원자력발전소에서 발생되는 방사성폐기물들은 폐기물형태 및 방사능 농도가 다양하며 영구처분장으로 이송전까지는 발전소내의 임시 저장고에 안전하게 보관, 관리하고 있다. 생성된 폐기물드럼내에는 감마방출핵종을 비롯하여 알파 및 베타방출 핵종들이 균질 또는 비균질하게 존재하고 있으며 방사능의 세기나 폐기물의 특성에 따라 안정화시키거나 압축처리하여 드럼에 담겨져 있기 때문에 일반적인 파괴분석에 의한 화학분석법으로는 작업자의 피폭, 시료의 대표성 선정 및 장시간의 화학처리 시간소요 등으로 핵종분석이 곤란하다. 따라서 본 논문은 일반적으로 감마핵종분석시 흔히 사용하고 있는 고순도게르마늄(HPGe) 검출기를 이용하여 드럼의 감마핵종농도를 분석하는 방법과 장치의 개발에 대해 언급하였으며 알파나 베타핵종과 같이 직접 분석이 곤란한 핵종들은 각 폐기물드럼내에 존재하는 Co-60이나 Cs-137과의 상관관계를 미리 예측한 척도인자 (scaling factor)를 이용하여 간접적으로 구하는 방법을 사용하고 있으나 본 논문에서는 드럼으로부터 감마핵종만을 분석하는 방법에 대해서만 언급하였다. 또한 핵종분석시스템의 최적 운전조건을 도출하기 위해 드럼회전테이블의 속도결정 및 모의드럼을 이용한 방사능측정 등을 통해 핵종 농도 분석시의 오차를 30% 이내로 유지할 수 있었다.
ORIGEN-S 전산코드로 계산된 가압경수로(PWR)사용후핵연료 내에 존재하는 방사성핵종비 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 및 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 를 감마선 분광실험으로 측정한 값과 비교하여 핵연료의 연소도를 결정하였다. 고리 1호기 및 2호기 사용후핵연료봉에 대한 감마선 분광실험을 한국원자력연구소 조사재시험시설(IMEF)과 조사후시험시설(PIEF)의 시험기기 및 장치를 이용하여 수행하고 이 결과로부터 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 측정하였다. 이와 별도로 사용후핵연료의 연소도, 냉각시간, 초기농축도등에 따른 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs의 핵종비를 ORIGEN-S 코드로 계산을 하였으며, 이 핵종비와 연소도 사이의 관계를 회귀분석하여 2차 다항식 함수로 유도하였다 이관계식과 감마선 분광실험으로 측정한 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 이용하여 각각의 연소도를 결정할 수 있었다.
비파괴적인 방법으로 방사성폐기물드럼에 대한 핵종분석을 수행할 때 드럼내 매질에 의한 방사선의 감쇠에 의해 핵종분석장치로 측정한 계수값은 실제 드럼내 방사능에 의한 계수값보다 작게 나타나 결과적으로 방사능의 측정결과가 과소평가된다. 그러므로 드럼내 매질에 의한 감쇠를 보정해 주어야 하는데 감쇠 보정방법은 드럼내 매질의 분포나 매질의 밀도에 따라 달리 적용해야 한다. 본 연구에서는 원자력발전소에서 발생하는 드럼 종류별로 모델드럼을 제작한 후 모델드럼에 표준감마선원을 넣고 핵종분석장치를 이용해 측정을 하여 드럼내 매질의 밀도를 구하였고, 이 값을 실제 매질의 밀도와 비교해 드럼종류에 따라 매질에 의한 최적의 감쇠 보정방법을 결정하였다. 그 결과 잡고체드럼의 경우에는 전송선원 보정방법과 평균밀도 보정방법, 차폐잡고체드럼의 경우 전송선원 보정방법과 두 감마선피크비교 보정방법이 최적의 감쇠 보정방법임을 알 수 있었고, 고밀도드럼인 폐수지, 농축폐액 및 폐필터드럼의 경우에는 평균밀도 보정방법과 두 감마선피크비교 보정방법을 사용해 드럼내 매질의 감쇠를 보정할 수 있다.
