Perfluorosulfonate Ionomer는 다음과 같은 화학구조를 갖고 있으며(그림 1) 대표적인 예는 DuPont사의 Nafion이다. Nafion은 불소화합물의 고유한 특성 때문에 내약품성과 내용매성이 뛰어나다. Nafion막의 sulfonic acid기를 EDA로 치환하므로써 이산화탄소 및 메탄의 혼합물 분리에서 이산화탄소의 촉진수송현상을 발견하였으며, 매체의 종류에 따른 촉진수송현상에 대한 영향을 연구하였다. 투과도를 증가시키기 위해서는 이산화탄소의 투과도가 가장 우수한 매체 즉 메탄을 사용해야하나 촉진수송효과는 대신 매우적다. 그리고 선택도를 증가시키기 위해서는 이산화탄소와 운반체인 EDA와의 산-염기의 친화력을 극대화 시킬 수 있는 매체인 물을 사용하여야 한다.
고분자 막을 이용한 기체 분리 기술은 에너지 소비의 절감과 높은 분리 효율성 등으로 인해 (1) 수소 회수 및 $H_2/O_2$의 비율저종 (2) $CH_4/CO_2$ 분리 (3) $O_2/N_2$ 분리등에 이용되고 있다. 이러한 분리막의 투과도와 선택투과도를 모두 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있는데, 그 연구방향은 (1) 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질 (2) 복합재료의 개발 (3)액정 (4)촉진수송법 등으로 나눠질 수 있다. 이 중 촉진수송(Facilitated Transport)이란 특정한 기체와 가역적 친화력 또는 흡착력을 갖는 운반체(Carrier)를 액체나 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택적으로 수송하는 것을 말한다.
Toad bladder의 상피수송(上皮輸送)을 분석(分析)하기 위하여 동결치환(凍結置換) 및 동결절단법(凍結切斷法)을 적용(適用)하여 전자현미경(電子顯微鏡) 관찰(觀察)을 실시하였다. 방광(膀胱)의 점막층(粘膜層)은 과립성세포(顆粒性細胞), 미토콘드리아가 풍부한 세포, 점막분필세포(粘膜分泌細胞) 및 기저세포(基底細胞)등 4가지 세포로 구성되어 있었다. 과립성세포(顆粒性細胞)는 점막표면적의 대부분을 점유하며 $Na^+$ 수송(輸送)에 주요한 역할을 하고, 정단부(頂端部)의 세포질에는 다수의 과립이 분포하며 정단세포막(頂端細胞膜)은 microvilli type I로 배열되어 있고, 표면에 glycoprotein을 함유하는 세포외막(細胞外膜)이 관찰되었다. 대조적으로 미토콘드리아가 풍부한 세포는 세포질 전역에 걸쳐 다수의 미토콘드리아가 분포해 있으며 주요 기능은 $H^{+},\;K^{+}$ 및 $HCO_{3}^{-}$ 분필수송(分泌輸送)에 관여할 것으로 생각되며 이들 수송상피(輸送上皮)는 정단부가 견고연접(堅固連接)으로 둘러 싸이고 기저세포막(基底細胞膜)은 인접세포와 서로 분리되므로 상피세포의 극성이 유지되며 정단부(頂端部) 세포막과 기저세포막의 수송특성(輸送特性)은 각기 다르다고 생각된다. 따라서 두꺼비 방광(膀胱)에서 상피수송(上皮輸送)은 세포 통과수송 및 세포간 분류수송 경로를 나타내고 있다. 한편 세포막 투과성(透過性)의 조절과 관련하여 동결절단(凍結切斷) 전자현미경 관찰에 의하면 forskolin에 촉진된 정단부(頂端部) 세포막 투과성의 변화는 세포막내(細胞膜內) 입자(粒子)의 분포와 밀접한 관계를 가지는 것으로 보인다. 특히 과립성세포(顆粒性細胞)에서 집단으로 관찰되는 세포막내(細胞膜內) 입자(粒子)는 forskolin에 유도된 정단세포막(頂端細胞膜) 투과성의 변화를 나타내주는 것으로 사료되나 이의 기능적 의미에 대하여는 연구가 더욱 필요하다고 본다.
