전도성 고분자인 폴리아닐린은 여러 흥미로운 성질을 지니고 있어 많은 연구자들의 연구대상으로 주목받고 있다. 이런 성질 들로는 전도성, 전자파 차폐, 선택적 기체투과성 등이 있다. 이중 폴리아닐린의 기체투과성은 몇 가지 문제해결이 선행되어야 하지만 매우 높은 선택도를 나타내기 때문에 주목받고 있다. 그러나 너무 낮은 투과도를 나타내며 가공성이 좋지 않기 때문에 복합막이나 비대칭막의 제조에 어려움을 겪고 있다. 본 연구에서는 폴리아닐린의 기체투과량을 높이기 위해서 분자의 크기가 큰 도판트를 사용하고 이를 지지체위에 캐스팅한 복합막을 제조하여 기체투과성을 살펴보았다.
본 연구에서는 기체분리용 고분자 분리막을 박막화하기 위하여 기체의 선택도와 투과도가 서로 상이한 celluloseacetate(CA), polyvinylchloride(PVC) 및 polystyrene(PS) 등의 고분자용액을 사용하여 수면전개법에 수면 전개기구와 박막의 구조적 특성을 연구하였고, 또한 기체 분리막으로서의 이 수면전개막을 개발하기 위하여 CA, PVC, PS 단일 적층막, CA-PVC 복합적 층막, PVC/PS 혼합적층막의 형태로 제막하여 기체분리효과를 검토하였다.
고분자막에 의한 기체분리는 심냉분리법, 흡수법, 흡착법등에 비하여 에너지가 절약되며 장치가 간결하고 운전비용이 낮은 이점 때문에 여러가지 기체혼합물에 대하여 여러가지 목적으로 응용되기에 이르렀다. O$_{2}$/N$_{2}$ 분리막으로 요구되는 기본특성은 1) 높은 O$_{2}$ 투과성 2) 높은 O$_{2}$ 선택성 3) 막 형성에 충분한 기계적 강도 4) 열, 화학적으로 안정성이 있어야 한다. 그런데 투과계수 P$_{O_(2)}$와 투과선택도 P$_{O_(2)}$/P$_{N_(2)}$ 관계 Fig.2 에서 보는 바와 샅이 대체로 투과선택성은 상반관계에 있어서 polyimide는 높은 선택성을 나타내고 기계적 강도가 좋고 높은 열에 대하여 안정하기 때문에 일단 막재료로 양호한 조건을 갖추고 있으나 투과계수가 크지 않아 선택도를 크게 감소시키지 않으면서 투과계수를 향성시키려는 노력이 경주되고 있다. 따라서 polyimide의 화학구조와 투과계수, 투과선택도의 관계를 고찰하는 것은 대단히 중요하다. 특히 최근에는 polyimide의 화학구조를 계통적으로 변화 시켜가면서 구조와 투과특성을 고찰한 연구가 많으며, 이러한 연구를 총망라하여 화학구조와 투과특성을 고찰한 훌륭한 총설들이 발표되어왔다. Fig.3에는 지금까지 연구된 중요한 polyimide를 형성하는 dianhydride와 diamine의 구조식을 표시하였으며 이들 구조의 변화에 의하여 기체투과계수와 투과선택도가 어떤 영향을 받는지 고찰하고자 한다.
일반적으로 polyimide는 열적, 화학적으로 안정하며 좋은 기계적 성질을 갖고 있고 기체투과 특성이 뛰어나므로 훌륭한 막 소재로 알려져 있다. 그러나, 높은 선택도를 나타내면 투과도가 떨어지고 투과도가 높으면 선택도가 떨어지는 일반적인 고분자 막이 보이는 경향을 따르므로, 본 연구에서는 이례적으로 높은 산소 투과도를 보이는 6FDA-pTeMPD polyimide와 높은 선택도를 나타내는 6FDA-mPDA polyimide을 공중합 시킴으로써 각각의 homopolyimide로서는 얻을수 없는 개선된 기체 투과도와 선택도를 얻을 수 있으리라 예상하여 연구를 하였다. 조성과 자유용적, 조성과 Tg관계, 조성과 투과도 및 선택도를 조사하여 공중합 하였을때 고분자의 화학 구조와 미시적 구조간의 관계를 규명하여 분자 설계로 적절한 막 특성을 갖는 공중합 막을 합성할 수 있는 정보를 확립하였다.
비다공성막에서의 기체투과는 분리용막의 재료가 되는 기능성 고분자와 분리하고자 하는 기체 혼합물과의 작용이 투과확산을 지배하며 고분자의 구조에 의하여 결정되는 극성, 수소결합, 응집 에너지 밀도, 고분자 주쇄 유연성, 입체장애, 주쇄간 거리, 측쇄기의 운동성 등의 많은 인자들과 막결정화도 등의 인자들이 복합되어 기체투과에 작용하기 때문에 고분자 구조와 투과 특성과의 관계가 정량적으로 밝혀지지않고 있으나, 실험적 사실을 근거로 정성적 고찰이 이루어지고 있으며 몇가지 고분자막 미세구조를 나타내는 측정가능 물성들과 투과 특성을 상관시킬 수 있다. 폴리이미드막은 합성되는 diahydride와 diamine의 변화에 의해 다양한 화학적 구조를 갖는막을 만들 수 있으며 이들 막의 물성치들과 투과특성들도 서로 다르게 나타난다. 본 연구에서는 PMDA-MDA polyimide를 기본으로하여 다른 종류들의 Phenylene diamine을 첨가시켜 제조한 서로 다른 화학적 구조를 갖는 기체분리막들의 측정 가능한 물성치들과 산소, 질소 투과특성의 연관상을 연구하여 이들 사이의 정성적 상관성이 있음을 고찰한다.
