전기투석(ED)은 이온교환막을 통한 이온의 분리에서 중요한 과정이다. 해수담수화로 발생하는 염수 처리는 환경적으로 큰 문제이며 막분리 기술을 통한 재활용 효율이 높다. 마찬가지로 알칼리는 가죽, 전기도금, 염색, 제련 등과 같은 여러 화학 산업에서 생산된다. 폐기물의 고농도 알칼리는 부식성이 높고 화학적 산소 요구량(COD) 값이 높기 때문에 환경에 방출하기 전에 처리해야 합니다. 칼슘과 마그네슘의 농도는 염수의 거의 두 배이며 주요 환경 오염 물질인 이산화탄소의 흡착에 완벽한 후보입니다. 수산화나트륨은 양극성 막 전기투석 공정으로 쉽게 생산되는 금속 탄산화 공정에 필수적입니다. 역삼투압(RO), 나노여과(NF), 초여과(UF), ED 등 다양한 공정을 통해 회수가 가능하다. 본 검토에서는 알칼리 회수를 위한 이온교환막에 의한 ED 공정에 대해 논의한다.
나노여과를위한 박막 나노복합체(TFN) 멤브레인 기술의 발전은 천연 자원에서 오염 물질을 제거하는 데 중요하다. 최근에는 기존의 박막 복합체(TFC) 및 나노복합체 멤브레인에서 불가피한 단점을 극복하기 위해 다양한 금속유기구조체(MOF) 수정이 테스트되었다. 일반적으로 MIL-101(Cr), UiO-66, ZIF-8 및 HKUST-1 [Cu3(BCT2)]은 용매 투과성 및 용질 제거 측면에서 막 성능을 현저하게 향상시키는 것으로 입증되었다. 이 리뷰에서는 이러한 MOF가 나노 여과에 미치는 영향에 대한 최근 연구가 논의될 것이다. 서로 다른 금속유기구조체의 동시 사용 및 고유한 금속유기구조체 레이어링 기술(예: 딥 코팅, 스프레이 사전 배치, Langmuir-Schaefer 필름 등)과 같은 다른 새로운 기능도 멤브레인 성능을 향상시켰다. 이러한 MOF 변형 TFN 멤브레인은 각각의 TFC 및 TFN 멤브레인에서 분리 성능을 향상시키는 것으로 자주 나타났을 뿐만 아니라 많은 보고서에서 비용 효율적이고 환경 친화적인 공정에 대한 잠재력을 설명한다.
Nanofiltration was performed with polyaluminium chloride solutions at different pH conditions to understand effects of inorganic compounds on aluminum hydrolysis products, i.e., three distinctive groups of aluminum species: polymeric Al at low pH; $Al(OH)_3$ at neutral pH; and ${Al(OH)_4}^-$ at high pH. The PACl solution was prepared to be approximately 4.0mM and adjusted to the designated pH. The influence of inorganic compounds on Al species fouling was investigated with 4.9mM $CaCl_2$ and 3.5mM $MgSO_4$ because $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $Cl^-$, ${SO_4}^{2-}$ are the most common inorganics in the drinking water. NF membrane fouling was measured by flux decline rate. The impact of $CaCl_2$ was not significant on the individual Al hydrolysis products fouling. However, the flux decline rate was drastically changed in the presence of $MgSO_4$. The concentration of particulate matters was considerably increased possibly due to interaction between Al species and ${SO_4}^{2-}$ where $MgSO_4$ was introduced. The particulates were accumulated on the membrane and enhanced the hydraulic resistance of the cake layer. In addition, conductivity removal of the membrane was decreased when Al-hydroxide was dominant due to reduction of membrane surface charge. The rejection of $Ca^{2+}$and $Mg^{2+}$ were considerably different, which implys that composition of inorganics paly a role on conductivity removal.
나노여과막(NF)은 식품가공, 제약 등 폐수는 물론 지자체 하수처리시설에서 배출되는 폐수 처리에 있어 훨씬 낮은 압력으로 운용이 가능해 역삼투막(RO)보다 인기가 높다. NF막의 경우 분리 메커니즘은 투과확산 기작과 더불어 RO 박막보다 낮은 가교밀도로 인한 체거름 메커니즘이다. 막 오염은 세라믹 막과 달리 고분자 막의 경우 나노 여과 공정의 고질적인 문제 중 하나이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 차아염소산나트륨을 사용한 멤브레인 세척이 이루어진다. 폴리머 멤브레인에 비해 세라믹 멤브레인은 이러한 화합물에 매우 안정적이다. 본 리뷰에서는 NF 프로세스에 의한 폐수 처리의 다양한 유형의 세라믹 막 적용에 대해 논의한다.
