본 연구에서는 음식물쓰레기를 반탄화 하여 생성된 생성물의 특성 및 온도에 대한 영향을 비교하여 연료화 가능성을 파악하고자 하였다. 반응온도를 $180^{\circ}C{\sim}270^{\circ}C$ 조절하고 열전달방식을 질소가스 열전달방식과 열매체유 열전달방식으로 나누어 실험한 결과 생성물의 생산 수율과 수분함량은 온도가 높아짐에 따라 감소하였고 특히 $240^{\circ}C$이상에서는 수분감소 뿐만 아니라 열적변화도 확인 할 수 있었다. 반응온도가 낮을수록 열매체유 열전달방식이 수분감소에 더 좋은 열전달 효율을 보였지만 온도가 높아질수록 그 차이는 미미한 것을 확인할 수 있었다. 발열량의 경우 초기 660 Kcal/kg 에서 질소가스 열전달방식 6,400 Kcal/kg 간접방식 6,890 Kcal/kg 으로 상승 되었고, 원소분석결과 반응온도가 상승할수록 반탄화 생성물의 탄소원소의 함량증가와 산소원소 함량 감소를 확인 하였으며 석탄밴드 분석결과 저급석탄에 가까운 H/C와 O/C의 범위를 나타내었다. 음식물쓰레기를 반탄화를 통하여 연료개질이 가능하다는 것을 확인 할 수 있었으며, 반응온도가 높아질수록 저급석탄에 더 가까워짐을 확인할 수 있었다.
본 연구는 국내 F사의 가정용 연료전지 시스템의 실제 크기를 모델로 하여, 시스템 내부에 4가지 구성품(개질기, 연료전지 스택, 가습기, 탈황기)이 시스템 체적 중 약 30%를 차지하고 있을 때, 환기 면적과 수소 누출량을 변화시키면서 전산 해석을 수행하였다. 환기 면적 1%, 수소 누출량 1%인 경우, 비정상 상태 전산 해석 결과, 수소는 약 50초 후 누출 지점 근처에서 농도 변화를 확연히 감지할 수 있었으며, 200초 후, 시스템 하부에 비해 상부에서 농도 증가를 뚜렷하게 알 수 있었다. 환기 면적 1%, 수소 누출량 1%, 3%, 5%의 대한 정상 상태 해석 결과, 수소 누출량이 5%가 되면 시스템 전 영역에서 수소의 인화 하한(4%, 체적기준)에 도달하는 것을 확인하였다. 환기 면적 2%, 수소 누출량 1%인 경우, 비정상 상태 전산해석 결과, 수소는 약 60초 동안은 누출 지점에서 하부측으로 농도 증가를 보이다가, 점차 상부측 환기구를 통해 배출되어 약 250초가 지난 후 정상 상태에 도달하였다. 환기 면적 2%, 수소 누출량 1%, 3%, 5%의 정상 상태 해석 결과, 수소 누출량이 5%가 되더라도 대부분의 영역에서 경보 농도 수준(1%, 체적기준) 이하임을 확인할 수 있었으나, 누출 지점으로부터 상부쪽으로 위험 영역이 존재함을 알 수 있었다.
고분자 전해질 막 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)의 핵심 구성요소 중 하나인 고분자 전해질 막(polymer electrolyte membrane, PEM)은 수소이온을 애노드(anode)에서 캐소드(cathode)로 이동시키는 전해질의 역할 및 연료의 투과를 막는 분리막으로서의 역할을 수행하며 PEMFC의 성능 및 효율을 결정짓는 핵심 소재이다. 현재 나피온 (Nafion®)으로 대표되는 과불소화계 전해질 막이 높은 수소이온 전도도 및 화학적 안정성으로 인해 상용화 되었지만, 높은 생산비용과 구동 시 환경오염 물질이 배출된다는 문제점을 갖고 있다. 이를 대체할 PEM 소재로써 고분자의 구조 조절 및 개질 과정이 용이한 다양한 종류의 탄화수소계 고분자가 제시되고 있지만, 실제 PEMFC에 적용되기 위해서는 성능 및 내구 특성을 개선해야 하는 과제가 남아있다. 이에 본 총설은 탄화수소계 PEM의 성능 및 내구 특성을 향상시키기 위해 1) 가교 구조를 도입한 가교 막 개발, 2) 무기 첨가제 도입을 통한 유⋅무기 복합 막 개발 및 3) 다공성 지지체를 활용한 강화 복합막을 개발하는 연구에 대해 살펴보고자 한다.
