본 연구에서는 염소 바이패스 분진을 광물 탄산화하여 시멘트의 원료 및 콘크리트 혼화재로 적용하기 위한 초기 연구를 수행하였다. 염소 바이패스 분진의 물리적·화학적 특성을 확인하기 위해 수세 처리 유무 및 수세 횟수에 따른 XRD, XRF, 입도분포 분석을 수행하였으며 그에 따른 특성 변화를 확인하였다. 분진의 종류, 교반 온도, 시간 경과에 따른 염소 바이패스 분진의 광물 탄산화 결과 수세 미처리 샘플은 최대 24%이었으며 수세 처리 샘플은 27%이었으나 실험 조건에 따라 광물 탄산화의 속도 및 정도는 상이하였다. 수세 처리된 분진이 수세 미처리 분진에 비해 더 많은 광물 탄산화가 일어난 이유는 칼슘 함량이 더 높았기 때문이라고 판단되었다. 또한, 더 높은 교반 온도는 초기 광물 탄산화를 더 촉진시키지만 분진의 종류 및 시간 경과에 따라 상이한 결과가 도출되었다.
온실가스의 대기 방출에 기인된 지구온난화는 범세계적인 주요 문제로 다루어지고 있으며, 이에 대한 많은 대책 중의 하나로 광물탄산화가 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 다양한 조건에서 경량 기포콘크리트를 이용한 광물탄산화 실험을 수행하여 이들의 탄산화 재료로써의 가능성을 파악코자 하였다. 경량 기포콘크리트는 광물탄산화의 주요성분인 CaO의 함량이 약 27 wt.%에 달하여 탄산화를 위한 유망한 재료로 간주할 수 있다. 이 함량 모두가 광물탄산화에 참여한다는 가정 하에 계산된 CaCO3 함량은 약 40 wt.%이다. 경량 기포콘크리트로부터 광물탄산화 반응의 최적 조건은 단일상의 방해석이 형성된 고액비 0.01, 반응시간 180분이며, 그리고 단일상 여부와 무관하게 즉 방해석과 바테라이트가 공존하는 경우, 고액비 0.06, 반응시간 180분인 것으로 확인된다. 고액비 0.06이상인 경우, 방해석과 더불어 바테라이트가 공존하였으며, 이는 광물탄산화에 따라 초기에 형성된 바테라이트가 점차 방해석으로 상전이 된 데 반하여 후기에 형성된 바테라이트는 반응 종료 시까지 방해석으로 상전이 되지 못한데 원인이 있는 것으로 해석된다.
$CO_{2}$를 탄산염의 형태로 고정화하는 광물 탄산화 기술은 $CO_{2}$ 지중 저장의 대안 기술의 하나로 중소규모로 $CO_{2}$ 저장을 실현할 수 있는 기술로 여겨지고 있다. 이 연구에서는 광물 탄산화 기술의 전세계적인 연구 개발 동향을 파악하고, 특히 우리 나라의 지질 및 산업 여건을 고려할 때 $CO_{2}$ 광물 탄산화가 $CO_{2}$ 저감 대책이 될 수 있는지에 대한 기술적 및 경제적 타당성을 검토하였다. 그 결과 국내에서는 연간 1,200만톤 이상의 $CO_{2}$를 고정화할 수 있는 산업 부산물이 발생하고 있으며, 이를 광물탄산화에 이용한다면 $CO_{2}$ 광물탄산화는 유망한 $CO_{2}$ 저감 방안이 될 수 있을 것으로 기대된다. 이 기술의 경제성 증대를 위해서는 산업 부산물의 전처리, 금속 용출액 및 용출 방법, 고속 탄산화 기술 개발, 공정열의 이용 극대화, 생성된 탄산화물의 부가가치 향상 등의 분야에서 향후 추가적인 연구 개발이 필요할 것으로 판단된다.
간접 탄산화(indirect method) 및 양이온 공급원으로 사문암(serpentinite)을 이용하여 광물탄산화 연구를 수행하였다. 이산화탄소와 사문암 내 알칼리 토금속(칼슘과 마그네슘)의 탄산화 반응을 통해 고순도의 탄산칼슘과 탄산마그네슘을 합성할 수 있었다. 마그네슘 추출을 위해 황산암모늄을 사용하였고 Mg 추출률 향상을 위해 황산암모늄 농도, 반응온도 및 사문암과 추출 용매의 비(고액비) 등 여러 반응 변수를 검토하였다. 본 연구로부터 2 M 황산암모늄을 사용하여 $300^{\circ}C$ 반응온도에서 고액비(5 g/66 mL) 실험을 진행한 경우 약 80 wt% 이상의 Mg를 얻을 수 있었다. Mg 추출률은 추출 용매 농도 및 반응온도와 비례하여 증가하였다. 사문암의 Mg 추출 과정에서 얻어진 암모니아($NH_3$)는 회수하여 탄산화 과정에서 필요한 pH 복원제(pH swing agent)로 활용하였다. 본 연구를 통해 약 1.78 M 암모니아를 회수할 수 있었고 지구화학 모델링을 통해 사문암의 Mg 추출 과정의 핵심 단계를 해석하고자 하였다.