수소 여과용 치밀질 membrane의 제조는 기존의 SC($SrCeO_3$)보다 높은 여과특성을 가지는 BC($BaCeO_3$)구조의 재료를 이용하여 시편을 제조하였고, 시편의 물성은 기공율, 수분에 대한 내구성 그리고 여과 특성을 측정하였다. 우선 열적 안정성 및 수분에 대한 내구성 향상은 $Y_2O_3$를 0.1mol첨가 하였을 때 1% 이내의 기공율을 가지고 있었으며 수분에 대한 안정성을 위해 boiling test에서도 균열이 발생되지 않고 안정적인 것을 확인할 수 있었다. 또한 여과 특성을 향상시키기 위해 Ce과 치환이 가능하고 전도성을 향상시킬 수 있는 $Ga_2O_3$, $La_2O_3$을 치환하여 물성을 측정한 결과 $Ga_2O_3$은 0.05, $La_2O_3$ 0.1mol%가 최적이었으며, 이들 중 $Ga_2O_3$가 0.05mol 첨가 되었을 때 가장 높은 이온 전도도 값을 얻었으며, $La_2O_3$이 첨가된 경우가 다음으로 높게 나타났다. 전자 전도성을 높이기 위하여 Pt를 sol로 만들어 나노 입자로 분산 시키는 방법으로 실험을 실시 $500^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 복합전도에 의해 전도도가 향상되어지는 것을 확인할 수 있다. 또한 이들 시편의 여과 특성을 측정한 전도도 측정의 결과와 동일한 결과를 얻을 수 있었다.
Polyacrylonitrile (PAN) 기질고분자를 용매인 dimethylformamide (DMF)에 녹인 후 전기방사법을 이용하여 polyacrylonitrile nanofibers membrane (PAM)을 제조하였으며, 정밀여과(microfiltration) 적용을 위해, 제조된 PAM 샘플들의 layer 수를 변화시켜, 기공크기를 조절하였다. 또한, 순수투과도(water-flux) 향상을 위해 poly (ethylene glycol) methyl ether methacrylate와 azobisisobutylronitrile (AIBN)을 이용하여 자유 라디칼 중합(free radical polymerization)을 통해 합성된 AN-PEGMA 공중합체를 PAN과 3:1의 비율로 혼합한 후 위와 같은 방법으로 다공성 막(PAM/APM)을 제조하였으며, FT-IR과 E.D.S 분석을 통해 PAM 샘플과 비교 분석하였다. Scanning Electron Microscope (SEM) 분석과 기공크기, 기공도 실험을 통해 균일한 직경(400~600 nm)과 균일한 기공특성(0.5~0.4 ${\mu}m$)을 가진 다공성 막이 제조되었음을 확인할 수 있었다. 순수투과도 측정을 통해 정밀여과용 막으로의 활용가능성을 조사하였으며, AN-PEGMA 공중합체가 도입된 PAM/APM의 경우 상용막인 polyvinylidenefluoride (PVdF)에 비해 순수투과도가 상대적으로 높은 값을 나타내었다. 위의 결과로부터 전기방사법으로 제조된 PAN 나노섬유막들은 정밀여과용 막으로서 충분한 활용가능성이 있다고 판단된다.
상변환과 졸-겔 반응을 동시에 행하는 새로운 제막법으로 나노크기의 $ZrO_2$ 입자가 함유된 비대칭형 PES-$ZrO_2$ 복합 막을 제조하였다. PES-$ZrO_2$ 복합 막 제조의 최적 제막 조건을 복합 막에의 인 흡착실험을 수행하여 인 흡착량이 최대가 되는 조건으로서 결정하였는바, 최적 제막 조건은 캐스팅 용액에 1 mL의 PES 당 0.15 mL의 $Zr(PrO)_4$ 첨가 및 비용매 1 L에 1 mL $Zr(PrO)_4$ 당 30 mL의 $HNO_3$ 촉매를 첨가했을 때 이었다. 복합 막의 단면 구조, 막성능 및 $ZrO_2$ 입자 함유량 변화를 SEM, 순수투과량, TGA, ICP, XRD 및 접촉각 측정을 통해 결정하였는바, 캐스팅 용액에의 $Zr(PrO)_4$ 첨가량이 증가할수록 순수 투과량이 증가하며, $ZrO_2$ 입자 함유량은 1 mL의 PES 당 0.15 mL의 $Zr(PrO)_4$ 첨가했을 때 최대가 되었다. 복합 막의 표면 특성을 친수성으로 개선하기 위하여 인산처리를 하였으며, 인산처리 전후(前後)의 두 종류 PES-$ZrO_2$ 복합 막을 대상으로 한 BSA 용액의 dead-end 한외여과 실험을 수행하여 막오염 형성의 억제 정도를 평가한 결과 인산처리 시킨 복합 막의 경우 투과량과 BSA 배제도 모두 약 40% 정도 증가하였는데 이는 복합 막을 인산처리 시킴으로서 막특성이 친수화 되었기 때문이다.