직접 내부개질형 MCFC용 촉매의 반응 전과 후의 특성분석을 ICP, BET, CHN, EDS, $H_2$ 화학흡착 분석을 통하여 수행하였다. 반응을 거치는 동안 탄산염 전해질의 구성 성분인 K와 Li가 촉매에 전달되고, 그 누적량은 단위전지 내의 위치에 따라 입구, 출구, 중간 순으로 감소하였다. 알칼리 전달량 증가에 따라 BET 표면적과 Ni 분산도가 감소하고 촉매 표면에 증착된 알칼리 탄산염 물질이 존재하는 것으로부터, 촉매 표면상에 존재하는 알칼리성분의 물리적 피복이 촉매 활성을 감소시키는 중요한 원인임을 확인하였다. SEM 분석 결과, 입구, 중간, 출구 순으로 알칼리 성분의 표면 피복율이 감소하였으나, 실제 메탄에 대한 수증기 개질반응의 촉매활성은 출구부분 촉매가 입구나 중간 부분 촉매보다 낮은 활성을 보임으로써, 알칼리 탄산염의 물리적 피복에 의한 활성감소 이외의 다른 화학적 피독 요인이 존재함을 예측하였고, 이를 FT-IR 분석을 통해 확인하였다.
본 연구에서는 증기개질 방식으로 천연가스와 납사를 연료로 하여 수소를 생산하는 국내 분산형 수소충전소의 규모의 경제성 문제를 다루었다. 분산형 수소충전소의 수소 생산규모는 $30\;Nm^3/hr,\;100\;Nm^3/hr,\;300\;Nm^3/hr$ 등을 분석대상으로 하였다. 분산형 수소충전소의 초기투자비 및 연간운영비, 수소 판매가격 등을 주요변수로 하는 전통적인 경제성 분석모형을 수립하였으며 수소 판매가격과 할인율을 대상으로 민감도 분석을 수행하였다. 천연가스를 원료로 하는 수소충전소의 수소가격은 $30\;Nm^3/hr,\;100\;Nm^3/hr,\;300\;Nm^3/hr$ 등의 생산규모에 대하여 각기 18,472원/kg, 10,686원/kg, 7,758원/kg이며, 천연가스 대신에 납사를 사용하여도 거의 비슷한 수소 가격을 갖는 것으로 추정되었다. 현 시점에서 $300\;Nm^3/hr$ 이하의 수소충전소는 경제성이 부족한 것으로 나타났으며, 이러한 경제성 분석결과는 향후에 분산형 수소충전소를 건설할 때 중대형 생산규모 이상의 수소충전소를 중심으로 보급하는 것이 바람직한 방안인 것을 시사하고 있다.
국제정치와 세계경제의 이슈가 되고 있는 '탄소중립'에 대한 선언이 전 세계적으로 이어지면서, 석유 기반 고분자를 생분해가 가능한 천연고분자로의 대체 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 천연고분자 중에서도 세계에서 가장 많은 양을 차지하고 있는 나노셀룰로오스를 대체재로 제안하였다. 실란커플링제인 Glycidoxypropyl Trimethoxysilane (GPTMS)를 이용한 결정형 나노셀룰로오스의 표면작용기개질반응으로 하이브리드 나노셀룰로오스(hybrid nanocellulose, HNC)를 제조하였고, 저밀도폴리에틸렌(low density polyethylene, LDPE)과 함께 필름을 형성하였다. 친수성인 결정형나노셀룰로오스의 표면작용기개질반응을 확인하기 위해 소수성으로 바뀌는 것을 푸리에 변환 적외선 분광분석(fourier transform infrared spectrophotometer, FT-IR)과 친수/친유화도를 측정하였으며, 하이브리드 나노셀룰로오스를 적용한 고분자 복합체의 물성 확인을 위해 친수/친유화도, 인장강도, 투명도를 확인하였다. 석유기반 고분자와의 상용성은 pH 14에서 반응한 HNC가 LDPE 대비 1 wt%일 때, 인장강도와 투명도가 가장 우수하며, 결과적으로 실란커플링제를 이용한 나노셀룰로오스의 표면작용기개질이 가능하고 석유 기반 고분자와의 높은 상용성으로 인해 탄소중립을 위한 화석연료의 사용량을 줄일 수 있을 것으로 기대된다.
우분의 기본 특성과 우분 탄화물의 특성에 대한 검토를 통해 탄화도, 전환율, 반응속도 및 활성화 에너지에 대하여 고찰하였다. 우분 시료 자체의 저위발열량은 272 kcal/kg로 낮게 나타나 연료로써의 개질이 필요하므로 탄화공정을 이용하여 탄화물의 발열량을 4,300 kcal/kg 이상인 연료로 전환 하였다. 전환율은 반응초기인 10분까지 급격히 증가하였으며, 온도가 증가함에 따라 높게 나타났다. 우분 탄화공정에서의 반응속도는 1차식으로 나타내었으며, 빈도인자(A)는 $1.34{\times}10^{-2}min^{-1}$, 활성화 에너지는 5,196.4 cal/mol로 평가되었다. 반응속도 상수는 $250^{\circ}C$일 때 $0.0679min^{-1}$, $400^{\circ}C$일 때 $0.2107min^{-1}$로 온도가 증가함에 따라 반응속도도 증가하는 것으로 나타났다. 우분 탄화에서의 반응속도에 대한 평가한 결과, 탄화공정의 최적조건은 탄화온도 $350^{\circ}C$, 탄화시간 20분으로 나타났다.
