본 연구에서는 SOFC 시스템 설계기술 개발을 위한 기초 연구로서 전산해석을 이용한 SOFC 성능예측 기법을 개발하였다. 기본설계 단계에서 SOFC의 성능을 개략적으로 예측할 수 있는 1차원 예측 모델을 정립하였으며, 온도, 조성, 전해질, 전극 두께 등을 비롯한 다양한 조건 변화에 따른 성능예측을 수행하여 실험값과 비교한 결과 최대전력밀도 조건에서 23%의 오차를 갖는 것으로 나타났다. 또한 Stack 제작단계에서 다양한 운전조건과 형상변화에 따른 SOFC 성능 변화를 예측할 수 있는 3차원 해석기법을 정립하였으며, 최대전력밀도에서 5.1%의 오차를 보였다. 포괄적인 열 및 물질 전달 현상과 전기화학반응을 3차원적으로 해석함으로써 보다 정확한 예측이 가능하였다. 또한 수소와 적당량의 수분을 함께 공급할 경우 SOFC 성능이 향상되는 것으로 나타났다. 본 연구에서 개발된 기술을 활용할 경우 시제품 제작 전에 전지시스템의 성능을 미리 예측할 수 있으므로, 향후 제품 개발시 제작비용 절감과 설계기간 단축에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
Solid oxide fuel cell (SOFC) operates at high temperature, therefor has the advantage of higher power generation and using exhaust heat than other fuel cells. In particular, the reforming reaction can be performed inside the SOFC stack to reduce the cooling of the stack and the burden on the reformer reactor. In this study, the reformer structure, operating characteristics, and thermal efficiency were evaluated for the optimization design of a heat exchanger type reformer of a 1 kW SOFC system.
This study aims to devise and analyze a power generation system combining the solid oxide fuel cell and oxy-fuel combustion technology. The fuel cell operates at an elevated pressure, a constituting a SOFC/gas turbine hybrid system. Oxygen is extracted from the high pressure cathode exit gas using ion transport membrane technology and supplied to the oxy-fuel power system. The entire system generates much more power than the fuel cell only system due to increased fuel cell voltage and power addition from oxy-fuel system. More than one third of the power comes out of the oxy-fuel system. The system efficiency is also higher than that of the fuel cell only system. Recovering most of the generated carbon dioxide is major advantage of the system.
DLC는 고경도, 화학적 안정성 및 고내식성, 내마모성 및 낮은 마찰계수로 인하여 여러 산업분야의 표면처리기술로 적용되고 있다. 하지만 DLC의 절연특성은 전기 산업 분야에 적용 한계가 있다. 이번 연구에서는 DLC를 연료전지 중 PEMFC(고체산화물 연료전지)의 금속 분리판 표면처리에 적용시키고자 하였으며, 높은 전도성과 고내식성의 Me-DLC박막 제작을 목표로 하였다. Cr을 Buffer layer로 하고 Cr과 DLC를 동시에 증착한 Cr-DLC 박막을 제작하였다. Cr-DLC코팅의 기계적 특성을 확인하기 위하여 나노인덴터를 이용하여 경도 및 탄성률을 측정하였으며, ball-on disk를 이용하여 마찰계수를 확인하였다. 각 샘플들의 전기전도성을 확인하기 위하여 4-point probe system을 이용하여 측정하였으며, 부식 저항 특성을 확인하기 위하여 1mole $H_2SO_4$ + 2 ppm HF 분위기의 전해질 내에서 동전위 분극시험을 통한 내식성 테스트를 하였으며, XPS를 통하여 Cr-DLC박막내의 구조적 특성을 확인하였다.
산화세륨($CeO_2$)는 고체산화물연료전지, 자동차 삼원 촉매, 산소 캐패시터 소재 등의 고온환경에서 구동되는 촉매 응용분야에 널리 활용되고 있으며 중요한 희토류 산화물 중에 하나이다. 고온 환경에서 $CeO_2$의 우수한 촉매 활성을 유지하기 위하여 초기 합성단계에서 높은 비표면적을 갖는 미세구조제어 연구와 나노 미세구조가 고온 열 사이클과 산화-환원 사이클 변화에서 안정하도록 하는 연구가 필요하여 많은 연구가 진행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 탄산염 침전법의 전구체 결정화 단계에서의 이방성을 정밀 제어하여 고 비표면적의 flower-like $CeO_2$를 성공적으로 합성할 수 있었다. 또한, 서로 다른 탄산염이온 침전제의 침전 반응 경로 제어를 통한 침전 수화물 전구체의 이방적 결정 특성으로부터 최종 고 비표면적 $CeO_2$ 산화물의 미세구조 제어와 고온 안정 제어를 확인하고 특성을 평가하였다.