울진원자력발전소 주변의 환경시료 해조류에서 검출된 766 keV 감마선에너지 피크를 여러 연구기관에서 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 해석하고 있다. 그러나 원전의 액체폐기물 처리설비의 장치개선으로 $^{95}Nb$ 배출량이 현격히 감소하였음에도 불구하고 지속적으로 환경시료에서 $^{95}Nb$ 핵종이 검출되고 있는 현상에 대해서 보다 더 정밀한 기술적인 검토가 필요하였다. 이에 측정 스펙트럼을 정밀 분석한 결과, 766 keV 감마선에너지 피크와 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 다른 감마선에너지 피크(63, 92 및 1001 keV)들이 동시에 같이 검출되고 있으며, 이들 4종의 감마선에너지 피크 계수율의 시간에 대한 변화로부터 계산된 반감기가 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 방사평형시 방사능반감기 24.1 일과 매우 비슷한 값을 나타내었다. 또한 766 keV 와 1001 keV 피크의 상대적인 계수율의 비가 $^{234}mPa$의 감마선방출율의 상대적인 비 0.35와 매우 비슷한 값을 나타내었다. 따라서 이러한 점에서 지금까지 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 판단했던 766 keV 감마선에너지 피크는 자연방사성핵종인 $^{234}mPa$ 핵종에서 방출된 것으로 판단된다.
감마선 에너지 스펙트럼 연구에서 에너지 분석을 통한 핵종 분석은 매우 중요하다. 감마선 에너지 측정에 일반적으로 사용되는 고순도 Ge 검출기는 높은 에너지 분해능과 상대적으로 높은 검출 효율 때문에 일반적으로 사용된다. 그러나 반도체 검출기는 높은 에너지 분해능을 유지하기 위해 주변 환경에서 발생하는 노이즈를 효과적으로 차단하지 않으면 원래의 성능을 유지하기 어렵고 고가의 장치의 효과를 얻지 못하는 문제점이 있. 따라서 본 연구에서는 검출기에서 발생하는 전기적 노이즈를 제거하기 위해 접지 루프 아이솔레이터 (NEXT-001HDGL)를 사용했다. 에너지 분해능 향상 효과를 테스트하기 위해 양성자 가속기 KOMAC에 새로 설치된 HPGe 검출 장치를 사용했다. 감마선 에너지 2614 keV의 경우 에너지 분해능이 (0.16 ± 0.02) %에서 (0.11 ± 0.01) %로 개선되었고, 감마선 에너지 662 keV의 경우 에너지 분해능이 (0.72 ± 0.07) %에서 0.27 ± 0.03 %로 향상되었다. 이 결과는 KOMAC (Korea Multi-Purpose Accelerator Complex)의 HPGe 검출 장비를 이용한 감마선 스펙트럼 연구에 매우 유용한 것으로 판단된다.
자연계에 존재하는 $^{238}U$, $^{235}U$, $^{232}Th$ 그리고 $^{40}K$의 감마선과 베타선에 대해 토양의 흡수선량을 평가하기 위한 유효 흡수선량 환산인자를 계산하였다. 이 때 감마선과 베타선에 대한 붕괴당 에너지, 반감기, 분기율등의 핵자료들은 National Nuclear Data Center (NNDC)의 최근 자료들을 이용하였다. 본 연구에서 계산한 흡수선량 인자 및 이를 이용하여 얻은 $^{238}U$, $^{232}Th$ 그리고 $^{40}K$의 베타선과 감마선에 유효흡수선량은 1998년 Aitken의 결과와 비교적 잘 일치하였지만, $^{235}U$의 경우는 많은 차이가 있음을 확인하였다. 한국 충북 청원군 오성에 있는 선사유적지(만수리) 내의 토양에 대해 고 분해능 감마선 분광 분석 장치(HP Ge 검출기)로 지각 방사선의 감마선 스펙트럼을 측정하고, 계산된 유효 흡수선량 환산인자를 이용하여 연간방사선량을 평가하였는데, 연간방사선량이 3.8~5.9 mGy/year으로 평가되었다. 또한 Rn 이하의 붕괴 핵종을 포함하여 연간방사선량을 평가하는 경우와, 이를 포함하지 않고 연간방사선량을 평가하는 경우는 9~30 % 차이를 나타내었다. 이 흡수선량 환산인자로 토양에 존재하는 자연 방사성 동위원소들의 베타선과 감마선에 대한 유효 흡수선량 평가법이 확립하였다.
도시 생활폐기물의 소각로에서 발생되는 바닥재중의 무기원소 함량을 중성자 방사화분석법으로 결정하였다. D도시 소각장에서 월별로 채취한 바닥재 시료를 5 mm 크기의 체로 거르고 오븐에 건조한 후, 막자사발로 분쇄하였다. 시료는 한국원자력연구소의 하나로 연구용 원자로에서 NAA #1 조사공을 사용하여 중성자 조사하였으며, 조사된 시료는 HPGe-감마선 분광분석장치를 사용하여 방사능을 측정하였다. 측정된 핵종의 방사능으로부터 방사능 생성식과 핵 데이타를 적용하여 As, Cr, Cu, Fe, Mn, Sb 및 Zn을 포함한 33종의 원소를 정량하였다. 또한 미국표준기술원의 인증 표준물질을 동시에 분석하여 품질관리를 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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