고준위방사성폐기물 심지층처분장은 공학적방벽과 천연방벽의 다중방벽으로 이루어져 있으며 각 방벽재 사이의 상호작용에 의해 처분시스템의 전반적인 장기 건전성이 영향을 받게 된다. 특히 공학적방벽재인 압축 벤토나이트 완충재와 천연방벽인 근계암반의 상호작용에 의한 완충재의 침식 및 파이핑 현상은 사용후핵연료의 붕괴열 발산, 지하수 유입 저지 및 핵종 이동 저지의 역할을 수행하는 완충재의 성능을 저하시키기 된다. 처분 초기에 벤토나이트 완충재가 흡수할 수 있는 물의 양보다 많은 유량이 근계암반의 절리로부터 유입되면 잉여 지하수로 인한 수압이 발생하고 이로 인해 완충재 자체 및 갭채움재 주변으로 파이핑 현상이 발생할 수 있다. 또한 지하수와 벤토나이트 완충재의 물리-화학적 상호작용으로 인하여 완충재의 표면의 팽윤 및 겔/졸화로 인하여 완충재의 표면에서 침식이 발생할 수 있다. 따라서, 이러한 침식 및 파이핑 현상이 발생하는 조건과 이로 인한 완충재의 건전성을 명확하게 평가하는 것이 처분장의 장기건전성 평가를 위해 반드시 필요하다. 처분선진국들에서는 주로 실내 및 공학규모 실험이 수행되고 있으며 일부 전산 모델 개발이 진행되고 있는 상황이지만 실험에서 관측된 현상들을 복합적으로 모사할 수 있는 전산 모델은 개발되지 않았다. 국내에서도 다양한 침식/파이핑 시나리오에 대한 연구나 열-수리-역학-화학적 복합거동을 고려한 연구는 수행되지 않았다. 본 기술 보고에서는 현재까지 수행된 국내외 벤토나이트 침식 및 파이핑 연구와 이들이 주로 고려한 영향인자를 파악하였다. 실험값을 검증하기 위해 제안된 전산 모델들을 소개하고 향후 완충재 침식 및 파이핑 현상 규명을 위한 연구 수행 방향에 대해 정리하였다. 본 논문에서 검토한 다양한 시험 및 모델링 사례를 바탕으로 향후 국내 심층처분장환경을 고려한 압축 벤토나이트 완충재 침식 및 파이핑 관련 연구가 필요하다고 판단된다.
핵폐기물을 고화시키는 재료로 사용하는 붕규산염(borosilicate) 유리의 용해는 지층 처분장에 처리된 고준위 방사성 폐기물의 생태계 유출을 결정할 수 있는 중요한 화학반응이다. 습식 실험에서 유리의 용해속도(dissolution rate)는 유리 화학조성에 의해 크게 좌우되는 것이 관찰된다. 유리의 bulk 구조를 규명한 분광분석 실험에 의하면 유리의 화학조성과 분자수준(molecular-level) 구조(예: $SiO_4$ 사면체의 연결구조와 B 원소의 배위구조) 사이의 상관관계가 존재한다. 따라서 화학조성에 따른 유리 용해도의 차이는 조성에 따른 bulk 내부구조의 변화로 이해되어 왔다. 그런데 유리 표면은 수용액과 계면을 이루면서 용해 과정에서 가장 직접적으로 반응하는 부분이기 때문에, 화학조성에 따른 표면구조 변화에 대한 지식 또한 필요하다. 본 논문에서는 분자 동역학(molecular dynamics, MD) 시뮬레이션을 사용하여 4가지의 다른 화학조성을 가지는 소듐붕규산염 유리($xNa_2O{\cdot}B_2O_3{\cdot}ySiO_2$ 화학조성)에 대하여 bulk 구조와 실험으로 얻기 어려운 표면(surface) 구조를 연구하였다. MD 시뮬레이션은 유리 표면의 화학조성과 분자수준 구조가 bulk의 것과 매우 상이한 결과를 보여준다. 본 연구의 MD 시뮬레이션 결과는 화학조성에 따른 유리 용해도(특히 초기 용해과정)는 bulk 구조의 변화보다 유리 표면구조의 변화에 의해 크게 좌우될 수 있다는 표면구조에 대한 이해의 중요성을 역설한다.
