In this study, CFD model for a Heat Exchange Steam Reformer (HESR) used for a 10kW SOFC system is developed for the design optimization of the HESR. The model is used to explore the effect of design parameters on the performance of the HESR. In the HESR, heat is delivered from the hot gas channel to the fuel channel to supply the heat required for the fuel reforming. In the fuel channel where the fuel is reformed, thermo-fluid dynamics, heat transfer, and chemical reaction are considered to predict the performance of the reformer. The model is validated with experimental data within 2~3% error. The validated model is used for the parametric study of the HESR design. Channel length, channel diameter, and flow direction are selected as the design parameters. The effects of the HESR design parameters on the outlet temperature, outlet H2 mole fraction, and pressure drop across the reformer are presented using the model.
지구 온난화가 가속화됨에 따라 온실가스 감축이 보다 중요해졌다. 이산화탄소 건식 개질은 온실가스인 $CO_2$와 $CH_4$를 활용하여 부가가치가 높은 물질인 CO와 $H_2$를 얻을 수 있는 유망한 온실가스 감축 기술이다. 그러나 이 반응이 일어나는 반응기의 운전 중에 심각한 코킹 문제가 발생할 수 있다. 이산화탄소 개질반응은 매우 강한 흡열반응이기 때문에 반응기 입구 근처에서 반응 온도가 많이 떨어지면서 코크 생성을 야기시킨다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 코크 생성이 잘 일어나지 않는 온도영역에서 반응이 일어나도록 하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 새로운 촉매 배열 방법을 이용하여 반응기 전 구간이 코크 생성이 잘 일어나지 않는 온도 영역 내에서 유지되도록 하는 설계 방법을 제안하였다. 이 설계 방법은 연료 유량, 촉매 밀도, 구간 별 출구 온도를 최적화 변수로 하여 주어진 전환율에 대하여 반응기 길이를 최소화 할 수 있는 최적화 문제를 풀도록 하여 반응기를 최적화한다.
본 연구에서는 폴리피롤로 개질된 Nafion 막에 직접적으로 백금촉매를 담지하는 방법을 제시하고 PEMFC로의 응용을 검토하였다. 개시제로 $FeCl_3$ 및 $Na_2S_2O_8$을 사용하여 피롤을 Nafion 막에 중합하였다. 제저된 PPy/Nafion 복합체 막의 양이온 전도도와 함수율을 측정한 결과, $Na_2S_2O_8$을 사용하여 제조된 복합체 막은 피롤 중합시간이 증가할수록 양이온 전도도와 함수율은 감소하였고, $FeCl_3$의 경우 함수율은 감소하지만 양이온 전도도는 유지되었다. 폴리피롤로 개질된 Nafion 막에 백금 촉매를 화학적 환원법에 의해 함침한 결과, 폴리피롤의 전자 전도성 특성에 의해 백금 담지가 향상됨을 알 수 있었다. 또한 Pt/PPy/Nafion 전극촉매와 확산 전극으로 구성된 MEA를 단위 연료전지 성능평가를 행한 결과, 0.3 V의 전위에서 $569mA/cm^2$의 전류밀도 값을 갖는 연료전지 성능을 얻을 수 있었다.
고체 산화물 연료전지(SOFC)에서 Ni/YSZ 음극 촉매를 이용한 내부 개질 반응 시 코크 형성에 의한 촉매 비활성화 문제점을 개선하기 위해 음극에 여러가지 조촉매(Ce, Co, Cu, Cr, Mn, Pd, K, $K_2Ti_2O_5$)들을 첨가하여 그 영향을 조사하였다. $H_2O/CH_4=1.5$ 몰비, 800의 반응 조건하에서 수증기 개질 반응을 행한 결과 전이금속산화물들은 코크형성을 억제하는 효과가 없었고 메탄전환율도 오히려 감소하였다. Potassium을 담지한 Ni/YSZ의 경우는 초기에는 뚜렷한 코크형성 억제 효과가 있었으나 반응 후 42시간이 지나면 휘발에 의한 Potassium함량 감소로 급격한 촉매활성의 저하가 일어났다. 격자 구조에 Potassium이 내장된 $K_2Ti_2O_5$를 5% 혼합한 Ni/YSZ의 경우에는 장기간 운전에도 반응 활성이 줄어들지 않아서 음극 촉매의 코크 억제용 첨가제로 적용될 수 있음을 알았다. 반응시간에 따른 촉매의 비활성화는 촉매 표면에서의 graphidic carbon의 생성 때문으로 밝혀졌다.
