발전 연료로서의 활용 가치가 높은 중잔유의 효과적인 활용을 위해 중잔유의 가스화 성능에 영향을 주는 주요 변수들인 산소 공급비, 증기 공급비 및 가스화기 온도를 변화시키면서 중잔유 가스화에 미치는 영향을 파악하였으며 가스화 성능을 예측하였다. 산소량은 0.5~2.0의 산소/연료비 범위에서 변화시켰고 증기량은 0.1~2.0의 증기/연료비에서 변화시켰으며 가스화기 온도는 600~200$0^{\circ}C$의 범위에서 변화시켰다. 대상 연료는 국내산 아스팔트이며 산소-증기, 산소-온도 및 증기-온도의 조합으로 동시 변화시킬 때의 가스화에 미치는 영향을 살펴보았다. 산소량이 증가할수록 CO와 H$_2$ 생성량은 증가한 후 감소하는 경향을 나타내었으며 증기량이 증가할수록 H$_2$ 생성량은 130$0^{\circ}C$부근까지 증가한 후 130$0^{\circ}C$ 이상에서는 서서히 감소하였으며, CO 생성량은 증가하는 경향을 나타내었다. 국내산 아스팔트의 경우 산소/연료비 0.92~1.01, 증기/연료비 0.18~0.49 및 가스화기 온도 1250~132$0^{\circ}C$의 영역에서 가스화 성능이 가장 좋은 것으로 나타났다.
생활폐기물을 플라즈마 가스화하고 얻어지는 합성가스로부터 수소를 생산하는 파일럿플랜트 건설 계획을 소개한다. 이 파일럿플랜트는 현재 가동 중인 청송군의 10톤/일급 플라즈마 가스화 시설을 고농도 합성가스를 생산하는 시설로 변경하고 수소전환반응기와 수소 PSA 장치를 부착하여 99.999% 순도의 수소 $200Nm^3/h$을 생산하여 연료전지 발전하는 것으로 계획되어 있다. 이 파일럿플랜트는 $20Nm^3/h$ 급의 폐기물 플라즈마 가스화 - 고순도 수소 생산 기술개발 완료에 이은 상용화 실증 시설이다.
IGCC(Integrated Gasification Combined Cycle)에서 석탄가스화기는 기존 석탄화력발전소의 보일러를 대체하는 설비로서, 석탄가스화 공정의 해석은 매우 중요하다고 할 수 있다. 석탄가스화 공정은 탄종과 운전조건에 따라 반응특성의 편차가 매우 크기 때문에 탄종별 가스화 특성에 대한 정보의 확보는 필수적이라 할 수 있다. 그러나 국내에는 수입되는 다양한 석탄에 대한 가스화 특성에 대한 정보가 없는 실정이다.(중략)
석탄가스화기술은 매장량이 풍부하여 안정적인 공급이 보장되는 석탄을 이용함과 동시에 환경오염물질 감소라는 사회적 요구조건을 충족시키면서 화학제품, 석탄-가스화, 석탄-디젤화, 연료전지, 복합발전 등 다양한 분야에 응용이 가능한 장점이 있다. 특히 석탄가스화복합기술(Intergrated Coal Gasification Combined Cycle, IGCC)은 석탄을 고온, 고압하에서 가스화시켜 일산화탄소(CO), 수소($H_2$)가 주성분인 합성가스를 제조, 정제 후 가스터빈 및 증기터빈을 복합으로 구동하여 전기를 생산하는 친환경 차세대 발전기술로 주목을 받고 있다. 현재 IGCC 기술은 세계적으로 볼 때 상용화단계에 있고, 우리나라의 경우 한국형 IGCC 기술의 확보를 위한 연구사업이 진행중에 있다. 본 연구는 IGCC 발전플랜트의 발전효율을 결정하는 가장 중요한 부분이라 할 수 있는 가스화반응기의 모델링 기술을 개발하는 목적으로 진행되었다. 본 연구에서는 석탄가스화 반응기에서 발생하는 석탄의 휘발화와 Char의 표면반응 그리고 기상에서의 가스화반응등의 현상을 전산유체역학(Computational Fluid Dynamics)을 이용하여 모델링하는 방법론이 연구되었다. 해석을 위한 형상은 해석에 소요되는 시간을 줄이고, 형상이 해석결과에 미치는 영향을 줄이고자 2차원으로 구성하였다. 해석을 위한 수학적모델으로는 난류모델, 가스화반응모델, Lagrangian particle tracking, Char reaction 등을 포함하였고, 해석을 위한 Solver는 Fluent를 이용하였다. 모델링결과에 의해 예측되는 합성가스의 조성을 상용급 IGCC 가스화기의 운전결과와 비교해 본 결과 본 연구에서 설정한 모델로 예측되는 온도 및 가스농도가 실험치와 유사하게 나타남을 알 수 있었고 이를 통하여 본 연구에서 설정한 모델링방법이 적절함을 알 수 있었다.
