고농도 암모니아성 질소를 함유한 프로피온산의 처리시 유기물과 입상슬러지의 거동을 평가하기 위하여 12개월간 상향류 혐기성 슬러지 블랭킷 (UASB) 반응조를 운전하였다. UASB 반응조의 경우 암모니아성 질소 농도 6000mg-N/L까지는 80%의 COD 제거가 가능하였다. 암모니아성 질소 농도를 고농도로 유지하는 경우 유출수의 프로피온산의 농도는 증가하였으나 초산 농도는 상대적으로 매우 낮게 유지되었다. 암모니아성 질소 농도 8000mg-N/L에서는 낮은 메탄 발생량에도 불구하고 유출수의 휘발성 현탁 고형물 농도가 증가하였으며, 이는 입상슬러지의 체외고분자 물질의 감소에 기인하는 것으로 판단된다. 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 이용한 비메탄 활성도는 암모니아성 질소 농도 증가에 따라 감소하는 경향을 보였다. 일반화된 비선형 모델을 이용하여 산정한 동력학적 상수값은 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 사용한 경우 각각 3.279, 0.999 및 0.609로 나타났다. 비메탄 활성도에 50% 저해를 미치는 암모니아성 질소 농도는 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 이용한 경우 각각 2666, 4778 및 5572mg-N/L로 나타나 수소 이용 메탄균의 저해가 가장 큰 것으로 나타났다. 입상슬러지는 대나무 모양(bamboo-shape form)의 methanothrix 형태의 미생물이 주종을 이루고 있으며, hydrogen-producing acetogens와 hydrogen-consuming methanogens이 존재하는 것으로 나타났다.
질소제거를 위한 처리기술은 아직까지는 주로 생물학적인 처리기술에 의존하고 있는 실정이다. 그러나 생물학적인 처리기술은 하수 등과 같은 저농도 암모니아성 질소성분을 함유한 폐수에 대해서는 비교적 광범위하게 정립되어 있는 반면, 질소성분외에 난분해성 및 독성물질을 고농도로 함유하고 있는 침출수 및 산업폐수에 생물학적 처리기술을 적용하는 방법은 처리효율면에서 한계가 있다. 따라서 본 연구에서는 질소 처리기술이 비교적 정립되어 있지 않은 고농도의 암모니아성 질소 성분을 함유한 침출수를 대상으로 생물학적 처리공정의 이전에 질소제거를 위한 암모니아 탈기공정의 적용가능성을 타진하고 자원 재활용 측면을 고려하여 처리된 질소성분의 회수 가능성을 조사하는 데 목적을 두었다. 실험결과 암모니아 탈기공정을 위하여 pH를 조정하기 위해서는 NaOH보다 $Ca(OH)_2$를 사용하는 것이 적정한 것으로 조사되었다. 암모니아 탈기에 적정한 pH는 10.5로 조사되었으며, 목표치인 500 mg/L를 만족시키기 위하여 소요되는 반응시간은 $35^{\circ}C$, 10 L/L/min의 조건에서는 2시간, $55^{\circ}C$, 10.0 L/L/min의 조건에서는 1시간이 소요되는 것으로 조사되었다. 이에 따라 생물학적 처리공정의 전단에 air diffused system을 이용한 암모니아 탈기공정의 적용은 고농도의 암모니아성 질소를 함유한 침출수의 처리에 매우 효과적인 것으로 결론지울 수 있었다. 그러나 생물학적 처리공정인 MLE 공정(T-N 최대 제거율: 78%, 암모니아성 질소 제거율: 98~99%)과 혐기성 소화조, 폭기식 라군산화조에서 질소성분을 완전히 제거하기 위하여 이들 공정전에 적용한 암모니아 탈기공정의 운전에 소요되는 약품비를 각각 산출하여 비교한 결과 암모니아 탈기공정이 MLE 공정에 비해 약품 소모비가 약 16% 정도 더 많이 소요되는 것으로 조사되었으므로 암모니아 탈기공정의 경제성을 높이기 위하여 슬러지를 재이용하는 방안 등을 검토하여야 할 것으로 판단되었다.