본 연구에서는 메탄으로부터 합성가스를 만드는 자열 개질(Autothermal reforming)반응 특성을 Ni (15 wt%)-Ru (1 wt%)/$Al_2O_3$-MgO 금속모노리스 촉매체와 전기 발열식 촉매를 사용하여 조사하였다. 자체 가동 형 반응기는 자열 개질 반응기에 $700^{\circ}C$ 반응물을 공급하는데 걸리는 start-up 시간이 2분 이내였다. 반응물의 $O_2/CH_4$와 $H_2O/CH_4$ 비가 메탄의 전환율과 반응기의 온도 분포에 미치는 영향은 매우 크다. 반응기의 온도는 $H_2O/CH_4$ 비가 감소할수록 흡열반응에서 발열반응으로 전환되어 증가한다. 또한 $H_2O/CH_4$ 비가 증가함에 따라 수성가스화 전이반응에 의하여 생성물 중에 $CO_2$양이 증가한다. $GHSV=10,000\;h^{-1}$, 반응물 조성($H_2O/CH_4=0.6$과 $O_2/CH_4=0.5$)의 자열 개질반응에서, 97%의 메탄의 전환율을 얻었으며, 반응기의 온도는 $600^{\circ}C$로 유지되었다. 이 반응조건에서 170 cc 금속모노리스 촉매체를 충진한 반응기에서 자열개질 반응으로 생성된 최대 합성가스의 유량은 $0.94\;Nm^3/h$ 이었다.
본 연구에서는 전산유체역학 상용코드를 이용하여 수소 개질기의 곡유로 채널형에 대하여 수치해석적 연구를 수행하였다. 선행연구모델에 대한 수치해석 모델과 다른 관 형태의 곡유로 채널을 모델링하여 수치해석적으로 비교하였다. 4가지 타입의 곡유로 채널형 개질기의 수치해석 결과 메탄올 전환율은 타입1~4까지 각각 45.0%, 45.3%, 45.6%, 45.6%로 ${\pm}0.6%$ 포인트의 차이로 거의 차이가 없음을 나타내었다. 유동특성에 대해서는 사각타입의 관과 45도 곡관의 각도를 가지는 타입2에서 상대적으로 가장 균일한 유동 특성 및 메탄올 농도 분포를 보였으며, 원형타입의 관과 90도 곡관의 각도를 가지는 타입3에서 상대적으로 가장 불균일한 유동특성 및 메탄올 농도분포 특성을 나타내었다. 곡유로 채널형 개질기의 설계 시에는 45도 곡관의 각도를 가지는 타입과 같이 사각타입의 관과 45에 가까운 곡관의 각도를 가지도록 설계해야 한다는 결과에 도달하였다.
이 논문의 목적은 PEMFC 작동을 위한 플라즈마 개질 시스템의 최적 조건을 연구한 것이다. 플라즈마 개질 반응기는 니켈 촉매 반응기와 동시에 사용하여 수소 생성을 증대하였다. 또한 수성가스 전환 반응기 및 선택적 산화 반응기는 연료전지의 촉매 피독에 영향을 주는 일산화탄소의 농도를 10 ppm 이하로 줄이기 위하여 제작되었다. 플라즈마 개질기에서 최대 수소생산 조건은 S/C 비 3.2, 메탄 2.0 L/min, 촉매반응기 온도는 $700{\pm}5^{\circ}C$ 그리고 입력전력 900 W이다. 이때의 합성가스의 농도는 $H_2$ 70.2%, CO 7.5%, $CO_2$ 16.2%, $CH_4$ 1.8% 이다. 수소 수율, 수소 선택도 그리고 메탄 전환율는 각각 56.8%, 38.1%, 92.2%이다. 에너지 효율과 에너지 요구량은 37.0%, 183.6 kJ/mol 이다. 추가적으로 $CO_2/CH_4$ 비 실험을 진행하였다. 또한 수성가스 전환 반응기는 플라즈마 개질 반응기의 최적조건으로 실험을 진행하였으며, 출구 농도는 $H_2$ 68.0%, CO 337 ppm, $CO_2$ 24.0%, $CH_4$ 2.2%, $C_2H_4$ 0.4%, $C_2H_6$ 4.1% 이다. 이때의 선택적 산화 반응기의 실험결과는 $H_2$ 51.9%, CO 0%, $CO_2$ 17.3%를 나타냈다.