폐콘크리트 처리 시 발생하는 시멘트 미분은 $CO_2$ 포집을 위한 광물탄산화 재료로 활용할 수 있다. 이번 연구에서는 폐콘크리트를 활용한 $CO_2$ 포집을 위한 기초연구로 수화시멘트의 수성탄산화 방안과 탄산염광물 형성 특성에 대한 자료를 확보하고자 하였다. 실험을 위해 물 : 시멘트 비를 6 : 4로 하여 28일간 수중 경화하여 시멘트 풀을 제작하고, 첨가제(NaCl과 $MgCl_2$)를 활용한 용출실험과 두 종류의 수성탄산화(직접수성탄산화와 간접수성탄산화)실험을 수행하였다. 용출실험 결과, $Ca^{2+}$ 이온의 용출은 시험된 최대 농도에서 보다 0.1 M NaCl과 0.5 M $MgCl_2$에서 최대로 나타났으며, $MgCl_2$는 NaCl에 비해 10배 이상의 $Ca^{2+}$ 이온을 용출력을 보였다. 미분(< 0.15 mm)의 시멘트 풀은 직접수성탄산화에 의해 1시간 이내에 탄산화에 의해 포트랜다이트가 거의 모두 탄산염 광물로 변화하고, CSH(calcium silicate hydrate)의 분해에 의한 탄산화도 진행되는 것으로 나타났다. 그러나 직접수성탄산화에는 NaCl과 $MgCl_2$와 같은 첨가제가 크게 효율적이지 못하였다. NaCl과 $MgCl_2$를 첨가제로 사용한 용출액에 대한 간접수성탄산화로 100% 순수한 방해석을 생성되었다. $MgCl_2$에 의한 용출액의 경우 탄산화를 위해 알칼리용액 의한 pH의 조절이 필요하였으며, $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 탄산화가 느리게 진행되었다. 수성탄산화 방법과 첨가제의 종류가 생성되는 탄산칼슘광물의 종류와 결정도 영향을 미치는 것으로 나타났다.
중원지역 지열수의 CO2 가스의 용축과 수반된 탄산염 침전물의 광물학적 특성을 밝히기 위하여 탄산염 침전물에 대해 광물학적 및 지구화학적 분석방법을 적용하여 보았다. 이들은 매년 수 mm의 두께로 저수조내에 침전되며 미세한 층상으로 결정화되어 있고, 검은 갈색의 얇은 층들이 반복적으로 존재하고 있다. 침전물은 비교적 순수한 방해석으로 되어 있으며 1M HCl로 처리하여 잔류물을 XRD 분석한 결과는 카올린 광물 및 일라이트질 광물이 확인되었다. 전자현미분석에 의하면 검은 갈색층은 주로 방해석과 Fe나 Mn 산화광물의 집합체이며 소량의 점토광물도 함께 섞여 있는 것으로 추정된다. Fe의 경우에는 주로 방해석내 Ca자리를 치환하여 존재하며 일부 산화광물로 함께 침전된 것으로 보인다. 반면에 Mn의 경우는 일부는 Fe처럼 방해석결정구조 내에서 Ca를 치환하면서 존재하기도 하지만 주로 산화물의 형태로 존재하는 것으로 보인다. 후방산란전자상(BSEI) 관찰에 의하면 Fe와 Mn 모두 매우 미세한 입자의 산화광물들로 밀집해 있는 부분이 관찰되기도 한다. 중원지역 탄산수로부터 방해석이 침전되는 과정은 CO2 가스가 방출되면서 pH가 증가하면서 방해석 및 Fe, Mn 산화물이 과포화상태가 되어 침전되는 것으로서 해석할 수 있다. 또한 지하 심부를 순환하면서 활발한 물-암석반응의 결과로 Si나 Al 및 기타 이온들의 함량이 상대적으로 높았던 탄산수가 pH가 높아지면서 카올린 광물이나 일라이트질 광물, 석영등의 규산염 광물들이 함께 침전하였을 것이다. 그러나 방해석의 침전과정이 이루어지는 과정 동안에, 온천공으로부터 채수되는 탄산수의 양이 수요에 따라 매우 불규칙해서 탄산수의 수요가 많은 경우 탄산수가 지속적으로 과잉 채수되면 주변 천층지하수가 탄산수에 혼합되어 Fe, Mn 등의 농도를 상대적으로 낮추게 되어 산화물형태로 침전되기가 어려워져서 거의 순수한 방해석만이 침전하게 된다. 결과적으로 거의 순수한 방해석 층에 검붉은 층이 불규칙하게 반복되고 있는 중원지역 탄산염침전물은 침전작용이 일어나는 대부분의 기간 동안 지속적으로 주변 전층지하수의 유입이 일어났음을 지시하고 있다. 또한 Fe, Mn 등의 함량이 높은 탄산수로부터의 침전은 매우 짧은 기간동안 단속적으로 일어났음을 지시한다.