질산화에 요구되는 산소량과 탈질소화에 요구되는 탄소원의 양을 감소시킬 수 있는 암모니아성 질소의 아질산성 질소로의 부분적 질산화 반응을 유도하기 위해 생물막 반응기를 이용하여 고농도 암모니아성 질소를 함유하고 있는 혐기성 소화슬러지 탈수여액을 대상으로 알칼리도/암모니아성 질소의 농도비, pH, FA(free ammonia), 온도변화에 따른 아질산성 질소의 축적현상에 대한 연구를 수행하였다. 실험결과 유입수의 알칼리도/암모니아성 질소의 농도비를 증가시킴에 따라 유출수의 아질산성 질소의 축적도 증가하였으며, 이는 알칼리도의 농도가 증가함에 따라 반응기내의 pH가 높게 유지됨으로서 FA의 농도가 증가하게 되어 Nitrobacter의 성장을 선택적으로 저해시키기 때문인 것으로 판단된다. 일정한 알칼리도/암모니아성 질소의 농도비 조건에서 온도가 증가할수록 아질산성 질소의 축적도 증가하였다.
일반적으로 고농도의 암모니아성 질소, 인 및 불소가 동시에 고농도로 함유되어 있는 반도체 폐수를 처리하기 위하여 사전에 불소를 적절한 방법으로 제거하는 것이 매우 중요하다. 이를 위하여 칼슘을 이용한 제거법이 널리 채택되고 있다. 그러나 불소제거를 위하여 주입하는 칼슘은 암모니아성 질소와 인의 제거를 위한 struvite 반응에 저해를 주기 때문에 최대로 제거할 필요가 있다. 따라서 본 연구는 불소와 칼슘이 함유된 폐수를 대상으로 struvite 결정화반응을 수행할 때 미치는 영향 인자에 대하여 알아보았다. 불소 농도가 증가할수록 암모니아성 질소와 인의 제거율이 급격하게 감소하는 것으로 나타났으며, 특히 인이 암모니아성 질소보다 영향을 크게 받는 것으로 나타났다. 또한 폐수중의 칼슘 농도 증가에 따른 영향은 칼슘 농도가 500 mg/L까지 struvite의 결정구조와 일치하였으나 침전물의 순도는 떨어지는 것으로 확인되었고, struvite 반응시 칼슘에 대한 영향은 인보다 암모니아성 질소가 더 크게 받는 것으로 나타났다.
혐기 소화 상징액은 고농도 질소를 함유하고 있으며 수처리 계통으로 반송되어 하수처리장 유입 부하를 증가시킨다. 혐기 소화 상징액 내 고농도 질소를 아질산화 반응을 통해 처리하게 된다면, 경제적인 하수처리장 개조 효과를 기대할 수 있다. 본 연구에서는 혐기 소화 상징액을 이용한 장기간 실험실 규모 반응조 운전을 실시하였다. 운전 결과 암모니아성 질소 제거율 90% 이상과 아질산화율 70% 이상 효율을 보이는 운전 조건을 도출할 수 있었다. 또한 이를 바탕으로 운전 인자와 암모니아성 질소 제거 효율 및 아질산화율의 상관성을 분석하였다. 운전 결과 암모니아성 질소 제거 효율과 아질산화율은 미생물 체류시간 (SRT), 암모니아성 질소 부하 및 단위 미생물 농도 (MLSS) 당 암모니아성 질소부하와 관계가 큰 것을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과는 향후 혐기 소화 상징액의 아질산화 반응 유도에 중요 자료로 활용될 수 있으며, 아질산화 반응의 활용성을 증가시킬 것을 기대한다.