본 연구에서는 처분장의 장기 건전성 평가모델을 확보하기 위해 한국원자력연구원 내 지하처분연구시설의 화강암을 대상으로 심층 처분복합환경을 모사한 암석시편의 Mazars 손상모델 상수를 측정하였다. 이를 위하여 실제 처분장 특성을 고려한 3가지 온도(15℃, 45℃, 75℃)와 건조/포화 조건에서 일축압축강도 및 간접인장강도 실험을 수행하였다. 최대유효인장변형률, At, Bt, Ac, Bc 등 주요 파라미터들은 콘크리트 대상으로 연구된 참고문헌의 값들과 차이를 보였으며 이는 암석과 콘크리트 시료의 탄성계수 차이 때문으로 판단된다. 시험결과 시료의 포화로 인해 Bt와 Bc의 값은 증가하였다. 또한 온도증가로 인해 최대 유효인장변형률과 Bt는 증가하였고 Bc는 감소하는 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 도출된 손상모델은 한국원자력연구원 내에서 현재 개발 중인 Coupled Thermo-Hydro-Mechanical Damage 수치해석의 손상모델로 이용될 계획이다.
고준위폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재 후보물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트를 대상으로 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도가 측정되었다. 압축벤토나이트는 건조밀도가 $1.2\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$범위에 대해, 압축 벤토나이트-모래 혼합물은 건조밀도가 $1.6\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$ 사이이고, 모래의 함량이 중량비로 10 wt%에서 30 wt%인 범위의 혼합물에 대해 측정하였다. 측정시료의 수분 함량은 중량비로 10 wt%에서 20 wt% 까지 변화시켰다. 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도는 수분함량이 일정할 때, 건조밀도가 증가할수록, 모래 함량이 많을수록 증가하였으며, 건조밀도가 일정한 경우에는 수분 함량과 모래 함량이 증가할수록 증가하였다. 각 건조밀도에서의 수분함량의 증가에 따른 열전도도 변화를 나타낼 수 있는 실험적 관계식들이 제시되었다. 이 관계식들은 10% 오차 범위에서 압축벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도 값을 예측할 수 있다.
벤토나이트는 고준위 방사성 폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재의 주재료로 고려되고 있다. 처분환경에서 벤토나이트는 열-수리-역학-화학적 복합적 거동을 겪게 된다. 본 연구는 제작된 수화거동 실험용 셀을 사용하여 수화 조건에서 벤토나이트의 거동 특성을 X선 단층촬영 기술을 이용하여 평가하고자 하였다. 플라스틱재료로 만들어진 원통형 셀은 상부의 탈착식 캡을 이용하여 시료 상부에 수직응력을 가하거나 팽윤압을 측정할 수 있도록 제작하였다. 수화실험은 건조밀도 1.4 g/cm3, 함수율 20%의 조건으로 제작된 경주 벤토나이트 블록시료로 수행되었다. 샘플의 직경은 27.5 mm, 높이는 34 mm 이며, 수화 실험 중 0.207 MPa의 일정한 압력으로 물을 주입하였으며, 7일 동안 수화실험을 지속하였다. 하루 동안 수화 과정을 거치면서 벤토나이트가 팽창하여 셀 내부의 공간을 채우는 것을 확인하였다. 또한, 샘플의 X선 CT값의 히스토그램 분석을 통해 수화 과정 초기의 샘플 밀도 증가와 이후 점진적인 밀도 감소가 발생함을 평가할 수 있었다. 평균 CT 값, CT값의 표준 편차, CT값 변화량에 대한 분석을 통해 샘플의 수화 과정에 대한 자세한 정보를 확인할 수 있었다. 즉, 수화 시작 후 2일 동안 시료 하부 및 상부 영역은 밀도가 감소하고 중간 영역은 밀도가 증가하였다. 그 후 수화가 진행되면서 샘플의 각 위치에서의 밀도 변화는 초기 샘플의 밀도와 비교할 때 그 차이가 점차 감소함을 확인하였다. 샘플 내 균열의 형성과정과 이후 감소되는 현상도 X선 단층촬영에 의해 확인되었다.
