NO, CO 및 CH4의 동시 산화를 위한 4 종의 Mn-M/Al2O3 (M = Cu, Fe, Co, Ce) 촉매를 제조하여 산화 활성을 비교하고, 동시 산화활성이 가장 높은 Mn-Cu/Al2O3 촉매에 대해 XRD, Raman, XPS, O2-TPD 분석을 수행하였다. XRD 분석 결과, Mn-Cu/Al2O3 촉매에서는 담지된 Mn과 Cu는 복합산화물로 존재하였다. Raman 및 XPS 분석을 통해 Mn-Cu/Al2O3 촉매는 Mn-O-Cu 결합의 형성 과정에서 Mn 이온과 Cu 이온 간의 전자 수수가 일어남을 알 수 있었다. XPS O 1s 및 O2-TPD 분석을 통해 Mn-Cu/Al2O3 촉매는 Mn/Al2O3 촉매에 비해 이동성이 우수한 흡착산소 종이 증가했음을 알 수 있었다. Mn-Cu/Al2O3 촉매의 높은 동시 산화 활성은 이러한 결과에 기인한다고 판단된다. Mn-Cu/Al2O3 촉매 상에서 NO는 CO와 CH4 산화를 촉진하지만, NO 산화는 억제되었다. 이는 NO로부터 산화된 NO2가 CO 및 CH4의 산화제로 사용되었기 때문이라고 추측된다. CO와 CH4의 산화 반응은 경쟁하지만 촉매 활성 온도가 다르기 때문에 그 효과가 두드러지지 않았다.
Ni-Cu를 SiO$_2$에 담지시켜 공간속도(Space Velocity; S.V), 메탄올 분압, 반응온도 및 Ni-Cu 조성비에 따른 메탄올 분해 반응의 활성을 조사하였다. S.V는 10,000~30,000h$^{-1}$, 반응온도는 150~40$0^{\circ}C$까지 변화시켰으며 Cu/(Ni+Cu)비는 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1로 변화시켜 보았다. Ni 단일 촉매의 경우 온도가 상승하면서 전환율이 100%에 도달함에 따라 CO의 선택도가 급감소하는 반면 Ni에 Cu를 첨가함으로써 높은 선택도를 유지하였다. 반응의 주생성물로서 CO와 H$_2$가 생성되었고 $CO_2$와 CH$_4$가 부생성물로서 주로 생성되었다.
$Cu-Ce/{\gamma}-Al_2O_3$ based catalysts were prepared and tested for selective oxidation of CO in a $H_2$-rich stream(1% CO, 1% $O_2$, 60% $H_2$, $N_2$ as balance). The effects of Cu loading and weight ratio(=Cu/(Cu+Ce)) upon both activity and selectivity were investigated upon the change in temperatures, It was also examined how the activity and selectivity of catalysts were varied with the presence of $CO_2$ and $H_2O$ in the reactant feed. Among the various Cu-Ce catalysts with different catalytic metal composition, Cu-Ce(4 : 16 wf%) /${\gamma}-Al_2O_3$ catalyst showed the highest activity(>$T_{99}$) and selectivities(50-80%) under wide range of temperatures($175-220^{\circ}C$). However, in the Cu-Ce(4 : 16 wt%)/ ${\gamma}-Al_2O_3$, the presence of $CO_2$ and $H_2O$ in the reactant feed decreased the activity and the maximum activity(>$T_{99}$) in terms of reaction temperature moved by about $25^{\circ}C$ toward higher temperature, the $T_{>99}$ window was seen between $210-230^{\circ}C$ (selectivity 50-75%). From $CO_2-/H_2O-TPD$, it can be concluded that the main cause for the decrease in catalytic activity may be attributed to the blockage of the active sites by competitive adsorption of water vapor and $CO_2$ with the reactant at low temperatures.