고농도의 암모니아성질소를 함유하는 폐수의 처리에 전기투석공정의 적용성이 실험적으로 평가되었다. 처리 성능은 전기투석공정의 운전인자 중 유입농도, 운전전압, 그리고 유속이 암모니아성질소의 제거효율에 미치는 영향으로 측정되었다. 한계전류밀도는 유입농도와 유입유속이 증가함에 따라 선형적으로 증가하였고, 유입농도에 따라 목표농도에 도달하는 시간은 직선적인 비례관계를 보였다. 상대적으로 큰 암모니아성질소의 이온당량전도도와 이온이동도로 인하여 유입유속의 증가는 제거속도를 지속적으로 증가시켰다. 또한 운전전압의 증가에 따라 제거속도는 증가하였다. 본 연구에 사용된 전기투석모듈에서 고농도의 암모니아성질소를 제거하는 운전조건으로 유입유속은 3.2 L/min, 운전전압은 한계전류밀도에 해당하는 전압의 80~90%가 추천된다.
도시화, 산업화로 인해 하수처리장 유입하수 내 질소 농도가 증가하면서 그에 따른 부영양화 발생, 수생태계에 독성을 미치는 등의 악영향 또한 증가하게 되었다. 하수 내 고농도 질소를 처리하기 위해 1990년 초 연구가 시작되어 현재 보편적으로 사용되고 있는 생물학적 질소 제거 공정은 산소공급과 외부탄소원 보충 과정에서 상당한 비용이 소요된다. 이와 같은 문제점이 대두됨에 따라 고도의 질소 제거 공정이 요구되면서, 경제적으로 개선이 이루어져 기존의 질산화·탈질 공정보다 효율적인 혐기성 암모늄 산화 공정(ANaerobic AMMonium OXidation, ANAMMOX)이 제안되었다. ANAMMOX 공정은 혐기성 조건 아래 전자공여체와 전자수용체로써 암모니아성 질소와 아질산성 질소를 이용해 질소가스 형태로 질소를 제거하는 공정이다. 질산화·탈질 공정과 비교했을 때, 폭기과정에서의 산소요구량 감소, 외부탄소원 불필요, 질소 제거 과정 단축 등의 장점을 가진다. 본 연구는 수처리공정에서의 ANAMMOX 공정의 적용 가능성을 확인하고, 암모니아성 질소대비 아질산성 질소 비율에 따른 Mainstream ANAMMOX 공정의 효율 비교를 통해 공정의 안정성과 높은 제거효율을 확보할 수 있는 NH4+ 대비 NO2- 비율을 도출하는데 목적이 있다. 실험실 규모의 Mainstream ANAMMOX 반응조에 적용한 비율은 선행연구를 비롯한 화학양론식에서 제시된 비율을 바탕으로 산정하였다. 1.00부터 1.30의 전체적인 비율을 Initial과 Advanced 2개의 구간으로 나누어 운전한 결과, 각 구간의 NH4+ 제거효율은 각각 58~86%, 94~99%였다. NH4+ 대비 NO2- 비율이 증가함에 따라 공정의 안정성이 확보되고, NH4+ 및 총질소(TN) 제거효율이 증가하는 경향이 나타났다. 본 연구의 결과는 수처리공정에서의 안정적인 ANAMMOX 공정 적용을 유도하고, ANAMMOX 공정의 성능개선을 도모하는 연구의 기초로 활용될 수 있다.
