전기활성 고분자 중의 하나인 이온성 폴리머-금속 복합체(ionic polymer-metal composites, IPMC) 작동기는 전압 인가 시 고분자전해질 내부에 존재하는 양이온과 물이 음극 방향으로 이동하면서 변위를 발생시킨다. 이러한 IPMC의 전해질은 높은 보습력, 프로톤 전도도 및 기계적 강도를 지녀야 하며, 이를 위해 본 연구에서는 IPMC의 고분자전해질인 나피온 층에 $\alpha$-, $\gamma$-알루미나를 $4{\sim}8$ wt%의 함량으로 도입하여 나피온-알루미나 복합막을 제조하고 그 특성을 확인하였다. 알루미나의 함량이 증가함에 따라, 나피온 복합막의 프로톤 전도도는 조금씩 감소하는 경향을 보였으며, $\alpha$-알루미나에 비해 $\gamma$-알루미나를 첨가하였을 때 전도도 감소가 더욱 컸다. 나피온-알루미나 복합막의 기계적 모듈러스는 37.16 MPa인 순수 나피온 막에 비해 모든 함량에서 $7{\sim}13\;MPa$ 높았다. 또한 준비된 나피온-알루미나 복합막을 이용하여 IPMC를 제작하였고 직류 3 V의 인가전압 하에서 작동성능을 평가하였다. 나피온-알루미나-IPMC, 특히 8 wt%의 $\alpha$-알루미나가 첨가된 IPMC는 기존 나피온-IPMC에 비해 작동변위는 2.7배 향상되었고 작동력 또한 크게 향상되었다. $\alpha$-알루미나의 첨가에 따른 작동성능의 향상은 $\gamma$-알루미나가 첨가된 복합막에 비해 상대적으로 높은 $\alpha$-알루미나 복합막의 양성자 전도도 그리고 잘 분산된 알루미나 입자 표면에 존재하는 다량의 수분에 의한 이온/물 이동의 용이성, 또한 순수 나피온 막에 비해 전해질 막과 백금전극 사이의 낮은 전기적 저항 때문인 것으로 결론지었다.
Pt/C 촉매 (20, 40 wt% Pt/C)를 사용하여 고분자 전해질 연료전지의 MEA를 제조하고 각각의 촉매에서 최적의 나피온 이오노머 함량을 알아보았다. 나피온 함량에 따른 MEA의 전기화학적인 성능변화는 단위전지 성능평가, electrochemical impedance spectroscopy (EIS), cyclic voltammetry(CV)을 통해서 분석하였다. 나피온의 함량에 따라 전지의 활성화 분극, 옴 저항, 물질전달 저항 등의 변화가 나타났다. 이는 전극의 촉매층 내에서 발생되는 전기/이온 전도도 사이의 'trade-off'와 물질전달(물 배출과 반응가스 확산)에 의한 것이며, 대부분 활성화 분극과 물질전달 저항의 변화로 나타났다. 20 wt% Pt/C와 40 wt% Pt/C 촉매에서 최적의 나피온 함량은 각각 35 wt%와 20 wt%로 나타났다. 이는 Pt 중량비에 따른 Pt 입자간의 거리 및 촉매의 비표면적의 차이 때문에 나타난 결과이며 서로 다른 나피온 함량에서 최적의 삼상계면이 형성되는 것으로 판단된다.
팽창흑연과 탄소나노튜브를 이용한 복합 산화전극을 나피온용액에 다양한 비율로 에폭시를 혼합한 결합제를 이용하여 제작하였으며, 산화전극 결합제에 함유된 에폭시량이 미생물연료전지의 성능에 미치는 영향을 회분식 실험을 통하여 조사하였다. 산화전극 결합제에 에폭시의 함량이 증가함에 따라 산화전극 구성 물질들의 물리적 부착력은 점차 증가하였으나, 활성화저항과 오옴저항의 증가로 인한 내부저항이 증가하였다. 산화전극 결합제로 에폭시를 혼합하지 않고 나피온용액 만을 사용한 대조구의 경우 $1,892mW/m^2$에 달하였으나 산화전극 결합제에 에폭시 함량이 증가함에 따라 미생물연료전지의 최대전력밀도는 점차 감소하였다. 산화전극 결합제에 에폭시함량이 50%일 때 최대전력밀도는 $1,425mW/m^2$로서 대조구의 75.3%까지 감소하였으나, 고가의 나피온용액 사용량을 감소시키고 산화전극 결합제의 물리적 부착력을 높일 수 있다는 측면에서 고려할 때 나피온용액과 에폭시를 같은 비율로 혼합한 물질은 산화전극결합제로서의 좋은 대안이 될 수 있는 것으로 판단된다.
퍼플루오르설포닐 플로라이드 나피온 레진과 mordenite를 이용하여 $100^{\circ}C$ 이상의 고온에서 작동하는 고분자 전해질형 연료건지용 전해질 막을 제조하고, 물리적 특성, proton전도도 및 단위 전지의 성능을 측정하였다. 나피온/mordenite복합체 막은 나피온 레진을 용융한 후, mordenite를 무게별로 첨가하여 제조하였다. 고온 영역에서 proton 전도도를 측정한 결과, mordenite 함량이 증가할수록 층상 구조를 갖는 mordenite내에 존재하는 층간수의 느린 탈수 속도 때문에 proton 전도도는 증가하였다. 또한, 단위 전지 성능 측정 결과로부터, $130^{\circ}C$의 작동 온도에서 l0wt% mordenite를 함유하고 있는 복합체 막이 전체 영역에 걸쳐 가장 높은 성능을 보임을 알 수 있었다. 이러한 결과는 같은 조건에서. l0wt% mordenite가 함유된 복합체 막 내부에 존재하고 있는 수분이 다른 조성의 막보다 더 많이 존재하게 되어, 복합체 막의 이온 전도도를 유지하기 때문이다. 따라서, 나피온/mordenite복합체 막은 $100^{\circ}C$이상에서 작동하는 고분자 전해질형 연료전지용 전해질 막으로서 적합하다고 생각된다.
