삼상슬러리 기포탑 반응기의 설계 및 Scale-up을 위하여 기포탑의 직경변화에 따른 기체-슬러리 계면에서의 물질전달 현상의 Similarity를 검토하고, 기체-슬러리 계면에서의 물질전달 현상과 슬러리 기포탑 반응기의 운전변수 및 반응물들의 물성들과의 연관성을 고찰하기 위하여 삼상슬러리 기포탑의 물질전달계(System)에서 주요 파라메타를 도출하였으며, 이들 파라메터들을 이용하여 슬러리 기포탑반응기의 물질전달 Scaling을 검토하였다. 물질전달계의 주요제어인자로는 기체-액체 부피물질전달계수($k_La$), 슬러리상의 확산도($D_{SL}$), 기포탑의 직경(D), 기포탑 반응기에 유입되는 기체의 유입속도($U_G$), 기포탑 반응기 내부의 연속상인 슬러리상의 표면장력(${\sigma}_{SL}$), 슬러리상과 기체상간의 밀도차(${\rho}_{SL}-{\rho}_G$) 그리고 슬러리상의 점도(${\mu}_{SL}$)등 슬러리 상의 물성을 선정하였으며 중력가속도(g)를 선정하였다. 물질전달계의 Scling을 검토하기위하여 이를 재구성하였으며 기포탑 반응기의 구조와 직경이 변화함에 따라 이들 무차원군의 변화양상을 고찰하였다. 실험적으로 측정된 물질전달계수와 Scaling에 의해 예측된 물질전달계수를 비교 검토함으로써 본 연구의 Correlation의 적용범위를 제시하였다.
가압으로 운전되는 삼상슬러리 기포탑에서 기포 체류량과 압력강하를 목적함수로하여 기포탑의 설계 및 scale-up을 위한 수력학적 similarity를 고찰하였다. 또한, 본 연구에서 선택한 각 실험변수가 기포탑의 직경변화에 따라 기포탑 내 기포 체류량에 미치는 영향을 분석하였다. 슬러리 기포탑에서 기체체류량 및 압력강하의 결정에 영향을 미치는 주요 인자로써 기체유속($U_G$), 연속 슬러리 상의 점도(${\mu}_{SL,eff}$) 및 표면장력(${\rho}_{SL}$), 운전압력의 변화에 따라 변화하는 기체상의 밀도(${\rho}_G$)와 슬러리 밀도(${\rho}_{SL}$)의 차($\rho_{SL}$-${\rho}_G$), 기포탑 내부에서 단위길이 당 압력강하(${\Delta}P/L$), 기포탑의 직경(D) 그리고 기포탑에서 다상흐름에 작용하는 중력의 영향을 고려하기 위해 중력가속도(g) 등을 선정하였다. 선정된 7개의 슬러리 기포탑의 수력학적 특성에 영향을 미치는 파라메타들과 3개의 기본차원들로부터 차원해석에 의해 수력학적 특성을 지배하는 4개의 무차원 군을 도출하였다. 도출된 무차원 군인 레이놀즈 수, 프라우드 수 그리고 웨버 수 등이 기포탑에서 기포체류량에 미치는 영향을 검토하였다. 기포탑 내부에서의 압력강하와 기체 체류량 등을 무차원 군의 상관식으로부터 효과적으로 예측할 수 있었다. 본 연구의 결과는 가압슬러리 기포탑의 설계 및 scale-up 등에 매우 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 사료된다.
산업현장에서 자주 접하는 액상의 물성인 표면장력이 상대적으로 작은 액상으로 구성된 삼상슬러리 기포탑에서 총괄 열전달 특성을 고찰하였다. 기포탑 내부의 열전달 현상은 기포탑 내부의 수직 열원과 기포탑 간의 열전달계를 구성하여 고찰하였으며 열전달 계수는 정상상태에서 열원표면의 온도와 기포탑 내부의 평균 온도의 차를 측정하여 결정하였다. 기체유속($U_G$), 슬러리 상에 포함된 고체입자의 분율($C_S$) 그리고 연속 액상의 표면장력(${\sigma}_L$)이 기포탑 내부의 총괄 열전달 계수(h)에 미치는 영향을 규명하였다. 기포탑 내부 열원 표면과 기포탑 벌크영역 간의 온도차는 시간의 변화에 따른 온도차 요동을 측정하여 그 평균값으로 결정하였다. 기포탑 내부 열원표면과 기포탑 벌크 영역 간의 온도차 요동은 연속 액상의 표면장력이 감소할수록 진폭이 감소하였으며 온도차의 평균값도 감소하였다. 내부 수직 열원과 기포탑 간의 총괄 열전달 계수는 기체의 유속과 슬러리 상에 포함된 고체입자의 분율이 증가함에 따라 증가하였으며 연속 액상의 표면장력이 증가함에 따라 감소하였다. 표면장력이 물보다 작은 연속 액상의 기포탑에서 측정된 총괄 열전달 계수는 본 연구의 범위 내에서 실험변수와 무차원군의 상관식으로 나타낼 수 있었다.
