This study was performed to investigate the effect of foulant characteristics on Membrane fouling index such as Silt Density Index (SDI) and Modified Fouling Index (MFI). A linear relationship was found relating the fouling index (both SDI and MFI) on particle concentration, but fouling index values were nonlinearly (exponentially) with increasing organic concentration. When organic matter was the primary cause of fouling, the MFI was not accurately predicted due to internal fouling such as pore adsorption. The fouling index was determined mainly by particle characteristics when both particle and organic coexisted in the feed water. This observation was attributed to lessening of organic pore adsorption by particle cake layer formed on the membrane surface. Bench-scale actual fouling experiments demonstrated that permeate flux declines much faster with feed water containing particles than organic matters although fouling potential predicted by SDI values were identical, indicating that the accurate prediction of fouling potential requires the development of fouling index reflecting different foulant characteristics.
1. 서론 : 한외여과(ultrafiltration; UF)는 장치 및 조작이 간단하고, 열의 사용없이 물질을 분리 정제를 할 수 있기 때문에 생물제품 등을 비롯한 거대분자들의 분리에 널리 활용되고 있다. 그러나 한외여과 공정의 운전시 가장 큰 문제점은 막에 의해 분리된 물질들이 필연적으로 막표면에 가역적으로 누적되는 농도분극(concentration polarization)과 이 누적된 물질이 막과의 상호작용에 의해 막표면에 비가역적으로 침적되는 막오염(membrane fouling)현상을 유발시킨다는 것이다. 일반적으로 한외여과는 막세공과 분리 대상물의 크기차에 의한 sieve effect에 의해 분리가 이루어지는데 막오염이 발생되면 세공의 일부 또는 전체가 막히게 되어 결국에는 투과선속(permeate flux)이 감소하고, 막의 세공분포가 달라져 막 본래의 분리성능에 변화가 초래된다.(생략)
분리막 기술은 탁월한 처리효율뿐 아니라 안정적으로 용수를 생산할 수 있는 장점이 있기 때문에 용수의 생산을 전통적인 수처리 (Conventional water treatment) 공정에서 역삼투 공정(Reverse Osmosis) 및 나노여과 (Nanofiltration)와 같은 분리막 기술을 활용하는 공정으로 변환하는 추세에 있다. 그러나 분리막 공정은 항상 막오염 현상이 문제점으로 지목되고 있기 때문에 막오염 제어 기술의 확보가 시급한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 화학물질의 사용에 따른 2차 환경오염 문제가 발생하는 화학약품이나 물리적인 세정이 아닌 고전압 임펄스 (HVI, High Voltage Impulse) 장치를 이용하여 막오염의 근본적인 문제를 제어하려 한다.
본 연구는 소수성 막 재질에 대한 막오염도를 평가하고자 수동흡착의 개념을 도입하여 정상운전을 위한 막 모듈 이외에 수동흡착 시험용 막 모듈을 설치하여 유출을 시키지 않은 상태에서 막 표면에 부착되는 미생물에 의한 막오염 정도를 분석함으로써 소수성 막오염 잠재성을 평가하고자 하였으며, 이때 운전조건으로 유기물 유입부하를 변화시켜 평가하였다. 이와 더불어 오염된 멤브레인을 세 가지 세정방법(두가지 물리적 세정과 화학적 세정)을 통해 막 세정 전후의 막오염 회복률을 평가하였다. 막오염 평가인자로는 반응조 내 MLSS 농도와 EPS 농도를 조사하였으며, 여과저항 값을 산정하여 막오염 전과 후, 세정 3단계 전과 후를 비교 평가하였다. 실험 결과로서, COD 농도가 750 mg/L인 가장 높은 부하량 조건에서 반응조 내 EPS 농도와 수동흡착 시험용 멤브레인의 여과저항 값이 가장 높게 나타났다. 또한 여과저항 값이 초기 운전 시작 후 차이를 보였지만 60일 이후의 최종 여과저항은 거의 일정하게 나타났는데, 이는 막 표면에 부착된 미생물량이 임계점에 이르러 수동흡착만으로는 더 이상의 막오염은 진행되지 않은 것으로 판단된다. PAds 상태에서 유기물 유입부하에 따른 오염된 막의 세정 전후의 여과저항 측정 결과에서는 3단계 세정 후 평균 회복률이 각각 Run 1이 78%, Run 2가 72%, Run 2가 69%로 유기물 부하가 높을수록 회복률이 떨어지는 것으로 나타났으며, 반면에 물리적 세정에 의한 복원률이 40일 경부터 Run 2와 Run 3의 물리적 세정에 의한 회복률이 낮아지는 것으로 보아 높은 유기물 부하로 인한 막표면의 케이크 형성으로 막오염이 심화된 것으로 판단된다.
정밀여과 및 한외여과에 의해 단백질 등과 같은 거대분자 물질을 분리정제할 경우 피할 수 없는 문제점은 막에 의해 분리된 거대부자들이 막표면에 쌓이는 농도분극(concentration polarization)현상과 이 누적된 거대분자가 막과의 상호작용에 의해 막표면 또는 막세공 내에 비가역적으로 침적되는 막오염(membrane fouling)현상이 일어난다는 점이다. 특히 막표면 또는 막세공 내에 분리대상 물질이 비가역적으로 침적되어 발생되는 막오염은 상대적으로 가역적 침적 과정인 농도분극보다 제어 또는 억제가 어려워 최근의 막분리 분야 연구의 상당 부분이 막오염 유발요인의 해석, 막오염을 효율적으로 제어 또는 억제하기 위한 방법의 연구에 집중되고 있다. 본 연구에서는 단백질 용액의 정밀여과시 단백질 변성이 막오염에 미치는 영향을 체계적으로 규명하기 위한 연구의 일환으로서 BSA를 분리대상 물질로하여, BSA용액을 미리 기계적 Shear(펌프 및 sonification), 열, 화학적 방법(pH 및 변성제)으로 변성시킨 후, 이 용액을 대상으로 회분식 정밀여과 실험을 수행하여 단백질 응집체 형성이 막투과량 감소에 미치는 영향을 실험적으로 검토하였으며, 각각의 막투과량 감소 특성을 아래의 4가지 blocking filtration law로서 해석하였다: complete blocking law, intermediate blocking law, standard blocking law, cake filtration law.
