High burn-up transformation process in low temperature nuclear fuel oxides material was observed in the early sixties in LWR $UO_2$ fuels, but not studied in depth. Increasing progressively the fuel discharge burn-up in PWR power plants, this material transformation was again observed in 1985 and identified as an important process to be accounted for in the fuel simulations due to its expected consequence on fuel heat transfer and therefore on the fission gas release. Fission gas release was one of the major concerns in PWR fuels, mainly during transient or accidents events. The behaviour of such a material in case of rod failure was also an important aspect to analyse. Therefore several national and international programs were launched during the last 25 years to understand the mechanisms leading to the high burn-up structure formation and to evaluate the physical properties of the final material. A large observations database has been acquired, using the more sophisticated techniques available in hot cells. This large database is discussed in this paper, providing basis to build an engineering-model, which is based on phenomenological description data and information accumulated. In addition this paper has the ambition to construct the best logical model to understand restructuring.
한국원자력연구소에서는 기존의 일체형 가연성 독봉과 다른 이중구조로 된 가연성독봉 개념을 제시하였다. 이중구조 가연성독봉(Erbia Duplex BP)은 내부에 Natural U+Gd$_2$O$_3$, 외부에는 Enriched $UO_2$+Er$_2$O$_3$를 배열시킨 구조이다. 이러한 독봉은 장주기 노심에서 기존의 Gadolinia BP과 동일한 반응도제어를 할 수 있을 것이라 예상된다. 이중구조 가연성독봉의 핵적 타당성을 확인하기 위해 24개월 주기용 한국표준형원자로를 비교대상으로 선정하였으며, 기존 연구된 여러 가지 독봉설계안들과 4가지 핵특성에 대하여 비교 분석하였다. 핵특성 평가 결과, 이중구조가연성 독봉은 비교대상보다 무한증배계수, 첨두봉출력인자, 반응도억제가, 감속재온도계수측면에서 모두 유리한 경향을 보였다. 설계변수에 따른 민감도분석을 통해 도출한 최적화된 핵연료집합체를 이용하여 노심적용 타당성을 확인하였다. 주기길이, 첨두출력 및 감속재온도 계수를 비교하였으며 전 노심해석결과 주기길이가 비고대상보다 4-7일 길게 나타났다. 이러한 결과는 등가의 독봉집합체를 설계했음에도 불구하고 노심에 장전되는 우라늄의 양이 서로 달라서 생기는 현상으로 판단된다. 하지만 전체적인 핵특성을 비교해보면 이중구조 가연성독봉을 장전한 노심이 비교대상노심보다 다소 유리하면서도 거의 비슷함을 알 수 있었다. 마지막으로 경제성 평가를 통해 장주기 노심에서의 이중구조 가연성독봉의 제조 가능성 및 적용 타당성이 충분히 확인되었다.
핵연료 운반용 실린더의 재사용을 위한 용기세척공장의 제염공정에 대한 성능을 평가하기 위하여 ${Na_2}{CO_3}\;+\;{H_2}{O_2}$ 혼합용액의 조합을 약간 달리한 2회의 시험을 실행하였다. 각 시험은 모두 일련의 5 단계에 걸쳐 실시되었다. 우라늄 제염의 주 화학종은 ${Na_4}{UO_2}(CO_3)_3$로 식별되었다. 그리고 첫 단계에서의 세척 액은 물이었으며, 이 단계에서 50% 이상의 우라늄이 제염되었다. 그 이후로는 단계가 더해 갈수록 우라늄의 제염양은 지수함수적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 화학양론적으로 제거된 우라늄에 비하여 투여된 ${Na_2}{CO_3}$의 양은 과다함을 나타내었다. 이러한 결과들에 의하면, 공정최적화를 통하여 ${Na_2}{CO_3}$의 투여량 감축, 세척폐액의 감량, 제염단계 축소 등을 꾀할 수 있을 것으로 판단된다.
Generally, thermal analysis of spent fuel storage cask has been conducted using the porous media and effective thermal conductivity model to simplify the structural complexity of spent fuel assemblies. As the fuel assembly is composed of two regions; active fuel region corresponding to UO2 pellets and unactive fuel region corresponding to the top and bottom nozzle, the heat transfer performance can be influenced depending on porous media application at these regions. In this study, numerical analysis on concrete storage cask of spent fuel was performed to investigate heat transfer effects for two cases; one was porous media application only to active fuel region(case 1) and the other one was porous media to whole length of fuel assembly(case 2). Using computational fluid dynamics code, the three dimensional, 1/4 symmetry model was constructed. For two cases, maximum temperatures for each component were evaluated below the allowable limits. For the case 1, maximum temperatures for fuel cladding, neutron absorber and baskets inside the canister were slightly higher than those for the case 2. In particular, even though the helium flows with low velocity due to buoyant forces occurred at the top and bottom of unactive fuel region, treating only active fuel region as the porous media was ineffective in respect of the heat removal performance of concrete storage cask, implying a conservative result.
