본 연구에서는 양극의 two-phase simulation 모델을 확립하고 GDL 물성과 작동조건이 전지성능에 미치는 영향에 대해 시행하였다. 모델로는 Multi-phase $mixture(M^2)$ 모델을 사용하였는데 이 모델은 각 상의 balance식을 하나의 mixture-phase식으로 통합하여 수학적 계산이 용이할 뿐만 아니라 실제 전지 성능에 매우 근사하여 신뢰성성도 확보할 수 있었다. 최적의 GDL 구조와 작동조건을 규명하기 위해 기체투과도, 접촉각, 기공도, 기체 공급가스 차이에 따른 전지 성능 분석을 시행하였는데 그 결과 모든 파라미터들이 증가할수록 비례적으로 전지 성능이 증가하였다. 기체 공급가스>기공도>>접촉각>기체투과도 순으로 전지에 미치는 영향이 큰 것으로 나타났다.
분리막을 이용한 기체의 분리는 각 기체의 막에 대한 투과도 차이에 의해 분리하는 방법으로 에너지 소비가 적고, 열 안정성이 약한 물질을 저온에서 분리할 수 있는 장점, 좁은 공간에서도 이용할 수 있다는 점 등으로 미루어 볼때 기존 공정에 대한 새로운 경쟁자로서 그 가능성이 한층 커지고 있다. 분리막의 특성은 투과도(Permeability)와 선택투과도(Permselectivity)에 의해 결정되고 이 두가지 특성을 모두 높이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 연구방향은 (1) 새로운 고분자의 합성 및 고분자의 개질 (2) 복합재료의 개잘 (3) 액정 (4) 촉진수송법 등으로 나눠질수 있다. 이 중 촉진수송(Facilitated Transport)이란 특정한 기체와 가역적 친화력 또는 흡착력을 갖는 운반체(ㅊㅁㄱ\ulcornerㄱ)를 액체나 고체막에 분산시켜 원하는 특정 기체만을 선택적으로 수용하는 것을 말한다.
본 연구에서는 중 저준위방사성폐기물 처분시설(이하 처분시설)에서 발생하는 기체의 이동현상을 예측하기 위한 2차원 수치 모델링을 수행하였다. 또한, 기체 이동 모델링에서 주요 입력변수로 적용되는 사일로 콘크리트의 기체침투압(gas entry pressure)와 기체 투과도(gas permeability)를 실측하여, 모델링 입력변수로 적용하였다. 사일로 콘크리트의 기체침투압(gas entry pressure)와 기체 투과도(gas permeability)는 각각 $0.97{\pm}0.15bar$ 및 $2.44{\times}10^{-17}m^2$로 측정되었다. 기체 이동 모델링 결과, 사일로 내부에서 발생하는 수소 기체는 기상으로 이동하지 않고 지하수에 용해되어 지하수와 함께 생태계로 이동하는 것을 알 수 있다. 또한, 폐쇄 후 약 1,000 년 후 부터 사일로 상부부터 수소기체 밀도가 증가하기 시작하는 것으로 예측되었다. 따라서, 사일로 내부에서 발생된 기체는 기상으로 사일로 내부에 축적되지 않으며, 이로 인해 사일로 콘크리트의 내구성에 영향을 미치지 않을 것으로 판단된다.
고분자전해질연료전지의 효율과 수명은 고분자 전해질 막과 밀접하게 관련되어있다. 연료전지 상용화를 위해 내구성과 안정성은 반드시 확보되어야 한다. 본 연구에서는 고분자전해질연료전지용 막전극접합체에 대해서 제작과정, 체결과정 및 운전 중에 발생할 수 있는 물리적 손상이 연료전지에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 실제 고분자전해질연료전지 조건에서 구멍이 생기는 경우를 모사하기 위해 막전극접합체에 다양한 크기 및 형상의 물리적 손상을 형성시켰다. 또한 여러 위치에서의 손상도 비교하였다. 손상시킨 막전극접합체에 대해 단위전지 성능평가와 순환전압전류 실험을 비교 분석하였다. 막전극접합체의 결함이 커질수록 수소기체투과도는 증가하고, OCV와 성능은 감소하였다. 또한 성능과 수소기체투과도는 서로 관련이 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 다양한 아민기를 가지는 폴리이미드 소재 및 분리막을 제조하여 그들의 구조의 변화에 따른 기체 투과도를 측정하였으며 동력학(Molecular dynamics; MD) 기술을 이용하여 해당 기체의 시간의 변화에 따른 위치와 속도를 계산하여, 기체분자의 동적 특성을 분석하는데 활용하였다. 투과도 측정결과 합성된 고분자 소재의 경우 고분자 내의 free volume을 증가시키는 치환기를 도입시켰을 경우 기체투과도가 증가되었으나 rigid한 구조가 도입된 폴리이미드는 투과도가 감소되는 경향을 확인하였다. 또한 분자동력학 시뮬레이션을 이용하여 기체투과거동 변화를 분석한 결과 실제 기체투과도 측정결과와 유사한 결과를 나타냄을 확인할 수 있었다.