석탄가스화 기술은 석탄을 고온/고압 조건에서 가스화 반응시켜 CO와 $H_2$가 주성분인 합성가스(syngas)로 전환시키는 기술이다. 그러나 가스화 반응으로 인해 합성가스 내에는 불순물인 $H_2S$, COS, $NH_3$ 등의 오염 물질이 발생하게 되며, 가스터빈의 부식, 촉매의 피독, 전극의 성능 저하 현상 등을 일으켜 효율을 저하시키게 된다. 이에 본 연구에서는 FeMgO 촉매를 제거용매로 사용하여 $H_2S$를 효과적으로 제거하기 위하여 Lab-scale 탈황 설비를 제작하였으며, 석탄 가스화 운전에 연계하여 합성가스 내 포함된 산성가스 정제 특성에 관한 연구를 진행하였다.
본 연구에서는 가스화공정과 수성가스 전환공정, $CO_2$ 분리공정, 메탄화 공정을 주요 구성으로 한 대체(또는 합성)천연가스(SNG, Substitute or Synthetic Natural Gas)제조공정을 대상으로 석탄, 석탄 촤, 바이오매스 등의 다양한 고체시료를 적용하였을 경우 각 시료의 가스화 반응을 통해 얻어진 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정 특성을 파악하고자 하였다. 석탄, 석탄 촤, 바이오매스를 적용한 SNG 공정해석 결과 가스화 공정, 수성가스 전환 공정, 메탄화 공정의 운전 용도가 각 800도, 450도, 300도이고, 수성가스 전환 공정 출구의 합성가스 $H_2$/CO ratio(mol basis)가 3인 조건에서 SNG/Feed ratio는 석탄, 석탄 촤, 바이오매스가 각각 0.35, 0.34, 0.08로 나타났고. SNG Efficiency(%) 는석탄, 석탄 촤 바이오매스에 대해서 각각 61.2%. 48.2%, 17.5%로 나타났다. 또한, 석탄 촤를 대상으로 가스화 공정에서의 산화제 투입 조건 및 스팀 투입조건의 변화에 따른 합성가스 발생 특성을 살펴보았다.
일일 최대 석탄처리 용략이 3톤인 건식 석탄가스화기를 사용하여 가스화에 미치는 주요 변수들중 산화제내 산소농도와 증기 주입량을 변경시켜 가스화성능을 조사하였고, IGCC용 대성석탄을 선정하는 입장에서의 주요 인자 및 고온고압 조건에서의 가스화기 운전상 특성과 문제점을 파악하여 운전상 문제에 대한 대책을 제시하였다. 사용한 석탄은 유연탄인 중국 대동탄과 아영청탄인 미국 알라스카의 유시벨리탄에었는데, 두 탄중 모두 건식 가스화기의 운전상에는 문제가 없었다. 가스화를 위한 산소의 농도는 90%까지 그리고 석탄시료 무게 대비 증가량 10∼12%까지는 가스화의 온도 유지와 가스조성 측면에서 무리 없이 적용할 수 있다고 판단되었다. 이들 가스화 시험을 통하여 생성된 슬랙은 가스화기 슬랙탭의 조업 온도와 대상석탄 회재의 용융특성에 따라 침상 또는 알갱이 형태로 배출되었으며, 슬랙으로부터 중금속 성분이 유출되는지를 분석해 본 결과 침출수에 의한 2차 오염은 없는 것으로 확인하였다. IGCC용 석탄을 선정하는 석탄특성에서는 미분탄의 수분함량, 회재함량, 회재용융온도, 발열량 측면에서 검토하였는데, 건식가스화기의 경우 미분탄의 표면수분의 제거가 중요하고 회재의 함량과 회재의 용융온도를 같이 고려하여 적정한 시료 석탄이 선정되어야 한다는 결론을 얻었다. 가스화기 운전측면에서는 여러 기계적인 문제점들이 발견되었는데 시료공급노즐의 막힘문제, 역화문제, 고온가스 누출문제, 추운 겨울 운전시 오링(O-ring)문제 등에 대한 논의와 대책을 제시하였다.