Coagulation can be used for pretreatment of NF membrane filtration. Foulants such as organic matter and particulate can be removed effectively with the process while high flux recovery is maintained. Recently various types of polyaluminium coagulants including polyaluminium chloride(PAC) are commercially available for water treatment. This study examines effects of polymeric Al and hydrolysis products of PAC on nanofiltration membrane performance. Dominant hydrolysis products were polymeric Al, $Al(OH)_3$, and ${Al(OH)_4}^{-1}$ at acidic, neutral, and alkaline pH conditions, respectively. Under acidic pH condition, flux decline was increased with increasing PAC concentrations, possibly due to polymeric Al adsorption on membrane pore and/or surfaces. For neutral and alkaline pH conditions, little flux decline was observed with increasing PAC concentrations except the highest ${Al(OH)_4}^{-1}$ concentration, with which rapid flux decline was shown. Removal of ionic matters was also varied with pH conditions in this study. Especially, conductivity removal was substantially low and $Ca^{2+}$ concentration in the permeate was quite high at neutral pH condition.
수중 이 취미를 유발시키는 대표적인 미량오염물질인 2-methylisoborneal (MIB)과 geosmin(지오스민)의 배제율을 소수성 polyethersulfone (PES) 나노분리막(분획분자량 : 400 Da)을 적용하여 다양한 용액조성에서 관찰하였다. 실험결과 적용된 모든 조건에서 지오스민이 2-MIB보다 다소 높은 배제율을 나타내었다. 용액의 pH 효과를 관찰한 결과 pH가 증가할수록 2-MIB와 지오스민 양쪽 모두 배제율이 증가하는 경향을 나타내었다. 한편, 수중 자연유기물질의 존재는 두 미량유기물질의 배제율을 크게 증가시켰으며 이와 같은 현상은 높은 pH일수록 더욱 뚜렷하게 나타났다. 소수성 분리막을 친수성 $TiO_2$ 입자로 표면코팅 시킨 후 배제율을 관찰한 결과 분리막의 표면을 친수화한 후 소수성인 2-MIB와 지오스민의 배제율은 증가하는 경향을 나타내었다. 따라서 소수성 상호작용은 미량유기물질 나노여과 배제율의 중요한 기작 중 하나임을 확인할 수 있었다.
공유 유기 프레임워크(COF)는 분자 분리, 염료 분리, 가스 분리, 여과 및 담수화를 포함한 다양한 응용 분야에서 가능성을 보여주었습니다. COF를 막에 통합하면 투과성, 선택성 및 안정성이 향상되어 분리 공정이 향상됩니다. 단일 벽 탄소 나노튜브(SWCNT)와 COF를 결합하면 염료 분리에 이상적인 높은 투과성과 안정성을 가진 나노 복합막을 생성합니다. COF를 폴리아미드(PA) 막에 통합하면 합성 계면 전략을 통해 투과성과 선택성이 향상됩니다. 혼합 매트릭스 막(MMM)의 3차원 COF 필러는 CO2/CH4 분리를 향상시켜 바이오가스 업그레이드에 적합합니다. COF와 금속 유기 프레임워크(MOF) 막을 결합한 모든 나노 다공성 복합재(ANC) 막은 투과성-선택성 트레이드오프를 극복하여 가스 투과성을 크게 향상시킵니다. 가상 COF (hypoCOF)를 사용한 계산 시뮬레이션은 CO2 분리 및 H2 정제와 관련하여 우수한 CO2 선택성과 작업 능력을 입증합니다. 박막 복합재(TFC) 및 폴리술폰아미드(PSA) 막에 통합된 COF는 유기 오염물, 염 오염물 및 중금속 이온에 대한 거부 성능을 향상시켜 분리 능력을 향상시킵니다. TpPa-SO3H/PAN 공유 유기 프레임워크 막(COFM)은 대전된 그룹을 활용하여 정전기적 반발을 통해 효율적인 담수화를 가능하게 함으로써 기존의 폴리아미드 막에 비해 우수한 담수화 성능을 보여 이온 및 분자 분리의 잠재력을 제시했습니다. 이러한 연구 결과는 투과성, 선택성 및 안정성을 향상시켜 향상된 분리 공정을 위한 막 기술에서 COF의 잠재력을 강조합니다. 이 검토에서는 분리 공정에 적용된 COF에 대해 논의합니다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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