현재 상용화 되어있는 산소/질소 분리용 고분자 분리막은 비교적 낮은 선택도를 가지고 있다. 즉, 이점은 확산도와 용해도를 조절함으로써 분리막의 투과선택도를 높일 수 있는 가능성을 보여주고 있으며 보다 높은 투과도와 투과선택도를 갖는 새로운 고분자 재료의 선택이 분리막을 통한 기체 분리나 그 상업적 이용에 절실히 요구되고 있다. PSf는 상용성, 화학적 내구력, 강도, 높은 유리전이온도와 우수한 기체투과성질을 가진 고분자로 분리막에 많이 응용되고 있다. Erb 등은 용매로 DMF(dimethylformamide)와 THF(tetrahydrofuran)를 사용하여 막을 제조하였다. 상부 흐름압력이 5atm일때 각 기체의 투과도 계수는, 헬륨이 11, 이산화탄소가 5.5, 메탄이 0.5, 질소가 0.2였으며, PSf막에 대한 각 기체의 투과는 Henry mode보다 Langmuir mode에서 더욱 우세하게 일어난다고 생각하였다. 또한 Ghosal 등은 PSf에 nitro기를 도입한 nitrated PSf의 투과특성을 조사하였다. 실험결과 nitro group이 치환된 PSf막이 nitro group이 없는 막에 비해 투과도는 낮았지만 선택도는 증가하였다. 구조가 다른 여러가지의 PSf막을 통한 기체 투과성질은 Ghem 등에 의해 밝혀졌다. Membrane-covered probes를 이용한 폴라로그램(polarogram) 방법은 산소를 측정하는데 가장 보편적인 방업ㅂ으로, 산소 탐침(oxygen probe)의 원리는 소위 효소 전극을 발전시키는데 이용되어 왔다. 효소전극은 산소와 실험하고자 하는 물질간의 특정한 효소반응에 기초를 둔 다양한 물질의 선택적 측정을 위한 것이다. 이때 센서에 응용되는 합성막은 산소에 대해 선택적인 투과를 해야하며, 상대적으로 높은 산소확산계수와 물에 대해서는 낮은 투과도를 가져야 한다. 높은 산소확산계수는 반응을 빠르게 하는 잇점이 있으며 물에 대한 낮은 투과도는 센서내의 전해질 물질을 유지보호하는 역할을 한다. 분리막이 산소전극에 이용될 경우 높은 산소 확산계수 이외에도 적절한 기계적 강도, 열적 안정성 등이 요구된다.
제올라이트 분말을 첨가한 저밀도 폴리에틸렌 (LDPE) 복합 필름의 $CO_2,\;O_2,\;N_2$에 대한 기체 투과성을 조사하였다. 제올라이트 첨가 필름은 금속 양이온 혹은 계면 활성제로 표면 개질한 제올라이트 분말을 $20 wt\%$ 함유하는 LDPE 마스터배치를 제조한 후 이를 LDPE 수지와 용융혼합하여 중공필름 성형법으로 제조하였다. 최종적으로 제올라이트 분말이 0, 3, 5, 10 wt$\%$ 함유된 복합 필름을 얻었으며 이를 기체 투과도 측정에 사용하였다. 필름의 기체 투과성은 부피측정법에 기초한 기체 투과도 측정장치를 제작하여 분석하였다. 모든 경우에 있어 제올라이트 함량이 증가함에 따라 기체 투과도는 감소한 후 점차 증가하는 경향을 보여주었다. 계면 활성제로 표면 개질한 제올라이트 입자는 매트릭스 수지와의 계면 접착력을 향상시켰지만 표면 개질 이온의 종류에 따른 필름의 기체 투과 특성에는 뚜렷한 차이가 나타나지 않았다. 제올라이트 첨가 필름의 경우 각 기체의 투과도에 대한 온도 의존성의 차이는 순수 LDPE 필름에 비해 다소 작게 나타났다.