일정 온도에서 중량 변화를 통하여 가스화 반응 특성을 살펴볼 수 있는 열중량 분석기(thermobalance)를 이용하여 하수슬러지의 수증기 가스화 특성 및 발생 가스의 농도 분석을 실시하였다. 반응 온도 및 수증기의 분압이 증가할수록 가스화 반응이 촉진되어 반응 속도가 증가하는 것으로 나타났다. 반응 kinetics 해석은 기체-고체 화학반응의 세 가지 모델이 이용되었다. 이 중 하수슬러지 촤의 수증기 가스화는 modified volumetric reaction model이 반응 kinetics를 가장 잘 나타내었으며, 이 때 activation energy와 빈도 인자는 각각 155.5 kJ/mol, $14,087s^{-1}atm^{-1}$로 분석되었다. 또한, 수증기의 분압에 따른 반응 차수는 0.68이었다. 합성가스의 발생 특성을 살펴보고자 $900^{\circ}C$에서 생성 합성가스를 분석한 결과 수소의 농도가 가장 높았으며 수증기 분압이 증가할수록 생성기체의 농도 특히 수소 농도가 급격히 증가하였다. 가스화와 동시에 수성가스화 변환반응이 진행되어 생성기체의 수소 생성 농도가 일산화탄소에 비하여 2-4배 높은 값을 나타내었다.
폐기물, 석탄 등 다양한 시료의 가스화 반응을 통해서 발생되는 합성가스는 CO, $H_2$, $CO_2$가 주성분으로 가스엔진, 가스터빈 등의 연료로 사용하여 발전하거나 합성반응을 통해 다양한 화학원료로의 전환이 가능하다. 또한 폐기물, 석탄 등의 다양한 원료의 가스화 반응에 의해 발생한 합성가스로부터 F-T(Fischer-Tropsch) 합성을 통한 인조합성석유, Non F-T 합성을 통한 메탄올, DME(Dimethyl Ether) 등을 제조할 수 있으며, 메탄화 반응을 통해 대체천연가스(SNG, Substitute Natural Gas)로 제조하여 활용하는 방안도 가능하다. 또한 현재 상업용 규모의 수소 제조 방법 중에서 가장 경제적인 방법으로 천연가스를 개질하여 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스를 만든 다음 수성가스 전환, PSA(Pressure Swing Adsorption)통해 $CO_2$와 $H_2$를 분리하여 생산하고 있으나, 천연가스 가격의 상승 및 다양한 시료로부터 향후 경제성 확보가 가능한 수소 제조 방법에 대한 연구가 진행되고 있으며, 석탄 가스화 및 폐기물 가스화를 통해 얻어진 합성가스로부터의 수소 제조 공정이 개발 및 상업화 추진되고 있다. 본 연구에서는 폐기물 가스화를 통해 발생한 합성가스에 대하여 수성가스 전환 반응을 통한 수소 생산 특성 및 수성가스 전환 반응의 공간속도 변화 및 스팀주입량 변화에 따른 반응 특성을 고찰하였다.
국내에서 발생하는 생활폐기물 발열량이 최근 3,000 kcal/kg 정도를 웃돌고 있고 사업장 폐기물의 경우는 4,000~7,000 kcal/kg 정도로 높아 이러한 가연성 폐기물 들은 자원화하여 에너지원으로 사용가능하다. 폐기물 자원화 기술의 하나인 가스화 기술을 적용하면 폐기물 내의 가연분은 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스로 전환되어 화학원료 또는 발전원료로서 활용이 가능하다. 본 연구에서는 합성가스의 다양한 활용분야 중에서도 메탄올과 CO의 합성을 통해 얻어지는 초산제조 공정에서 폐기물의 가스화를 통해 발생되는 합성가스 내의 CO를 적용하여 기존 초산제조공정에서 필요한 CO를 생산하기 위해 소모되는 고가의 납사 원료를 절감하고자 하는 방안이 검토되고 있다. 초산은 CO와 메탄올($CH_3OH$)을 금속이온계 귀금속촉매 상에서 메탄올카본닐레이션(Methanol carbonylation)반응으로부터 합성되는 것으로, 초산에스테르, 염료, 안료, 의약품 등의 원료로 사용되는 화학원료이다. 일반적으로 초산을 제조하기 위해 사용되는 CO를 생산하기 위하여 납사(Naptha)를 가스화하는 부분산화공정을 이용하거나 촉매를 사용한 Steam reforming공정을 적용하고 있는데, 가스화 및 Steam reforming의 원료가 되는 납사가 고가이고, 원유가가 상승하면 납사의 가격도 상승할 수 있고, 결국 초산제조 비용의 상승을 초래할 수 있다. 폐기물의 가스화를 통해 발생하는 합성가스 내의 CO를 활용하여 초산제조의 원료로 사용할 수 있다면 초산제조 공정에서의 CO 제조 비용 절감 및 폐기물 자원화의 효과를 동시에 달성할 수 있을 것으로 생각된다. 본 연구에서는 초산제조의 원료로 폐기물의 가스화를 통해 발생한 합성가스 내의 CO를 적용가능성을 검토하기 위하여 사업장 폐기물 및 사업장폐기물과 폐유, 건조슬러지 등을 혼합한 복합폐기물의 가스화를 통해 CO의 발생 특성을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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