고도정수 멤브레인공정, 멤브레인의 특성분석방법, 자연유기물질(NOM) 용질의 멤브레인 표면 혹은 막공에서의 이동현상, 그리고 막오염(fouling)현상에 대한 연구경향을 살펴보았으며, 이와 관련 되어 이루어진 연구결과를 개략적으로 요약함으로써 고도정수 멤브레인에 대한 일반적인 이해를 돕고자 하였다.
Purposes of this study were to examine closely the extracellular polymeric substances (EPS) which was a membrane fouling contaminant, to control detected EPS by powdered activated carbon (PAC) dosage etc. and to evaluate the possibility of practical reuse facility. With high removal efficiency of general pollutants, when the PAC is added to MBR, improvement of removal efficiency of $COD_{cr}$, and color was expected and treated wastewater can be reused. It was judged that the correlation between EPS and membrane fouling was very high. Carbohydrate and DNA in the EPS were judged to be cause of membrane fouling. If EPS could be controled, not only membrane fouling would be decreased but also operation time would be extended. In experiment of powdered activated carbon (PAC), characteristics of the best PAC for membrane fouling control were the particle size of $7{\mu}m$, lodine Number of 1,050, surface area of peat of $1,150m^2/g$. In lab test, operation time of MBR by PAC dosage of 200mg/gVSS was longer than one of MBR by without PAC dosage. Because EPS, especially carbohydrate and DNA, was controled successfully by PAC, membrane fouling in MBR could be decreased.
알루미나 콜로이드 용액의 막여과에서 막모듈의 중력에 대한 경사각 변화로 유발된 자연대류 불안정 흐름(natural convection instability flow, NCIF)의 콜로이드 물질의 막오염 제어 효과를 정압(constant-pressure) 막여과 시 플럭스 증가와 정투과량(constant-flux) 막여과 시 막차압 감소 정도로 측정하고, 플럭스 결과를 막힘여과 모델로 해석하였다. 막모듈의 경사각이 0°에서 180°로 커지면 NCIF 유발이 증가하여 막오염 제어 효과가 커져 2시간의 막여과에서 플럭스는 최대 2.8배까지 증가하고, 막차압은 최대 85%까지 감소하였다. 막힘여과 모델을 적용하여 NCIF의 유발에 따른 플럭스 결과를 해석하여 운전 시간 15분 이내에서는 중간막힘모델 그 이후에는 케이크여과모델로 평가하는 것이 타당하였다. 막모듈 경사각 180°에서 유발된 NCIF는 15분 이내의 운전 초기에는 중간막힘 오염을 52% 감소시키고, 그 이후의 운전 시간에서는 케이크층 오염을 93% 감소시켰다. 따라서 막모듈에 유발된 NCIF의 주된 막오염 제어기작은 막표면에의 입자상 콜로이드 물질의 케이크층 형성을 억제시키는 것으로 평가하였다.
막결합형 활성슬러지 공정은 막오염으로 인한 플럭스 감소 때문에 시스템의 경제성과 효율성이 떨어지는 문제점을 지니고 있어 막오염에 대한 체계적인 연구가 요구되고 있다. 따라서 본 연구에서는 한외여과막과 결합된 활성슬러지 시스템을 운영하면서 막오염 유발 인자를 규명하고자 하였다. 활성슬러지 공정의 운전 초기에 급격한 플록 크기 감소와 동시에 급격한 플럭스 감소가 관찰되었다. 초기 플럭스 감소현상은 활성슬러지 플록의 입자 크기 감소로 인한 케이크 저항의 증가가 주요 원인이었다. 이것은 운전시간에 따른 각 여과 저항값을 측정하여 확인하였다. 또한, 플록 해체로 인하여 EPS 양이 운전 전보다 약 150 % 가량 증가한 것을 볼 때 EPS 양의 증가가 케이크 저항 증가의 또 다른 원인이 될 수 있음을 제시하였다.
This study was carried out to compare the performances of hydrophobic and hydrophilic membranes in the filtration of the pretreatment waters using coagulants such as PAC and PAHCs, and to investigate the influence of NOM characteristics on the fouling of membranes. As a result, the hydrophobic fraction was more effectively removed by PAHCs, however the transphilic and hydrophilic fraction were more effectively removed by PAC on NOM removal. Raw water showed the highest response in the range of humic substances, and pre-coagulated waters with PAC and PAHCs followed. It was also observed that the fouling effect for a hydrophobic membrane was greater than that of a hydrophilic membrane with a similar pore size, due to fouling caused by adsorption. Foulants causing significant flux decline were alcoholic compounds (polysaccharide-like) and humic substances including aromatic groups. Especially, it appeared that alcoholic compounds such as polysaccharide-like substances which mostly remained after coagulation pretreatment had most influence on fouling. It was found that fouling were influenced by each fraction NOM components depending on coagulants used. And PAHCs was more efficient for membrane fouling than PAC.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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