Fuel cells are expected to be promising future power sources in both aspects of thermal efficiency and environmental friendliness. Accordingly, worldwide research and development efforts have been enormously increasing recently in various applications such as power plants, transportation and portable power sources. Among others, high temperature fuel cells, such as solid oxide fuel cells and molten carbonate fuel cells, are suitable for electric power plants. Moreover, their high operating temperature is quite appropriate to construct further advanced integrated systems. This paper reviews recent literatures on research and development of integrated power generation systems based on high temperature fuel cells. Research and development efforts are summarized in the area of fuel cell/ gas turbine hybrid systems, application of carbon capture technology to fuel cell systems, integration of coal gasification with fuel cells, and the use of alternative fuels.
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
고전도성 세라믹 연결재용 $La_{0.8}Sr_{0.2}Cr_{1-x}Ti_xO_3$ (X=0.1 and 0.2) 연결재 재료의 소결도와 전기전도도에 대해서 연구하였다. 이러한 목적으로 $LaCrO_3$, $La_{0.8}Sr_{0.2}Cr_{0.8}Ti_{0.2}O_3$ (LSCT82), $La_{0.8}Sr_{0.2}Cr_{0.9}Ti_{0.1}O_3$ (LSCT91) 분말들을 공침법을 통해 합성하였으며, 결정구조는 X-ray Diffraction(XRD)를 통해 확인하였다. 소결 특성은 주사 전자현미경을 통해 분석하였고 전기 전도도는 직렬 4-단자 법으로 측정하였다. 상대 밀도 분석으로부터 도핑된 $LaCrO_3$는 $LaCrO_3$보다 더 높은 소결성을 나타내었고, 입자 크기가 작을수록 소결성이 향상하는 것을 확인 할 수 있었다. 다양한 소결온도에서 얻은 LSC, LSTC 시편들의 XRD 결과는 LSC와 LSTC의 소결성이 2차상의 상전이와 밀접한 관련이 있다는 사실을 나타내었다. 다시 말해, LSTC는 $1300^{\circ}$이상 LSC는 $1400^{\circ}C$ 이상에서 2차상이 융해됨으로써 소결성을 현저하게 향상시킨다는 것을 알 수 있었다. 그리고 비슷한 상대밀도를 가진 LSC와 LSTC의 전기 전도도를 비교 측정한 결과, LSTC가 LSC보다 더 높은 전기 전도도를 나타낸다는 것을 알 수 있었다.
최근에 고체산화물 연료전지(SOFC) 연료극 조건에서 우수한 상 안정성, 높은 혼합 전자/이온 전도도 및 황/탄소 저항성 때문에 yttrium-doped strontium titanium oxide (Y-doped SrTiO3)가 대체 연료극 재료로 주목을 받아 왔다. 그러나 Y-doped SrTiO3는 연료 산화에 대해서 기존의 Ni 계열 연료극보다 낮은 전기화학적 활성을 보이는 단점이 있다. 따라서, 효율적인 Y-doped SrTiO3 계열의 연료극 재료를 개발하기 위해서는 Y-doped SrTiO3의 연료극 특성 및 반응성의 이해가 필수적이다. 본 발표에서는 SOFC 연료극에서 수소 산화 반응성을 결정함에 있어 표면 산소 vacancy 형성 에너지의 역할에 대한 spin-polarized DFT (density functional theory) 결과를 발표할 예정이다. 표면 산소 vacancy 형성 에너지는 수소 산화 반응[H2+O (surface) ${\rightarrow}$ OH+OH ${\rightarrow}$ H2O+O (vacancy)]과 밀접한 관계가 있다는 것을 확인하였다. 또한 Y-doped SrTiO3의 표면을 3d-전이금속을(Sc, V, Cr, Fe, Co, Mn, Ni, Cu) 도핑함으로써 표면 산소 vacancy 형성 에너지를 제어할 수 있다는 것을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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