고준위방사성폐기물 처분장의 완충재 후보물질 선정을 위해 경주 벤토나이트를 대상으로 수리특성, 팽윤특성, 열적특성, 역학특성 및 핵종유출 저지특성을 조사하였다. 실험결과, 압축 벤토나이트의 수리전도도는 $10^{-11}$ m/s 이하로 매우 낮았으며 건조밀도가 증가할수록 감소하였다. 팽윤압은 0.66 ㎫∼14.4 ㎫ 사이의 값을 보였으며 건조밀도에 따라 증가하였다. 건조밀도가 1.4 Ms/㎥ ∼ 1.8 Mg/㎥1.4 일때, 열전도도, 열축압축강도 (unconfined compressive strength), 탄성계수 (Young's modulus of elasticity), Poisson 비는 각각 0.80 ㎉/m $h^{\circ}C$ ∼1.52 ㎉/m $h^{\circ}C$, 0.55 ㎫ ∼ 8.83 ㎫, 59 ㎫ ∼ 1275 ㎫, 0.05 ∼ 0.20의 값을 나타내었다. 압축벤토나이트에 대한 핵증 확산계수는 산화 환경에서 측정되었으며, 주어진 실험조건에서 삼중수소 (H-3)는 1.7${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s ∼ 3.4${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s. 양이온 핵종 (Cs, Sr , Ni)은 8.6${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.3${\times}$$10^{-12}$$m^2$/s, 음이온 핵종 (I, Tc)은 1.2${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s ∼ 9.5${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s, 악티나이드 핵종은 3.0${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.8${\times}$$10^{-13}$$m^2$/s 사이의 값을 나타내었다. 이때 확산계수는 모든 핵종에 대해 압축벤토나이트의 건조밀도가 증가할수록 감소하는 경향을 보였다.
감마선을 조사(照射)하거나 조사하지 않은 두 경우의 Bacillus Subtilis를 대상으로 하여 박테리아 세포 붕괴(lysis)를 유도한 후 방출된 유기 분자가 pH 7 조건에서 석영 용해 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 시간이 경과하며 석영과 박테리아 혼합 슬러리에서 용존 유기탄소(dissolved organic carbon; DOC) 함량이 증가하였으며 이는 박테리아 투입량과 대체적으로 비례하는 것으로 보아 박테리아 세포 붕괴의 결과인 것으로 판단되었다. 방사선을 조사하지 않은 박테리아를 투입하였을 경우, 시간이 경과하며 박테리아를 투입하지 않은 화학적 비교 슬러리에 비해 높은 함량의 규소가 용출되어 나왔다. DOC 함량과 용해되어 나온 규소 함량간에 나타난 좋은 상관관계는 규소 용출의 원인이 박테리아 세포 붕괴에 의해 방출된 DOC에서 비롯되었음을 나타낸다. 한편 방사선을 조사한 박테리아의 세포 붕괴 산물은 방사선을 조사하지 않은 경우에 비하여 단위 DOC 함량당 매우 높은 농도의 규소를 용출시켰다. 이 때 관찰되는 규소 용출은 방사선이 조사되었을 때 교란된 박테리아 내부의 유기 분자가 방사선을 조사하지 않은 박테리아에 비하여 석영을 보다 효과적으로 용해할 수 있는 유기 분자로 변화하였기 때문으로 판단된다. 이 결과는 고준위 방사성 폐기물 처 분장에서 누출된 핵종이 지표 생태계에 도달하는데 소요되는 시간을 예측할 때 처분장 주변 대수층 암석의 풍화 속도 촉진에 미치는 박테리아 세포 붕괴의 영향을 고려해야 함을 나타낸다.