바닐로이드 수용체 TRPV1(transient receptor potential vanilloid 1)은 캡사이신, pH, 열 등의 통증 유발물질에 의해 활성화되는 비특이적 양이온 채널로서 통증발현에 핵심적인 막 단백질이다. TRPV1의 막 수송에 관한 연구가 미미한 가운데 FIP3(family of Rab11 interacting protein 3)가 TRPV1 채널과 결합하여 막수송에 관여한다고 보고되었다. FIP3는 Rab11과 결합하는 단백질인데 최근 Rab11 단백질이 여러 채널 단백질의 막수송에 직접적으로 또는 간접적으로 중요하다고 보고되었다. 그러므로 본 연구에서는 Rab11이 TRPV1의 막 수송에서의 역할을 알아보기 위하여 세포 생물학적, 생화학적으로 알아보았다. 공촛점 현미경을 통하여 확인한 결과 Rab11은 실제로 세포내에서 TRPV1과 동일한 위치에서 발현되어 있음을 확인하였다. 하지만 생화학적인 방법인 GST-pulldown을 실시하였을 때 TRPV1과 Rab11간에는 서로 직접적인 결합은 하지 않는 것으로 나타났다. 비록 직접적인 결합은 하지 않지만 Rab11이 TRPV1의 막 수송에 관여한다고 가정하고 Rab11의 TRPV1의 막수송에서의 역할을 더 자세히 알아보기 위하여 세포내 Rab11a의 발현을 siRNA를 사용하여 Rab11a의 발현을 50%수준으로 저해한 후 TRPV1의 세포막으로의 이동을 알아본 결과 Rab11 발현 저해 시 세포막에 이동된 TRPV1이 현저히 감소함을 확인할 수 있었다. 이 결과로부터 Rab11이 아마도 FIP3을 포함하는 방법으로 TRPV1의 막 수송에 영향을 주는 것으로 결론지을 수 있다.
고분자 분리막은 가격이 저렴하고, 쉽게 제조가 가능하며, 투과도와 선택도가 우수하여 수처리 분야뿐만 아니라 기체분리에서도 중요한 역할을 한다. 하지만, 고분자 분리막은 일반적으로 투과도와 선택도의 역상관 관계를 나타내는 단점이 있다; 즉, 투과도가 높으면 선택도가 낮고, 선택도가 높으면 투과도가 높다. 이러한 단점을 극복하기 위한 방안 중의 하나가 촉진수송이다. 지난 수십 년간 촉진수송 이론은 촉진수송 분리막 제조에 있어 매우 중요하고 다양한 모델을 제시하는 데에 핵심적인 역할을 하였다. 한편, 촉진수송에서 주된 역할을 하는 운반체의 특성, 매질의 유동성 및 고분자 복합체의 물리화학적 성질 등을 이해하는 것은 중요하다. 운반체의 유동성에 따라 촉진수송 분리막의 종류를 3가지로 나눌 수 있다; 즉, 이동상 운반체 분리막, 준이동상 운반체 분리막, 고정상 운반체 분리막. 또한 촉진 운반체가 특정물질과 상호작용하는 데에는 4가지 종류의 가역반응으로 나눌 수 있다; 즉, 수소원자 전달 반응, 친핵성 첨가반응, 파이-착체 반응, 그리고 전기화학 반응. 이러한 촉진수송 분리막은 이산화탄소, 산소, 올레핀(프로필렌, 에틸렌)의 투과도를 선택적으로 향상시키는 역할을 한다. 이와 같이 본 총설에서는 다양한 촉진수송 분리막에 관련된 주요 연구내용과 이러한 연구를 수행하는 대표적인 전략들을 소개하고자 한다.
분리막법이 기체 분리에 응용된후 에너지 소비의 절감, 열안정성 등과 같은 장점들로 인해 수소회수 및 $H_2/CO_2$의 비율조정, $CH_4/CO_2$ 분리, $O_2/N_2$의 분리 등에 이용되고 있다. 이러한 분리막의 특성은 투과도와 선택투과도에 의해 결정되어지는데, 이들은 서로 상반된 경향을 나타낸다. 즉 투과도가 높으면 선택투과도는 낮아지고, 선택투과도가 높으면 투과도는 감소하게 된다. 그러나 이러한 두가지 특성 모두를 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있는데, 그 연구방향은 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질, 복합재료의 개발, 액정, 촉진수송법 등으로 나눠질 수 있다. 이중 촉진수송이란 특정한 기체와 가역적 친화력 혹은 흡착력을 갖는 운반체를 액체 혹은 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택적으로 수송하는 것을 말한다.