고분자 전해질 연료전지의 전극을 gradient catalyst coating 방법을 이용하여 제조하였다. 촉매 잉크제조 시 나피온 이오노머의 함침 구성비를 다르게 하여 조성 비율이 다른 gradient 구조를 갖도록 하여 전극을 제조하였다. Anode Cathode의 두 전극을 각각 나피온 함량비가 다른 두 개의 gradient 층구조의 촉매층으로 9:1, 8:2, 7:3, 6:4 비율의 조성비로 성능을 측정하였으며, 전극의 전기화학적 반응 면적을 알아보기 위해 순위전위법을 그리고 분극 저항(Polarization resistance) 변화를 알아보기 위해서는 0.7V에서 임피던스 측정법의 전기화학분석법으로 전극 제조법에 따른 성능변화를 확인하였다. 특히 Gradient catalyst coating 방법을 이용하여 제조한 MEA는 종래 방식의 MEA보다 high current $density(1000mA/cm^2)$이상에서 향상된 성능을 보였다.
유 무기 혼성 막의 계열은 티타니움 디옥사이드 나노파티클 함량의 체계적인 변화에 의해 조제된다. 유 무기 혼성 막의 수분함량, 메탄올 투과도와 전자 전도 특성은 무기 산화물의 함량의 기능에 따라 연구된다. 그 결과 망상구조의 무기 산화물은 전자 전도 특성과 수분함량의 감소를 보였다. 또한 무기 산화물의 함량이 증가할수록 메탄올 투과도도 감소함을 나타내었다. 형태학적인 관점에서 막은 폴리머 기반과 무기영역 사이에 균일하고 잘 점착됨을 보여준다. 혼성막의 특성은 나피온막과 비교 실험되었다.
Nafion ionomer located in electrode helps to increase the platinum utilization and proton conductivity. To achieve higher performance in PEMFCs, it is important an optimum Nafion content in the electrode. As the platinum loading and fabricated method depend on the optimum Nafion content. In this study, we have examined the interrelationship between platinum loading and Nafion content fabricated by decal transfer method. For electrodes with 0.25 and 0.4 mg/$cm^2$ Pt loading, best performance was obtained at 25 wt.% Nafion ionomer loading. It is also found that MEA with 0.25 mg/$cm^2$ Pt, the optimum Nafion content appears differently at low and high current density.
술폰화한 폴리에테르에테르케톤(sPEEK)과 나피온(Nafion) 아이오노머를 혼합한 새로운 전극 바인더를 제조하여 DMFC 용 음극 바인더로서 적용 가능성을 고찰하였다. 새롭게 제조한 혼합 바인더는 높은 수소 이온 전도도와 메탄올 전달 속도 및 낮은 용해도와 우수한 기계적 물성을 나타냈다. 이를 도입한 음극에서 혼합 바인더 함량에 따른 셀 성능을 고찰하였으며, 10 wt% 혼합 바인더를 도입한 음극으로 구성된 셀이 가장 우수한 성능을 나타냈다.
고분자연료전지용 막전극접합체(Membrane Electrode Assembly, MEA)의 저가화 및 고성능화를 위하여 촉매층을 구성하는 촉매와 이오노머의 계면 특성에 대한 이해가 중요한 연구주제가 되고 있다. 본 연구에서는 이오노머의 구조 제어를 위하여 상용 이오노머의 용매로 사용되는 물 대신에 프로필렌글리콜(Propylene Glycol, PG)을 용매로 사용하여 단측쇄(Short Side Chain, SSC) 나피온 이오노머가 분산된 현탁액을 제조하고 이를 이용하여 공기극 촉매층을 제조하여 연료전지 성능 특성을 평가하였다. PG 기반 이오노머의 함량을 20~35 wt%로 증가시키면서 제조된 촉매층의 연료전지 성능은 상용 물 기반 이오노머와는 달리 이오노머 함량이 35 wt%까지 증가함에 따라 성능도 지속적으로 증가하였다. PG 기반 이오노머의 작은 입도와 느린 건조 속도는 균일 구조의 촉매층 형성을 유도하여 수소이온전달에는 효과적이었지만 PG 기반 이오노머 필름의 낮은 산소투과도는 MEA 성능을 저하시키는 주요 문제로서 개선이 필요하였다.
4급 아민에 의한 이온성 및 3급 아민에 의한 비공유전자쌍의 이중 특성을 갖은 다중벽 탄소나노튜브 지지체를 글리시딜 메티크릴레이트의 방사선 그래프트법을 수행한 후, 아민화 반응을 수행하여 제조하였다. 제조된 이중 다중벽 틴소나노튜브 지지체와 나피온 용액을 혼합 후, 이 코팅용액을 GC 전극 표면에 코팅시킨 후, 여기에 미생물인 Alkaligenes spp.를 고정화하여 미생물 바이오센서를 제작하였다. 이 미생물 센서의 페놀에 대한 검출범위는 0.005~7.0 mM이었다. 이 미생물 바이이오센서를 이용하여 상용의 적포도주에서 페놀함량을 측정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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