이중구조 가연성독봉(Duplex BP)의 성능을 평가하기 위해 한국표준형발전소 24개월 주기를 기준으로 16개 Gadolinia 독봉이 장전된 핵연료집합체에 대해 핵적 평가를 수행하였다. 16개 Gd 독봉이 장전된 핵연료집합체와 동일한 반응도 억제가를 갖는 Duplex 독봉집합체를 설계하기 위해 내심에 Natural U-12wt%Gd$_2$O$_3$, 외심에는 4.95wt%$UO_2$-2w/oEr$_2$O$_3$을 넣어 이중 성형한 24개의 이중구조 가연성독봉이 장전된 핵연료집합체를 설계하였다. 또한 같은 방법으로 140개의 Erbia 독봉이 장전된 등가핵연료집합체를 설계하였다. 핵설계 특성평가를 위해 연소도에 따른 무한증배계수, 반응도억제가, 첨두봉출력 그리고 냉각재 온도재수에 대한 변화에 대해서 비교하였다. Duplex 독봉은 Gadolinia 독봉에 비해 k-inf의 2차 첨두현상을 완화시켜 반응도 제어면에서 유리한 것으로 나타났다. 그러나, 다량의 Erbia 독봉을 전체적으로 골고루 장전한 핵연료집합체보다는 Duplex BP를 장전한 핵연료집합체가 노심내 반응도 제어면에서 유리하지 못한 것으로 나타났다.
칼슘-벤토나이트와 접한 약 $20\%$의 우라늄 산화물을 함유한 유리고화체가 알곤 분위기에서 모의 화강암지하수에 의해 침출되었을 때 노란색의 우라늄화합물이 벤토나이트와 고화체의 경계면에 농축되었다. 6년간의 침출후 형성된 우라늄 화합물이 beta-uranophane $[Ca(UO_2)_2(SiO_{3}OH)_{2}5H_{2}O]$임을 XRD, 적외선 스펙트럼과 질량분석기를 이용하여 확인하였으며, 이 화합물의 용해도를 $80^{\circ}C$, 탈이온수에서 측정한 결과 약 $10^{-6}\;mole/L$ 이었다.
용융점 및 물리.화학적 특성이 $\textrm{UO}_{2}$와 비슷한 yttria-stabilized-zirconia ($\textrm{ZrO}_{2}$-$\textrm{Y}_{2}\textrm{O}_{3}$)분말을 유도플라즈마(induction plasma)로 용융 침적시켜 원자력발전용 핵연료펠렛 제조공정에 응용하고자 하였다. 분말의 용융정도는 플라즈마동력 및 분말의 크기에 영향을 받는 것으로 나타났으며, 쉬스가스 조성, 분말분사관 위치, 입자크기 및 분사거리 등을 최적화 하여 Ar/$\textrm{H}_{2}$유량120/20$\ell$/min, 플리즈마 동력 80KW, 분사관의위치 8cm , 챔버압력 200Torr, 분사거리 18cm에서 이론밀도의 97.91%, 침적속도 20mm/min의 최적조건을 도출하였다. 침적시험에서 도출된 최적조건으로 펠렛몰더에서 제조한 펠렛은 96.5%의 밀도를 나타내었으며, 균일도 및 외곤도 우수하여 신기술에 의한 핵연료의 제조가능성을 확인하였다. 고밀도 침적에 영향을 미치는 각 변수들의 영향과 이들 변수들의 상호영향은 ANOVA(Analysis of Variance)을 이용하여 분석하였다.
차폐형 성분분석기 (Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 3.2%인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열 생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선 시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2 코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
FEMAXI-ATF is being developed for fuel performance modeling of SiC cladded UO2 fuel with focuses on modeling pellet-cladding mechanical interactions (PCMI). The code considers probability distributions of mechanical strengths of monolithic SiC (mSiC) and SiC fiber reinforced SiC matrix composite (SiC/SiC), while it models pseudo-ductility of SiC/SiC and propagation of cladding failures across the wall thickness direction in deterministic manner without explicitly modeling cracks based on finite element method in one-dimensional geometry. Some hypothetical BWR power ramp conditions were used to test sensitivities of different model parameters on the analyzed PCMI behavior. The results showed that propagation of the cladding failure could be modeled by appropriately reducing modulus of elasticities of the failed wall element, so that the mechanical load of the failed element could be re-distributed to other intact elements. The probability threshold for determination of the wall element failure did not have large influence on the predicted power at failure when the threshold was varied between 25 % and 75 %. The current study is still limited with respect to mechanistic modeling of SiC failure as it only models the propagation of the cladding wall element failure across the homogeneous continuum wall without considering generations and propagations of cracks.
하나로 원자로에서 조사된 최대 선출력이 121 kW/m이고, 63 at%의 평균 연소도를 갖는 $U_3Si-Al$ 원심 분무 고출력 핵연료를 EPMA를 이용하여 파단면 관찰 및 반응층에 대한 핵분열 생성물을 분석 하였다. 조사된 고출력 $U_3Si-Al$ 핵연료를 EPMA로 화학 조성을 분석하기 위해 선행조건은 방사능 허용 한도가 $3{\times}10^{10}Bq$ 이하로 제한되는 EPMA 기기에 부합 될 수 있게 시험 시편을 최소화 하기 위한 작업이다. 시험 조건에 부합될 수 있는 시편의 제조를 위해 핵연료 천공 장치를 제작하였으며, 천공 장치를 사용하여 ${\Phi}1.57{\times}2mm$의 크기를 갖는 시료를 만들었다. 천공 된 시료를 파단 시편과 연마 시편으로 제조하여 파단면의 관찰 및 반응층(Inter-reaction layer)과 산화층에 대한 EPMA 분석을 수행하였다. 두께가 $16{\mu}m$인 반응층에 대한 평균값은 $UO_2$를 표준 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{2.84}$ Si $Al_{14}$ 이였으며, 시험 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{3.24}$ Si $Al_{14.1}$ 였다. 또한 반응층에서 핵분열 생성물의 조성을 분석하였으며, 반응층에서의 금속 석출물(metallic precipitates)의 생성은 확인할 수 없었다. 시험 시편의 산화층 조성은 $Ai_2O_3$ 임을 확인했다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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