기존의 고분자막의 투과도와 선택성의 상호의존성을 개선하고자 하는 노력으로 복합막등에 관한 연구가 이제가지 이루어져왔으나 최근에는 전이금속을 유기고분자와 결합시켜 그 전이금속의 산화환원력을 이용하여 투과도와 선택성을 높이려는 연구가 진행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 근래에 촉진수송에 자주 이용되는 전이금속을 이용한 고분자 착체막에 있어서 전이금속과 배위자, 그리고 기체와의 관계를 규명하기 위하여 1차로 Schiff base를 배위자로 이용하여 Co을 착제로 만들어 $O_2, N_2$기체를 대상으로 투과실험을 행하였다.
본 연구에서는 높은 투과도를 갖는 PTMSP에 1, 3, 5 wt% LDH 함량으로 용액 삽입법에 의하여 PTMSP/LDH 복합막을 제조하였다. 복합막의 물리화학적 특성은 FT-IR, TGA, XRD, UTM, SEM을 사용하여 조사하였고, $H_2$, $N_2$, $CO_2$ 기체에 대한 투과도와 선택도 성질을 고찰하였다. PTMSP/LDH 복합막의 기체 투과도는 LDH 함량이 증가함에 따라 감소하였고, $H_2$와 $CO_2$의 선택도는 LDH의 함량이 5 wt%일 때 최대값을 보였다. 그리고 PTMSP와 PTMSP/LDH 복합막은 기체투과 압력이 증가함에 따라 기체의 투과도가 증가하였다. PTMSP/LDH 복합막의 기체투과도는 PTMSP 막에 비해 압력 증가에 대한 차이가 다소 작게 나타났다.
막을 이용한 기체 분리법의 기초적인 연구는 1880년대에 이미 시작되었지만 실용화가 이루어지지 않은 이유는 막 투과속도가 적었기 때문이었다. 그러나 막 제조기술의 발달에 의해서 처리면적이 매우 큰 초박막이 제조되었고 이로인해 에너지 절약형 기체분리 방법으로서의 막분리법이 다시 흥미를 끌게 되었다. 현재 실용화되고 있는 막으로 투과계수가 큰 실리콘막을 들수 있지만 분리계수가 작기 때문에 보다 분리성능이 큰 새로운 막의 개발이 요망된다. 그러나 실리콘막에 대한 상세한 연구가 별로 없기 때문에 실리콘막을 기준막으로 성능이 좋은 막을 개발하는데 있어서의 데이터가 부족하다. 본 연구는 이와같은 데이터를 보충하고 막투과가 기체의 어떤 성질에 지배되고 있는가를 조사할 목적으로 수행하였다.
분리막법이 기체 분리에 응용된후 에너지 소비의 절감, 열안정성 등과 같은 장점들로 인해 수소회수 및 $H_2/CO_2$의 비율조정, $CH_4/CO_2$ 분리, $O_2/N_2$의 분리 등에 이용되고 있다. 이러한 분리막의 특성은 투과도와 선택투과도에 의해 결정되어지는데, 이들은 서로 상반된 경향을 나타낸다. 즉 투과도가 높으면 선택투과도는 낮아지고, 선택투과도가 높으면 투과도는 감소하게 된다. 그러나 이러한 두가지 특성 모두를 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있는데, 그 연구방향은 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질, 복합재료의 개발, 액정, 촉진수송법 등으로 나눠질 수 있다. 이중 촉진수송이란 특정한 기체와 가역적 친화력 혹은 흡착력을 갖는 운반체를 액체 혹은 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택적으로 수송하는 것을 말한다.
분리막법이 기체 분리에 응용된후 에너지 소비의 절감, 열안전성 등과 같은 장점들로 인해 수소회수 및 $H_2/CO_2$의 비율조정, $CH_4/CO_2$ 분리, $O_2/N_2$의 분리 등에 이용되고 있다. 이러한 분리막의 특성은 투과도와 선택투과도에 의해 결정되어지는데, 이들은 서로 상반된 경향을 나타낸다. 즉 투과도가 높으면 선택투과도는 낮아지고, 선택투과도가 높으면 투과도는 감소하게 된다. 그러나 이러한 두가지 특성 모두를 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있는데, 그 연구방향은 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질, 복합재료의 개발, 액정, 촉진수송법 등으로 나눠질 수 있다. 이중 촉진수송이란 특정한 기체와 가역적 친화력 또는 흡착력을 갖는 운반체를 액체나 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택택으로 수송하는 것을 말한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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