power density of CCM type was higher than that of CCS type. Meanwhile, an increase of particle size of catalyst and an increase of impedance resistance after long term operation were observed. In the case of using CCM type MEA, the performance was deteriorated 38% of initial performance. In the case of using CCS type MEA, the performance was deteriorated 43% of initial performance. In consideration of difference of initial performance, performance of CCM type is higher than that of CCS type but both types had similar problems during degradation test.
This study has focused on the development of high performance membrane-electrode assemblies (MEAs) fabricated by decal method for proton exchange membrane fuel cell (PEMFC). To study the effect of ionomer contents on performance, we fabricated MEAs with several electrodes which were prepared by varying the quantity of ionomer from 20 wt.% to 45 wt.% in catalyst layer. The MEA performance was obtained through single cell test. The MEA prepared from electrode with 25wt.% of ionomer showed the best performance. We evaluated the surface area and pore volume of electrode with BET. We found that the surface area and pore volume in electrode decreased rapidly at the electrode with 40wt.% of ionomer in catalyst layer. MEA was fabricated by roll laminator machine and the roll laminating conditions for the preparation of MEA, such as laminating press, temperature and speed, were optimized. The MEA performance is not affected by laminating temperature and speed, but roll laminating press have a great effect on MEA performance.
In order to improve polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) durability, the durability of membrane electrode assemblies (MEA), in which the electrochemical reactions actually occur, is one of the vital issues. Many articles have dealt with catalyst layer degradation of the durability-related factors on MEAs in relation to loss of catalyst surface area caused by agglomeration, dissolution, migration, formation of metal complexes and oxides, and/or instability of the carbon support. Degradation of catalyst layer during long-term operation includes cracking or delamination of the layer which result either from change in the catalyst microstructure or loss of electronic or ionic contact with the active surface, can result in apparent activity loss in the catalyst layer. Membrane degradation of the durability-related factors on MEAs can be caused by mechanical or thermal stress resulting in formation of pinholes and tears and/or by chemical attack of hydrogen peroxide radicals formed during the electrochemical reactions. All of these effects, the mechanical damage of membrane and degradation of catalyst layers are more facilitated by uneven stress or improper MEA fabrication process. In order to improve the PEMFC durability, therefore, it is most important to minimize the uneven stress or improper MEA fabrication process in the course of the fabrication of MEA. We analyzed the effects of the MEA fabrication condition on the PEMFC durability with MEA produced using CCM (catalyst coated membrane) method. This paper also investigated the effects of MEA fabrication condition on the PEMFC durability by adding additional treatment process, hot pressing and pressing, on the MEA produced using CCM method.
The e1ectrocatalytic properties of heteropolyacids(HPAs) entrapped in covalently cross-linked sulfonated polyetheretherketone(CL-SPEEK/HPA) membranes have been studied for water electrolysis. The HPAs, including tungstophosphoric acid(TPA), molybdophosphoric acid(MoPA), and tungstosilicic acid(TSiA) were used as additives in the composite membranes. The MEA was prepared by a non-equilibrium impregnation-reduction(I-R) method, using reducing agent, sodium borohydride(NaBH4) and tetraamineplatinum(II) chloride(pt(NH$_3$)$_4$Cl$_2$). The electrocatalytic properties of composite membranes such as the cell voltage were in the order of magnitude CL-SPEEKlMoPA40 (wt%) > /TPA30 > /TSiA40. In the optimum cell applications for water electrolysis, the cell voltage of PtlPEM/Pt-Ru MEA with CL-SPEEKlTPA30 membrane was 1.75 V at 80$^{\circ}$C and I A/cm$^2$ and this voltage carried lower than that of 1.81 V of Nafion 117. Consequently, in regards of electrochemical and mechanical characteristics and oxidation durability, the newly developed CL-SPEEKITPA30 composite membrane exhibited a better performance than the others, but CLSPEEKlMoPA40 showed the best electrocatalytic activity (1.71 Vat 80$^{\circ}$C and 1 A/cm$^2$) among the composite membranes.
The membrane electrode assembly(MEA) was prepared by a nonequilibrium impregnation- reduction (I-R) method. Nafion 117 and covalently cross-linked sulfonated polyetherether with tungsto- phosphoric acid (CL-SPEEK/TPA30) prepared by our laboratory, were chosen as polymer electrolyte membrane(PEM). $Pt(NH_3)_4Cl_2$, $RuCl_3$ and reducing agent $(NaBH_4)$ were used as electrocatalytic materials. Electrochemical activity surface area(ESA) and specific surface area(SSA) of Pt cathodic electrode with Nafion 117 were $22.48m^2/g$ and $23.50m^2/g$ respectively under the condition of 0.8 M $NaBH_4$. But Pt electrode prepared by CL-SPEEK/TPA30 membrane exhibited higher ESA $23.46m^2/g$ than that of Nafion 117. In case of Pt-Ru anodic electrode, the higher concentration of Ru was, the lower potential of oxygen reduction and region of hydrogen desorption was, and Pt-Ru electrode using 10 mM $RuCl_3$ showed best properties of SSA $34.09m^2/g$ with Nafion 117. In water electrolysis performance, the cell voltage of Pt/PEM/Pt-Ru MEA with Nafion 117 showed cell property of 1.75 V at $1A/cm^2$ and $80{\circ}C$. On the same condition, the cell voltage with CL-SPEEK/TPA30 was the best of 1.73 V at $1A/cm^2$.