양이온 교환능력을 갖는 합성 K-birnessite를 이용하여 수용성 우라늄 이온($UO_2^{2+}$)에 대한 흡착 거동을 조사하였다. K-birnessite는 KMnO4 수용액과 염산을 반응시켜 합성하였으며, 합성된 K-birnessite의 구조, 비표면적 및 표면전하 등 물리화학적 특성을 규명하였다. $K^+$ 이온은 층상구조를 갖는 $MnO_2$ 층간에 존재하였으며, BET 비표면적은 $38.30\;m^2/g$이었다. 우라늄 흡착실험 조건인 pH 5.00, 이온세기 0.010M $NaClO_4$에서 측정된 K-birnessite의 표면전하는 $-1.65\;C/m^2$이었다. 우라늄 이온은 K-birnessite 층간의 $K^+$와 이온교환 반응을 통하여 흡착하였으며, 분배계수는 일반적인 이온교환물질과 유사하였다. 본 연구결과는 고준위 방사성 폐기물 지하처분장으로부터 유출될 수 있는 방사성물질의 이동을 저지하는 방법으로 활용될 수 있을 것이다.
고준위방사성폐기물처분장은 공학적/천연 방벽 등을 통해 처분장의 안전성을 확보한다. 이러한 안전 수단은 다양한 방법을 통해 장/단기적 성능을 평가하고 검증되어야 한다. 한국원자력연구원은 원내에 위치한 지하연구시설인 KURT를 이용해 다양한 현장 실증실험을 수행해왔다. 선행 시험 종료 후, 개선된 형태의 실증실험인 K-COIN을 수행하기 위해 개념 설계안을 도출하고 상세 실험계획을 수립 중이다. KURT 내부에 K-COIN 실험부지 선정을 위한 예비 부지조사를 수행하였다. 연구 모듈(research gallery, RG) 세 구역에 약 20 m 심도의 시추공 총 15개를 시추하여 시추코어를 확보하고 암석 실내시험에 적합한 구간을 선정하여 무결암 시험편을 준비하였다. 준비된 시험편을 사용하여 물리적 특성 측정, 단축압축시험, 간접인장시험, 삼축압축시험을 수행했으며 이를 통해 무결암의 비중, 공극률, 탄성파 속도, 단축압축강도, 탄성계수, 포아송비, 간접인장강도, 점착력, 내부 마찰각을 측정하였다. 간단한 통계 처리를 수행한 결과, 시추 구역과 심도(상부 0~10 m, 하부 10~20 m)에 따른 무결암 물성의 차이는 크지 않은 것으로 확인되었다. 가장 대표적인 암석 물성인 단축압축강도를 바탕으로 판단하면, 모든 시추 구역과 심도에서 매우 강한 암석으로 분류되어 모든 후보 지역에서 역학적인 안전성을 확보한 것으로 판단된다.
The deep geological repository of high-level radioactive waste shall be designed to meet the safety objective set in the form of radiation dose or corresponding risk to protect human and the environment from radiation exposure. Engineering feasibility and conformity with the safety objective of the facility conceptual design can be demonstrated by comparing the assessment result using the computational model for scenario(s) describing the radionuclide release and transport from repository to biosphere system. In this study, as the preliminary study for developing the high-level radioactive waste disposal facility in Korea, we reviewed and analyzed the entire list of FEPs and how to handle each FEP from a general point of view, which are selected for the geosphere region in the radiological safety assessment performed for the license application of the KBS-3 type deep geological repository in Finland and Sweden. In Finland, five FEPs (i.e., stress redistribution, creep, stress redistribution, erosion and sedimentation in fractures, methane hydrate formation, and salt exclusion) were excluded or ignored in the radionuclide release and transport assessment. And, in Sweden, six FEPs (i.e., creep, surface weathering and erosion, erosion/sedimentation in fractures, methane hydrate formation, radiation effects (rock and grout), and earth current) were not considered for all time frames and earthquake out of a total of 25 FEPs for the geosphere. Based on these results, an FEP list (draft) for the geosphere was derived, and the relative importance of each item was evaluated for conducting the radiological safety assessment of the domestic deep geological disposal facility. Since most of information on the disposal facility in Korea has not been determined as of now, it is judged that all FEP items presented in Table 3 should be considered for the radiological safety assessment, and the relative importance derived from this study can be used in determining whether to apply each item in the future.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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