김치를 기체 투과도가 조절된 플라스틱 용기, 시유옹기, 유리병을 사용하여 각각 발효하였을 때, 그 품질특성이 어떻게 변화하는지를 $5^{\circ}C$에서 8주간 발효하면서 관찰하였다. 다른 용기에 보관한 김치에 비해, 투과도 조절 플라스틱 용기에 보관한 김치의 pH 감소가 적었으며, 산도 역시 8주 후에 0.99로 나타나 증가율이 가장 적게 나타났다. 미생물수의 변화를 보면 투과도 조절 플라스틱 용기에 보관한 김치가 총균수의 증가는 적고, 유산균의 증가는 높게 나타나 김치의 발효가 바람직한 방향으로 진행되었다. 김치 조직의 탄성은 역시 투과도 조절 플라스틱 용기에 보관한 김치에서 그 감소폭이 가장 적었으며, 적숙기인 3-4주차 때에는 투과도 조절 플라스틱 용기와 유리병에 보관한 김치간의 탄성 차이가 10%정도로 매우 크게 나타났다. 관능평가 결과에서도 투과도 조절 플라스틱 용기에서 발효한 김치가 높은 점수를 나타내었으며, 질감 및 외관과 종합적인 기호도에서 점수가 높았다. 투과도 조절 플라스틱 용기에 보관한 김치의 항산화 효과는 다른 용기에 보관한 김치에 비해 우수하였으며, 용기별 기체투과도에 있어서도, 시유옹기에서 $O_2$, $CO_2$ 투과력이 각각 $10\;mmol\;h^{-1}\;m^{-2}\;atm^{-1}$, $13.7\;mmol\;h^{-1}\;m^{-2}\;atm^{-1}$,이었는데 비해 투과도 조절 플라스틱 용기가 $458\;mmol\;h^{-1}\;m^{-2}\;atm^{-1}$, $357\;mmol\;h^{-1}\;m^{-2}\;atm^{-1}$, 로 더 높은 결과를 나타내었다. 이는 전통적으로 김치발효 용기로 사용된 옹기와 유사한 결과이며, 따라서 투과도 조절 플라스틱 용기는 김치 발효에 적합한 용기이며, 앞으로 김치의 보관 및 발효에 있어서 산업적으로 유용하게 사용될 것으로 기대된다.
최근 들어 분리공정의 발달과 산업의 고도화에 따라 기체 및 액체분리의 중요성이 강조되면서 열적, 화학적 그리고 기계적 안정성이 좋으며, 수명이 길고, 세척과 재생이 용이하며, 미생물에 의한 손상이 없는 무기막에 대한 연구가 진행중이다. 무기막은 기공의 크기에 따라 크게 다공성 막과 비다공성 막의 두 종류로 구분된다. 비다공성 금속막은 특정 기체에만 투과성을 가지며, 이때 기체는 용해-확산(solution-diffusion)기구에 의해 금속막을 투과하므로 특정기체에 대한 선택도는 매우 크나 투과도가 매우 작고 가격이 비싼 단점을 가지고 있다. 다공성 막은 기체 투과율이 큰 반면 기체 선택도가 작은 단점을 가지고 있다. 현재 기체분리에 사용되고 있는 무기막은 기공크기가 40${\AA}$ 이상으로 기체 분리가 Kundsen diffusion에 의해 이루어지므로, 기체 투과도는 큰 반면에 기체에 대한 선택도는 그리 크지 않다. 따라서 최근 들어서는 다공성 담체에 기공이 작은 ($d_{pore}<20{\AA}$)박막을 담지시켜 기체의 분리 선택도를 향상시키기 위한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 본 연구에서는 유기금속 화학증착법(metal-organic chemical vapor deposition:MOCVD)을 이용하여 수소 선택성을 가지는 $SiO_2/Al_2O_3$ 복합막을 비율별로 제조하여 증착속도를 알아보고, 열과 수분에 노출시켜 박막의 기체투과도 변화를 살펴보았다.
분리막 기반 공정은 기존 공정에 비해 에너지 소비 및 환경 영향을 감소시킬 수 있는 잠재력을 갖고 있다. 분리막 공정의 성능은 분리막의 투과 특성과 직결되기 때문에, 선택도와 투과도가 우수한 새로운 분리막 소재를 개발하기 위해 많은 연구가 진행되어 왔다. 본 연구에서는 기체 투과선택성 향상을 위해 부피가 큰 에틸 치환기를 포함하는 diamine 단량체인 4,4'-methylenebis(2,6-diethylaniline) (MDEA)을 도입한 폴리이미드를 합성한 후 그 특성을 관찰하고 기체 투과 특성을 조사하였다. 이미드링 질소의 오쏘에 위치한 에틸기는 고분자 사슬의 패킹을 방해하고 사슬 강성과 고분자 사슬 간 거리를 증가시켰다. MDEA 기반 폴리이미드 분리막의 기체 투과 특성을 조사한 결과, 프로필렌/프로판 선택도 14.5와 프로필렌 투과도 7.0 barrer의 결과를 얻었다. 부피가 큰 치환기로 인해 기체 확산 길이가 증가하여 기체 투과 선택성이 높아졌음을 확인하였다. 혼합 기체 투과 결과 또한 MDEA 기반 폴리이미드 분리막이 실제 혼합 기체 공정에서 높은 선택도를 달성할 수 있다는 것을 보여준다. 이러한 MDEA 기반 폴리이미드는 우수한 투과도 및 선택도로 경제적인 프로필렌 분리의 가능성을 크게 높일 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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