대용량 화학 및 청정에너지의 운반체인 수소는 석유화학 산업 및 연료전지 등에서 많이 활용되는 중요한 산업용 기체이다. 특히 수소는 주로 증기개질 및 가스화를 통해 화석 연료에서 생성되며 부산물로 이산화탄소가 발생한다. 따라서 고순도 수소를 얻기 위해서는 이산화탄소를 제거해야 한다. 본 총설에서는 배러 단위[1 Barrer = 10-10 cm3 (STP) × cm / (cm2 × s × cmHg)]로 보고된 이산화탄소로부터 수소를 분리하는 프리스탠딩 고분자 분리막 및 혼합매질 분리막에 초점을 맞추었다. 최근 보고된 다양한 논문들을 분석하여 분리막의 구조, 형태, 상호 작용 및 제조 방법에 대해 논의하고 구조-물성 관계를 이해하여 향후 더 나은 분리막 소재를 찾는 데 도움이 되고자 한다. 다양한 분리막의 성능 및 특성 검토를 통해 수소/이산화탄소 분리에 대한 Robeson 성능 한계선을 제시하고, 가교, 혼합 및 열처리 등의 기술을 사용하여 분리 특성을 개선하는 다양한 혼합매질 분리막에 대해 논의하였다.
청정 연료인 수소를 생산하기 위해 현재 가장 널리 사용되는 기술인 증기 개질이다. 이 방법으로 생산된 수소는 일산화탄소와 같은 불순물을 함유하고 있어, 이를 연료전지와 같은 응용분야에 사용하기 위해서는 적절한 정제 과정을 반드시 거쳐야 한다. 최근 효과적인 정제 방법으로 분리막 기술이 각광받고 있다. 본 연구에서는 수소와 일산화탄소 혼합가스에서 수소 분리 및 회수를 위해 바이오가스 고질화용(biogas upgrading) 상용 폴리설폰(polysulfone) 고분자막의 활용 가능성에 대해서 평가하였다. 먼저, 사용한 상용막의 물리화학적 특성에 대해서 평가하였고, H2/CO를 이용하여 stage-cut, 운전압력과 같은 다양한 조건에서의 상용막 모듈의 성능 평가를 진행하였다. 마지막으로, 평가 결과를 바탕으로 공정설계를 위한 시뮬레이션을 진행하였다. 본 연구에서의 상용 분리막 공정의 최대 H2 투과도와 H2/CO 분리계수는 각각 361 GPU와 20.6을 기록하였다. 또한, CO 제거 효율은 최대 94%를 나타내었으며, 생산 수소 농도는 최대 99.1%를 달성하였다.
화력발전 분야에서 $CO_2$ 분리는 크게 연소전 탈탄소화(pre-combustion capture)와 연소후 포획(post-combustion capture)으로 나누어진다, 연소후 포획은 연료를 연소한 후 발생하는 $CO_2$와 $N_2$가스에서 $CO_2$를 분리하는 기술로 흡수나, 흡착, 막분리 등을 주로 이용한다, 연소전 탈탄소화는 연소 전에 $CO_2$가 발생되지 않도록 하는 기술로써, 부분 산화나 개질 및 수성가스 변위반응 등이 포함되며 생성된 $H_2$와 $CO_2$를 분리하여 수소를 생산하는 기술($CO_2/H_2$분리가 핵심)이다. 우리나라는 대부분 연소후 포획 위주로 많은 연구가 진행되어 왔다, 하지만 최근 고유가 시장이 형성되면서 석탄화력 발전 및 복합가스발전(IGCC)에 필요한 연소전 탈탄소화($H_2/CO_2$ 가스로부터 $CO_2$ 회수) 연구에 산업적 관심이 급상승되고 있다. 특히, 연소전 탈탄소화 과정에서는 높은 자체압력(약 2.5 - 5.0MPa)과 비교적 높은 농도의 $CO_2$(약 40%의)가 발생되기 때문에, 연소전 탈탄소화는 가스하이드레이트 형성/분해 원리가 가장 잘 적용될 수 있는 기술이라 할 수 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성원리를 이용하여 정온 정압 조건에서 $CO_2/H_2$ 하이드레이트를 제조하였으며 특히, 하이드레이트 형성 촉진제인 THF(Tetrahydrofuran)와 TBAB(Tetra-n-butyl ammonium bromide)를 첨가하여 각각 0.5, 1, 3mol% 농도에 따른 상평형 및 속도론 실험을 수행 하였다. 또한 라만 분석을 통하여 $CO_2$ 회수 분리에 대한 연구도 병행하였다. 이러한 연구는 연소전 탈탄소화 기술에서의 $CO_2$ 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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