첨단 전자 제품 산업의 비약적인 발전은 환경적 측면에서 고농도 암모니아 폐수의 증가를 초래했다. 고농도 암모니아 폐수를 안정적으로 처리하기 위해 다양한 방법의 기술이 시도되고 있으나, 지금까지 성공적인 기술이 개발되어 적용되지는 못하고 있다. 본 연구에서는 첨단 전자산업에서 발생하는 고농도 암모니아 함유 폐수에 대하여 밀폐(closed) 순환형 대향류 충전탑 형식의 실증설비를 이용하여 온도, 공기부하율 그리고 폐수부하율 변화에 따른 암모니아성 질소의 제거효율과 제거 특성을 평가하였다. 폐수량 20.8 m3 h-1, 공기량 18,000 Nm3 h-1의 운전 조건에서 온도를 45, 50, 55 그리고 60℃로 변경하여 운전한 결과, 암모니아성 질소(NH3-N)의 제거율은 각각 87.5, 93.4, 96.8 및 98.7%로 온도가 제거율에 미치는 가장 큰 영향 인자임을 알 수 있었다. 공기부하율을 증가시키면 제거율도 증가하나, 흡수탑의 액적(droplet)이 탈기탑으로 유입되어 제거율 증가는 크지 않았다. 폐수 부하율이 변경되어도 제거율은 크게 변하지 않았는데, 이는 제거율에 영향이 없는 것이 아니라, 상대적으로 높은 공기부하율에 기인한 것으로 판단된다. 실증연구를 통해 암모니아 탈기법은 첨단 전자산업에서 발생하는 고농도 암모니아 폐수를 안정적으로 처리할 수 있는 적정한 공법임을 확인할 수 있었다.
본 연구는 활성탄 유동상 반응조의 암모니아 부하를 $0.1{\sim}7.5kg\;NH_3-N/m^3{\cdot}day$의 범위에서 단계적으로 증가시키면서 암모니아 부하가 질산화 효율 및 아질산성 질소의 축적에 미치는 영향을 파악하기 위하여 수행되었다. 실험 결과, $1.8kg\;NH_3-N/m^3{\cdot}day$ 이상의 암모니아 부하에서는 처리수의 아질산성 질소 농도 및 질산화 효율이 변동하였지만 평균 90%의 질산화효율을 나타내었으며, 유리 암모니아성 질소의 농도가 1 mg/L 이상으로 측정되었던 $1.8kg\;NH_3-N/m^3{\cdot}day$의 암모니아 부하부터 아질산성 질소의 축적이 시작되었다. 아질산성 질소가 축적되었던 기간에는 유입수의 암모니아성 질소 농도와 반응조내의 용존산소 농도 간의 비가 100 이상이거나 처리수 $NH_3-N$ 농도와 반응조 DO 농도 간의 비가 2 이상이었다. 결론적으로, 활성탄 유동상 반응조는 고농도로 암모니아성 질소를 함유하는 폐수의 생물학적 질산화에 효과적이며, 아질산화-탈질에도 유려할 것으로 판단된다.
운전 온도 $35^{\circ}C$, 평균 유기물부하 $3.1{\;}kgCOD/m^3/day$ 및 수리학적체류시간 10일에서 혐기성 연속회분식공정에 의한 분뇨처리를 수행하였다. 공정의 평가는 대조 소화조로 완전혼합형의 소화조와 병행하여 수행되었다. 본 실험에서 분뇨는 고농도의 암모니아성 질소와 침전성 고형물을 함유하고 있음에도 불구하고 희석 없이 소화가 가능하였다. 혐기성 연속회분식공정에서 고형물은 급속하게 증가하여 완전혼합형의 대조 소화조에 비하여 소화조내 고형물(biomass)의 농도가 2.4배로 증가하였고, 가스발생량에 있어서도 대조 소화조에 비해 현격한 증가를 보였으며 그 증가율은 205~220%에 달했다. 부가적인 침전 시설이 없이도 혐기성 연속회분식공정의 유출수질이 대조 소화조 보다 높게 나타났는데 상징액 기준으로 휘발성고형물 제거율은 혐기성 연속회분식공정이 대조 소화조 보다 12~14% 높았다. 한편, 혐기성 연속회분식공정의 운전인자로 반응/침강비(R/T ratio)를 조사한 결과 R/T비가 1인 경우가 3의 경우보다 가스발생량, 메탄함량 및 유기물 제거율이 약간 높았으나 큰 차이는 없었다. 위의 실험결과들로부터 혐기성 연속회분식공정은 고농도의 암모니아성 질소와 침전성 유기물을 함유하고 있는 분뇨의 처리에 효과적이고 안정적인 공정으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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