This paper presents a three-dimensional, transient cold-start polymer electrolyte fuel cell (PEFC) model to numerically evaluate the effects of membrane electrode assembly (MEA) design and cell location in a PEFC stack on PEFC cold start behaviors. The cold-start simulations show that the end cell experiences significant heat loss to the sub-freezing ambient and thus finally cold-start failure due to considerable ice filling in the cathode catalyst layer. On the other hand, the middle cells in the stack successfully start from $-30^{\circ}C$ sub-freezing temperature due to rapid cell temperature rise owing to the efficient use of waste heat generated during the cold-start. In addition, the simulation results clearly indicate that the cathode catalyst layer (CL) composition and thickness have an substantial influence on PEFC cold-start behaviors while membrane thickness has limited effect mainly due to inefficient water absorption and transport capability at subzero temperatures.
Nafion ionomer located in electrode helps to increase the platinum utilization and proton conductivity. To achieve higher performance in PEMFCs, it is important an optimum Nafion content in the electrode. As the platinum loading and fabricated method depend on the optimum Nafion content. In this study, we have examined the interrelationship between platinum loading and Nafion content fabricated by decal transfer method. For electrodes with 0.25 and 0.4 mg/$cm^2$ Pt loading, best performance was obtained at 25 wt.% Nafion ionomer loading. It is also found that MEA with 0.25 mg/$cm^2$ Pt, the optimum Nafion content appears differently at low and high current density.
It has fabricated membrane electrode assemblies (MEA) for proton exchange membrane fuel cell by hot-pressing method. The hot-pressing was used for the fabrication of MEA which is composed of commercial platinum electrode on carbon paper. The performance of MEA was studied with different fabrication conditions of temperature, pressure and torque. As the temperature increased, the performance of MEA was increased. and started to decrease l after arrived at the maximum performance of MEA. This is related with good contact between electrode and polymer electrolyte membrane at high temperature and microstructural change at much higher temperature. Similarly, as the pressure increased, the performance of the MEA increased up to highest values and start to decrease. According to the our results, the maximal performance of the MEA was at the temperature of $140^{\circ}C$ and the pressure of $1.5{\times}10^3$ kPa. The optimal torque to assemble the single stack was 3.2 N m.
반복적인 작동/멈춤에 의해 고분자전해질 연료전지의 성능 감소가 촉진되며, 이는 연료전지 자동차의 상용화를 위해 반드시 해결되야 한다. 고분자전해질 연료전지 스택의 운전을 정지했을 때 연료극 유로에는 수소가, 공기극 유로에는 공기가 남아 있어 연료전지가 열림회로 전위 상태에 한동안 유지되며 이로 인해 촉매의 소결이 촉진되고 과산화수소 라디칼이 형성되어 전해질를 분해시키는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 반복적인 작동/멈춤이 따라 고분자전해질 연료전지의 성능 감소와 막-전극 접합체의 특성에 미치는 영향을 조사하고, 운전 정지 시 잔존 수소를 제거함으로써 연료전지 스택의 내구성을 향상시키는 방법을 제안하였다.
최근 직접 액체 연료전지의 연료로써의 개미산은 메탄올의 대안으로 부상하고 있다. 본 논문에서는 직접 개미산 연료전지(DFAFCs, Direct Formic Acid Fuel Cells)의 운전 조건을 변화시켜 성능을 측정 및 분석하였다. 예를 들면, 양이온 교환 막의 두께, 개미산 수용액의 농도, 기체 확산층과 상용 촉매 등을 비교 및 분석하였다. 양이온 교환 막의 두께는 크로스오버(cross-over)와 연관되어 성능에 영향을 크게 주었다. 성능 최적화를 위해 개미산의 농도를 변화시켰다. 또한 개미산 산화에 가장 활성이 높은 상용촉매를 찾기 위해 실험했다. 나피온($Nafion^{(R)}$)-115, Pt-Ru black 상용촉매로 막-전극 접합체를 구성하여 6 M 개미산 수용액으로 운전하였을 때 최적의 성능을 보였다. 직접 메탄올 연료전지(DMFCs, Direct Methanol Fuel Cells)와 비교하여 우수한 성능을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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