순수한 아나타제 구조로 이루어진 DT51D $TiO_2$에 $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x,\;CuO_x$와 같은 단일 산화물 촉매를 각각 5 wt.% 담지하여 모델반응으로 선택한 기상 TCE 제거반응을 수행하였으며, 이로부터 얻어진 결과를 바탕으로 $CrO_x/TiO_2$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 산화반응을 연구함으로써 유해 중금속의 사용량을 최소화하기 위한 최적의 촉매 디자인 방법을 도출하고자 하였다. DT51D $TiO_2$에 담지된 여러 단일 금속 산화물들 중에서 기상 TCE 제거반응에 대하여 $CrO_x$가 가장 우수한 촉매활성을 보이는 것으로 나타났으며, 반응온도의 함수로 얻어진 TCE 제거반응의 활성은 $CrO_x$의 담지량에 의존하였다. 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매는 10 wt.% $CrO_x$만으로 이루어진 단일 산화물 촉매와 거의 동일한 수준의 TCE 제거반응 활성을 보였을 뿐만 아니라 이 복합 산화물 촉매들은 10 wt.% $CoO_x,\;MnO_x,\;FeO_x,\;NiO_x$ 등과 같은 단일 산화물 촉매들보다 높은 반응활성을 갖는 것으로 나타났다. 단일 산화물 촉매의 반응활성과 비교하였을 때 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 제거반응 동안에 얻어지는 반응활성의 증가 정도는 $420^{\circ}C$ 이하의 반응온도 기준으로 약 $10{\sim}80%$ 이상이었다. 따라서, CVOCs 제거반응을 위하여 널리 사용되고 있는 단일 $CrO_x/Al_2O_3$ 촉매보다는 $CrO_x$의 사용량을 최소화하면서도 우수한 반응활성을 얻을 수 있는 $CrO_x/TiO_2$-based복합 산화물 촉매가 보다 바람직하며 하나의 대안적인 촉매 디자인 방법으로 응용될 수 있을 것으로 생각된다.
Simulated waste-derived synthesis gas has been tested for hydrogen production through water-gas shift (WGS) reaction over supported Cu catalysts prepared by co-precipitation method. $CeO_2$, $ZrO_2$, MgO, and $Al_2O_3$ were employed as supports for WGS reaction in this study. $Cu-CeO_2$ catalyst exhibited excellent catalytic activity as well as 100% $CO_2$ selectivity for WGS in severe conditions ($GHSV=40,206h^{-1}$ and CO concentration = 38.0%). In addition, $Cu-CeO_2$ catalyst showed stable CO conversion for 20h without detectable catalyst deactivation. The high activity and stability of $Cu-CeO_2$ catalyst are correlated to its easier reducibility, high oxygen mobility/storage capacity of $CeO_2$.
Removal teals of Soxmox were performed using low density ceramic filters doped with various catalysts. Disc type (50 mmO.Dx10 mmt) low density ceramic filters were doped with three different catalysts such as Cu to remove SOx and NOx, and Mn and Co to remove NOx. The air permeabilities and specific surface areas were 40~50cc/min.cm2.cmH2O and 4.1~8.88 m2/g, respectively. Also, the peak pore sizes of catalyst support were 3~5nm. Tests were focused to search optimum operating temperatures for different catalysts. It was found that as the CuO content increases, SOx removal efficiency was increased. NOx removal efficiencies for Mn, Cu and Co, were 85% at 30$0^{\circ}C$, 90% at 40$0^{\circ}C$ and 90% at 45$0^{\circ}C$, respectively.
광미를 이용하여 다공성 세라믹 비드를 제조한 후 NOx/SOx 제거용 촉매 변환기로 응용하였다. 변환기 표면에 코팅처리된 촉매 지지체는 합성한 메조포러스 실리카(SBA-15)를 사용하였다. 다공성 세라믹 변환기의 내부 구조는 기공과 기공이 서로 연결되어 있는 3차원 망상구조이며 기공율은 80%로 나타났다. 또한, 촉매 변환기의 비표면적은 SBA-15 코팅 전 0.8 $m^2/g$에서 코팅처리 후에는 55 $m^2/g$으로 크게 증가하였다. NOx/SOx 제거 실험은 다공성 세라믹 촉매 변환기 표면에 $V_2O_5$와 $V_2O_5$, CuO를 함께 담지한 것으로 실시하였다. NOx 전환율은 $V_2O_5$/CuO 변환기가 $V_2O_5$ 변환기에 비해 약 10% 정도 높게 나타났다. 또한, $V_2O_5$/CuO 변환기는 반응온도 $350^{\circ}C$, 공간속도 10000 $h^{-1}$, 산소농도 5%에서 NOx 95%, SOx 90% 이상의 전환율을 각각 나타냈다.