동력학적 기체유출방법(dynamic gas disengagement method)과 이중전기저항 탐침방법(dual electrical resistivity probe method)을 동시에 사용하여 기포탑에서 큰 기포와 작은 기포의 크기를 구별하였다. 기포탑의 일정한 운전조건에서 기포탑 내부에 체류하는 큰 기포와 작은 기포의 체류량은, 기포탑에 유입되는 기체의 유입을 차단한 후 시간의 흐름에 따른 기포탑 내부의 압력강하 변화를 측정하여 동력학적 기체유출방법에 의해 측정하였다. 기포의 크기와 빈도수는 동력학적 기체유출방법에 의해 큰 기포와 작은 기포의 체류량을 측정하는 동일한 운전조건에서 측정하였으며 이들 자료들로부터 기포의 크기에 따른 기포의 체류량을 결정하였다. 기포탑에서 큰 기포와 작은 기포의 크기결정은 동력학적 기체유출방법에 의해 얻은 큰 기포와 작은 기포의 체류량과 이중전기저항 탐침법에 의해 구한 크기의 범위를 아는 기포들의 체류량을 비교하여 결정하였다. 여과된 압축 공기와 물을 기체상과 연속액상을 사용하였으며, 기포탑의 직경은 0.102 m이고 높이는 1.5 m이었다. 기포탑에서 큰 기포와 작은 기포의 경계 크기는 4.0~5.0 mm 이었는데, 기체의 유속이 낮은 범위에서는 큰 기포와 작은 기포의 경계 크기가 5.0 mm 정도이었으나 기체의 유속이 상대적으로 큰 범위에서는 큰 기포와 작은 기포의 경계 크기가 4.0 mm 정도가 되었다.
슬러리 기포탑 반응기는 열 및 물질 전달의 용이성, 낮은 운전비용 및 장치의 간단성의 장점을 가지고 있어서 Fischer-Tropsch 반응, bio-reaction 등에 많이 응용되고 있다. 특히, 반응물은 기체 상태로 반응기에 투입이 되는데, 이 기포입자의 상승하는 힘을 바탕으로 기상/액상/고상이 균일하게 혼합되게 된다. 많은 연구자들이 이러한 기포탑 반응기의 성능을 개선하고자, 다양한 반응기 디자인에 대하여 보고하고 있다. 특히 반응기 내부에 tray를 설치함으로써, 기포 포집율을 증진시기고 액상의 역류를 최소화시키는 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는, 다양한 기공크기를 갖는 tray를 활용함으로써 높이에 따른 기포 포집율의 변화 및 반응기 내에 기포 입자의 거동 특성에 대하여 살펴보았다.
점성슬러리 기포탑에서 작은 기포의 체류량 특성에 대해 고찰하였다. 정압 강하방법(Static pressure drop method)에 의해 구한 기포탑 내부전체 기포체류량과 이중저항탐침법(dual resistivity probe method)에 의해 구한 큰 기포의 체류량으로부터 기포탑 내부에 체류하는 작은 기포의 체류량을 구할 수 있었다. 기체유속, 연속액상의 점도 그리고 슬러리 상중에 포함된 고체입자의 분율이 전체 기체체류량, 큰 기포의 체류량 그리고 작은 기포의 체류량에 미치는 영향을 검토하였다. 점성슬러리 기포탑에서 작은 기포의 체류량은 기체의 유속이 증가하면 증가하였으나 연속액상의 점도와 슬러리상에 포함된 고체입자의 분율이 증가하면 감소하였다. 기포탑 내부에 체류하는 전체 기포 체류량 중 작은 기포 체류량의 분율은 기체유속이 증가하면 증가하였으나 연속액상의 점도와 슬러리상에 포함된 고체입자의 분율이 증가하면 감소하였다. 기포탑 내부에 체류하는 작은 기포는 큰 기포의 상승속도에 영향을 미치지 못하였다.
직경 1.0 m인 파일럿 규모 슬러리 기포탑에서 기포체류량의 축방향, 반경방향분포를 고찰하였다. 기체의 유속, 연속 액상의 표면장력 그리고 슬러리상에 포함된 고체입자의 분율이 기포탑 내부 기포의 축방향 및 반경방향 분포에 미치는 영향을 검토하였다. 본 연구의 실험조건 모두에서 체류량은 기포탑의 중심으로부터 반경방향 무차원 거리가 증가함에 따라 감소하였으며, 기포탑의 분산판으로부터 축방향의 무차원의 거리가 증가함에 따라 증가하였다. 기포체류량의 반경방향 불균일도는 기체의 유속이 증가함에 따라 연속 액상의 표면장력이 감소함에 따라 증가하였으나 슬러리상에 포함된 고체입자 분율에는 크게 영향을 받지 않았다. 본 연구의 범위에서 축방향과 반경방향 기포체류량의 분포는 각각의 실험변수의 상관식으로 나타낼 수 있었다.