분리막법이 기체 분리에 응용된후 에너지 소비의 절감, 열안전성 등과 같은 장점들로 인해 수소회수 및 $H_2/CO_2$의 비율조정, $CH_4/CO_2$ 분리, $O_2/N_2$의 분리 등에 이용되고 있다. 이러한 분리막의 특성은 투과도와 선택투과도에 의해 결정되어지는데, 이들은 서로 상반된 경향을 나타낸다. 즉 투과도가 높으면 선택투과도는 낮아지고, 선택투과도가 높으면 투과도는 감소하게 된다. 그러나 이러한 두가지 특성 모두를 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있는데, 그 연구방향은 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질, 복합재료의 개발, 액정, 촉진수송법 등으로 나눠질 수 있다. 이중 촉진수송이란 특정한 기체와 가역적 친화력 또는 흡착력을 갖는 운반체를 액체나 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택택으로 수송하는 것을 말한다.
혼합물 중의 특정 분자와 선택적, 가역적으로 반응하는 운반체를 이용한 촉진 수송법은 분리막의 투과도와 선택도를 동서에 증가시킬 수 있는 한 방법으로 많은 연구가 진행되어 왔다. 촉진수송의 개념은 처음 액막에서 발견되었으나 근래에는 고체막에서도 가능하다는 보고들이 있다. 액막의 경우는 이 현상을 설명하는 모델들이 다수 보고되었으나 운반체가 고정되어 있는 고체막에 대한 보고는 아직 초보적인 단계이다.
1. 서론 : 일반적으로 막 수송특성의 대부분은 막이 갖고 있는 하전밀도와 막내 포아의 크기가 지배적이다. 만약 2개의 요소가 조절 가능해질때 이온수송의 선택투과의 기능성을 갖는 분리막이 보다 독특한 성능의 복합막이 된다. 콜로디온막은 니트로 셀룰로오즈로 구성된 3차원 망 구조가 특징이고, 다른 물질과 결합이 쉽고, 탄화수소 화합물과 같은 활성이 센 물질과는 안정하게 반응한다. 콜로디온 용액에 ion-exchange-resin을 적절히 혼합시켜, 이온교환기를 갖는 고분자를 캐스팅하여 막을 제조한다. 또 다른 캐스팅막의 제법은 염(NaClO$_4$)을 콜로디온 혼합용액에다 반응시켜 다시 염-Nafion-콜로디온의 캐스팅 복합막이 된다. 제조한 막은 염의 수용액속에 보존한 후 사용하였다. 측정시에 막을 수용액으로 옮겨서 염을 충분히 추출시키면 이온이나 물분자와 결합하는 챤넬이 형성되어 포아가 막내에 생기게 된다. 결국 콜로디온을 지지로 한 이온교환막이 만들어지며 이것은 하전밀도와 포아를 갖는 독특한 분리막이 된다. 본 실험에서는 포아의 크기가 고정된 복합막에서 전하밀도의 변화에 따른 복합막을 제조하여서 복합막의 기능과 또 막의 구조내에 생성된 포아의 존재가 막현상에 어떤 결과를 가져오는가를 검토하였다.
본 연구에서는 Ag가 포함된 sulfonated poly(ether ether ketone) (SPEEK)를 촉진 수송 분리막으로 사용하여 에틸렌/에탄 그리고 프로필렌/프로판의 분리연구를 수행하였다. SPEEK는 PEEK를 황산과 반응시켜 제조할 수 있는데, 제조 방법에 따라 다양한 설폰화도 (DS)을 나타내었고 약 70시간 반응시켰을 때 0.95의 DS값을 보여주었다. SPEEK의 농도를 변화시켜 제조된 막은 각각 다른 두께로 코팅됨을 SEM으로 확인하였다. SPEEK막에 Ag 염 수용액을 반응시켜 제조한 SPEEK-Ag 막을 이용하여 에틸렌/에탄 그리고 프로필렌/프로판의 분리 실험을 실시한 결과 에틸렌과 프로필렌은 SPEEK 코팅 두께에 따라 $200{\sim}500$의 선택도를 보여 주었고, 투과도는 $5{\sim}50$ GPU값을 보여 주었다. 또한 SPEEK-Ag 촉진 수송막은 막을 제조할 때 사용한 은염의 종류에 따라서도 각기 다른 분리 효율을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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