CuFeOx/$Al_2O_3$ catalysts are developed for the use in sulfuric acid decomposition which is a subcycle in thermochemical iodine-sulfur cycle to split water into hydrogen and oxygen. Both Cu and Fe components are co-precipitated with Al component to enhance distribution of active components. Developed catalysts are improved in the capability of sulfuric acid decomposition and endurance under highly acidic environment compared to commercial catalysts such as Pt/$Al_2O_3$ and $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$. Developed CuFeAlOx catalysts exhibited higher sulfuric acid decomposition ability than $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$ and longer endurance trends than Pt/$Al_2O_3$ maintaining comparable performance, respectively.
The CuO/$3AL_2O_3{\cdot}2SiO_2$ catalyst impregnated ceramic candle filters for nitrogen oxides removal were prepared by porous mullite($3AL_2O_3{\cdot}2SiO_2$) support and CuO catalyst deposited on this support to achieve uniformly dispersed CuO deposition, which are impregnated into the pores of available alumino-silicate ceramic candle filter. The CuO/3$AL_2O_3{\cdot}2SiO_2$ catalyst impregnated ceramic candle filters were characterized by XRD, BET, air permeability, pore size, SEM and catalytic tests in the reduction of NOx by NH$_3$. The observed effects of CuO/3$AL_2O_3{\cdot}2SiO_2$ impregnated ceramic candle filters in SCR reaction are as follows : (1) when the content of CuO catalyst increased further, activity of NO increased. (2) NO conversion at first increased with temperature and then decreased at high temperatures (above 40$0^{\circ}C$), possibly due to the occurrence of the ammonia oxidation reaction. (3) In pilot plant test for 3 months, NO conversion was greater than 90%.
고분자 전해질 연료전지에 사용되는 개질 수소 속에는 미량의 일산화탄소가 존재할 수 있으며, 이는 연료전지의 백금 성분의 양극 전극을 비활성화로 이끌며, 그로 인하여 전기 출력이 급격히 떨어지게 된다. 본 연구는 담체의 조성을 달리한 여러 가지 $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ (x=0.0-1.0) 촉매들을 합성하고 그들 특성이 분석되었으며, 또한 일산화탄소의 산화반응과 수소 분위기에서의 일산화탄소에 대한 선택적 산화반응을 수행하였다. 이들 촉매들은 수열합성법과 침적-침전법을 조합하여 제조되었으며, XRD, XRF, SEM, TEM, BET, $N_2O$ 분해실험, 산소저장능력 측정 기법 등에 의해 그들의 물리화학적 성질들이 분석되었다. 담체의 조성과 반응물 산소의 과잉정도에 따른 영향들이 여러 반응온도에서 반응활성과 이산화탄소 선택도 등에 의해 조사되어졌다. 합성된 여러 조성을 달리한 $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매들 가운데 $Cu/Ce_{0.9}Zr_{0.1}O_2$와 $Cu/Ce_{0.7}Zr_{0.3}O_2$ 두 가지 촉매는 $170^{\circ}C$ 반응온도 부근의 PROX 반응에서 99% 이상의 CO 전환율과 50% 내외의 선택도를 나타내었다. 이와 같은 비교적 완화된 조건에서의 우수한 활성은 높은 산소저장능력을 지닌 $Ce_xZr_{1-x}O_2$ 담체를 사용함으로서 구리촉매의 산호-환원 활성이 증가한 것에 기인하며, 결국 수소분위기에서의 일산화탄소의 산화 반응에 대한 높은 활성과 선택도를 이끌었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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