가압 삼상슬러리 기포탑에서 탑의 직경변화에 따라 기체-액체 물질전달 특성을 고찰하였다. 기체 유속, 운전압력, 액체점도, 슬러리상에서 고체입자의 양 그리고 탑의 직경이 기체-액체 부피물질전달계수에 미치는 영향을 결정하였다. 운전변수들이 물질전달계수에 미치는 영향은 기포탑의 직경이 변화함에 따라 다르게 나타났다. 기체-액체 부피물질전달계수는 기체유속이나 운전압력이 증가함에 따라 증가하였으나, 기포탑의 직경, 액체의 점도 그리고 슬러리상에 고체입자의 농도가 증가함에 따라 감소하였다. 기체-액체 물질전달계수가 기체유속 증가에 따라 증가하는 경향과 액체의 점도가 증가함에 따라 감소하는 경향은 기포탑의 직경이 증가함에 따라 점차 감소하였다. 그러나, 운전압력과 슬러리상에 포함된 고체입자의 농도가 기체-액체 물질전달계수에 미치는 영향은 기포탑의 직경이 변화함에 따라 큰 영향을 받지 않았다. 본 연구의 실험범위에서 기체-액체 물질전달계수는 다음 식과 같은 실험변수의 상관식으로 나타낼 수 있었다. $k_La=0.02D^{-0.26}U_G^{0.28}P^{0.43}{\mu}_L^{-0.04}S_c^{-0.35}$.
점성액체 기포탑에서 기포, wake 및 연속액상들의 체류량 특성을 고찰하였다. 기포탑의 직경(0.051, 0.076, 0.102 and 0.152 m ID), 기체 유속(0.02~0.16 m/s) 그리고 연속액상의 점도(0.001~0.050 $Pa{\cdot}s$)가 기포, wake 및 연속액상의 체류량에 미치는 영향을 검토하였다. 기포, wake 그리고 연속액상들은 이중 전기 저항탐침방법에 의하여 성공적으로 구별할 수 있었다. 압축된 여과공기와 물 또는 CMC 수용액을 각각 기체와 연속액상으로 사용하였다. 기포탑에서 기포와 wake 상들을 연속적으로 검침하기위해 자료수집장치(DT 2805 Lab Card)와 컴퓨터를 사용하였다. 탐침 써키트로부터 수집된 아날로그 자료는 디지털 자료로 변환되었으며, 이들 자료를 이용하여 기포탑에서 상승하는 단일기포 뿐만이 아니라 다중기포들의 후면에서 wake 상을 검침할 수 있었다. 기포와 wake 상의 체류량은 각각 기포탑의 직경과 연속액상의 점도가 증가함에 따라 감소하였으나 연속액상의 체류량은 증가하였다. 그러나, 기포와 wake의 체류량은 각각 기체 유속이 증가함에 따라 증가한 반면 연속액상의 체류량은 감소하였다. wake 상 체류량에 대한 기포 체류량의 비율은 기포탑의 직경 또는 기체의 유속이 증가함에 따라 감소한 반면 연속액상의 점도가 증가함에 점성액체 기포탑에서 기포, wake 그리고 연속액상의 체류량은 본 연구의 실험범위에서 다음과 같은 실험변수의 상관식으로 나타낼 수 있었다. ${\varepsilon}_B=0.043D^{-0.18}U_G^{0.56}{\mu}_L^{-0.13}$, ${\varepsilon}_W=0.003D^{-0.85}U_G^{0.46}{\mu}_L^{-0.10}$, ${\varepsilon}_C=1.179D^{0.09}U_G^{-0.13}{\mu}_L^{0.04}$.
기포탑 반응기에서의 기체 체류량은 기포의 크기 분포 및 상승 속도와 밀접한 연관성을 갖는다. 따라서 많은 연구자들에 의하여 기포탑 반응기 내에 기포의 크기를 제어하기 위한 연구들이 진행되어 왔다. 본 연구에서는 스파져 이외의 영역에서도 기포의 거동을 제어하고 기체 체류량을 증진시키기 위하여 다단형 기포탑 반응기를 사용하였다. 특히, 3 종류의 서로 다른 크기의 반응기를 사용하여 다단 다공판이 기포의 유동 특성에 미치는 효과를 확인하였다. 나아가 개별 기포가 다공판을 통과하였을 때의 쪼개짐 빈도수 및 크기 분포 변화에 대하여 관찰함으로써 다공판의 영향에 대한 이해를 넓혔다. 또한 다양한 다공판 배치 형태에 따른 유동 특성을 관찰함으로써 다단형 기포탑 반응기에서의 다공판 설치에 대한 기준을 제시할 수 있었으며, 이를 바탕으로 높이 22 m, 직경 0.36 m의 벤치 스케일 다단형 기포탑 반응기를 제작하여 그 성능을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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