시멘트산업에서는 CO2 배출량 감축을 위해 원료대체 및 전환기술, 저탄소 신열원 활용 공정효율 향상기술, 공정발생 CO2 포집 및 재자원화 기술 개발이 진행되고 있다. 공정발생 CO2 포집 및 재자원화는 대규모로 배출되는 배기가스에서 CO2를 분리 및 포집하는 기술로 지중저장과 해양저장, 탄산염 광물화로 크게 세 가지로 나뉜다. 이에 본 연구에서는 CO2를 탄산염광물로 저장할 수 있는 CSC를 개발하고자 기초 실험을 진행하였다. 클링커 원료 배합에서 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 다른 세 가지의 CSC 클링커를 제작하여 클링커의 성분 및 상 분석을 진행하였다. 제조한 CSC 클링커는 Wollastonite와 Rankinite가 생성되었다. 또한, CSC 페이스트 탄산화 시험편은 탄산화 생성물로 Calcite가 생성되었음을 확인할 수 있었다. CSC 클링커와 CSC 탄산화 시험편은 CSC 클링커 화학조성에서 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 낮을수록 Wollastonite 생성량이 감소하고 Rankinite의 생성량이 증가하였고, CSC 페이스트 시험편의 탄산화 진행에 따라 Calcite 생성량이 증가하였다. 이는 Rankinite가 Wollastonite보다 CO2를 광물화하는데 반응성이 높은 것으로 판단된다.
In-situ 탄산화 기술은 시멘트 기반 건설재료의 제조과정에서 CO2를 주입하여 시멘트 수화과정에서 용출되는 Ca2+ 이온과 CO2의 탄산화 반응을 통해 CaCO3의 형태로 CO2를 격리하는 광물탄산화 기술이며, 본 연구에서는 현재 국내 건설현장에서 시공되고 있는 바닥용 건조시멘트 모르타르 배합의 범위에서 In-situ 탄산화 기술을 적용 시, CO2의 주입 유량 및 총 주입량을 검토하고, 바인더인 단위시멘트량 감축에 따른 제품의 품질 검토를 실시하였다.
광물탄산화는 이산화탄소를 칼슘, 마그네슘 등을 함유한 금속산화물과 반응시켜 영구적으로 저장하는 기술이다. 본 연구에서는 직접탄산화 방법으로 이산화탄소를 저장하기 위해 해수와 알칼리성 산업부산물인 제지슬러지소각재(PSA)를 사용하였다. 다양한 실험을 통해 해수와 PSA를 이용한 직접탄산화 반응의 최적 용매의 양(해수와 PSA의 혼합비)과 반응시간을 찾았고, PSA를 이용한 직접탄산화 반응에 해수와 초순수를 각각 용매로 사용했을 때의 이산화탄소 저장량을 비교하였다. 이산화탄소 저장량은 탄산화반응 후 고체증가량과 열중량분석 결과를 이용해서 계산하였다. 실험에 사용한 PSA는 미세하고 67.2%의 칼슘을 포함하였다. $25^{\circ}C$, 1기압에서 해수를 PSA와 혼합하여 이산화탄소를 0.05 L/min 유량으로 주입하는 탄산화반응의 최적 용매의 양과 반응시간은 각각 5 mL/g, 2시간이었다. 해수와 초순수를 용매로 사용해서 PSA와 각각 혼합한 다음 탄산화했을 때, 이산화탄소 저장량은 각각 113, $101kg\;CO^2/(ton\;PSA)$이었다. 해수를 사용하여 탄산화한 고체는 대부분 calcite 형태의 탄산칼슘과 소량의 탄산마그네슘으로 구성되어있었고, 초순수를 사용했을 때의 고체도 calcite 형태의 탄산염임을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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