바이오가스 직접 개질을 위해 플라즈마 방전영역을 확장할 수 있는 3상 글라이딩 아크 플라즈마 수소 추출기를 설계하고 스팀과 메탄의 부피 비율, 가스 유량, 플라즈마 입력 전력에 대해 개질 특성을 평가하여 운전 조건을 최적화했다. 수소생산효율은 플라즈마 에너지 밀도가 작을수록 증가하는 것으로 확인되었지만 CXHY 혹은 carbon soot와 같은 촉매 내구성에 영향을 줄 수 있는 부산물들이 발생했다. 부산물 생성을 억제하기 위해 스팀과 메탄의 비율 혹은 플라즈마 에너지 밀도를 높여야 했고 플라즈마 개질기 최적 조건으로 스팀과 메탄의 비율을 3, 플라즈마 에너지 밀도를 5.5 ~ 6.0 kJ/L로 선정했다. 또한 플라즈마 개질기에서 발생하는 열이 반응가스를 500 ℃ 이상까지 올려줄 수 있어 바이오가스 버너의 연료사용량을 줄여 수소생산효율을 높일 수 있을 것으로 기대할 수 있다.
To extract hydrogen for stack, fuels such as LPG and LNG were reformed in the fuel processor, which is comprised of desulfurizer, reformer, shift converter, CO remover and steam generator. All elements of fuel processor are integrated in a single package. Highly active catalysts (desulfurizing adsorbent, reforming catalyst, CO shift catalyst, CO removal catalyst) and the various burners were developed and evaluated in this study. The performance of the developed catalysts and the commercial ones was similar. 1 kW, 5 kW class fuel processor systems using the developed catalyst and burner showed efficiency of 75 %(LHV, for LNG). The start-up time of the 1 kW class fuel processor was less than 50 minutes and its volume including insulation was about 30 l. The start-up time of 3 kW and 5 kW class fuel processors with the volume of 90 l and 150 l, respectively, was about 60 minutes. In the case of LPG fuel, efficiency, volume and start-up time of 1kW class fuel processor showed 73 %(LHV), < 60 l and < 60 min, respectively. Advanced fuel processor showed more highly efficiency and shorter start-up time due to the improvement of heat exchanger and operating method. 1 kW and 3 kW class fuel processors have been evaluated for reliability and durability including with on/off test of developed catalysts and burner.
휴대용 연료전지 시스템에 사용되는 연료 개질 시스템은 수소 발생기, 산화기, 일산화탄소 제거기로 구성되어 있다. 휴대용 연료전지 시스템 설계에서 시스템의 기동 시간은 매우 중요한 설계 인자이다. 특히, WGS 반응기의 기동 시간은 리포메이트의 질을 결정하기 때문에 전체 시스템의 기동 시간에 중요한 부분을 차지한다. 본 논문에서는 과량의 일산화탄소가 포함되어 있는 리포메이트 가스를 WGS 반응기에서 산화시킴으로써 WGS 반응기를 가열하는 방법을 사용하였다. 이때 공급되는 공기는 WGS 반응기 입구에 공급되어 기동 초기에 발생되는 과량의 일산화탄소가 함유된 리포메이트 가스를 제거하므로써, 운전 중에 일산화탄소의 과잉 공급없이 안정적으로 리포메이트를 공급함으로써 기동 시간을 단축할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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