$N_2O$는 주요 온실가스 성분의 하나로서 광화학 스모그의 유발, 산성비의 전구체 등 온실효과에 상당한 기여를 하고 있는 물질이다. 이러한 $N_2O$ 및 질소산화물을 제거하기 위하여 환원제를 이용한 Selective Catalytic Reduction (SCR) 반응 공정이 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 Hydrotalcite 형태의 전구체로부터 Mixed Metal Oxide 촉매를 제조하고 그를 사용하여 $N_2O$ 분해를 위한 메탄 SCR 반응 및 CO의 생성효과를 비교 연구하였다. 실험결과 $CH_4$ 환원제의 첨가는 $N_2O$의 분해 반응에 긍정적인 영향을 미치며, 최적화된 $O_2/CH_4$ 비율의 조건에서 메탄의 부분산화에 의한 SCR 반응이 가장 높은 효율을 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
본 논문에서는 하이브리드 로켓의 자동점화를 위한 다단 방식의 촉매점화시스템에 관한 연구를 수행하였다. 다단 촉매점화기의 열분해 성능을 평가하기 위해 1단 점화기에 촉매를 충전하여 예열 후, 1단 점화기와 2단 점화기에 각각 저유량과 고유량을 공급하여 실험을 진행하였다. 이때 저유량의 $N_2O$가스를 분해하여 생성된 고온의 가스로 고유량의 $N_2O$가스를 분해하였다. 실험 결과 기존 점화기보다 점화 시간이 감소되었다. 또한 1단 점화기에서 분해된 가스를 이용하여 2단 점화기에 공급된 고유량 $N_2O$가스의 분해 가능성을 확인하였다.
산업이 발달하면서 다양한 화학물질이 배출되고 이로 인하여 환경이 오염되고 있으며, 특히, 대부분의 유기 화합물은 대기오염에 많은 영향을 주는 물질로 알려져 있다. 최근 유기 화합물을 제거하기 위해서 UV와 가시광에서 반응하는 광촉매 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 밴드갭에 변화를 주는 doped $TiO_2$와 가시광에서 반응하는 조촉매를 이용하여 광촉매의 특성을 향상시키는 coupled $TiO_2$를 제조하였다. Doped $TiO_2$를 제조하기 위해서 비금속 물질인 질소(nitrogen)을 사용하였고, coupled $TiO_2$는 graphine oxide(GO)를 환원하여 $TiO_2$-RGO 촉매를 제조하였다. N-$TiO_2$와 $TiO_2$-RGO의 광학 특성을 평가하기 위해서 UV/Vis 분광광도계를 사용하였다. Methylene blue(MB)와 methyl orange(MO)가 분해되는 반응을 통해서 N-$TiO_2$와 $TiO_2$-RGO의 광촉매 특성을 평가하였다. 또한, MB와 MO 분해 테스트에 395 nm long pass filter를 이용하여 가시광에서의 광촉매 활성을 평가하였다.
아산화질소(N2O, Nitrous Oxide)는 6대 온실가스 중 하나로 대기 중에서 적외선을 흡수하여 온실효과를 유발하는 것으로 알려져 있다. 특히 지구온난화지수(GWP)는 CO2에 비해 310배 높아 국내뿐만 아니라 전 세계적으로 이슈화되고 있으며, 그에 따른 강력한 환경 규제 강화법들이 발의되고 있다. N2O 저감 기술에는 물리적인 방식에 따라 농축회수, 촉매분해, 그리고 열분해로 구분할 수 있는데, 본 연구에서는 그 중 가장 효과적인 열분해 처리방식에 대해 논의하고자 일반적인 연소 조건 내 고온 열분해 방식을 이용하여 비용 저감과 함께 질소산화물을 저감시키는 온도 조건 및 반응 시간에 대한 정보를 제공하고자 한다. 열분해 조건으로 선정된 고온 영역은 1073 K부터 1373 K까지 100 K 간격을 두고 계산을 수행하였다. 1073 K과 1173 K의 온도조건에 경우, N2O 저감율과 일산화질소 농도가 체류시간에 따라 비례관계를 이루는 것이 관측되었으며, 1273 K에 경우, 체류시간이 증가함에 따라 발생되는 역반응으로 인해 N2O 저감율이 감소되는 것이 관측되었다. 특히 1373 K에 경우, 모든 체류시간에 대해 정반응과 역반응이 화학 평형상태에 도달하여 N2O 저감에 대한 반응진행율이 오히려 감소하는 것으로 확인되었다.
아산화질소($N_2O$)는 각종 화학산업의 제조공정은 물론 유기 및 화석연료의 각종 연소공정으로부터 배출되는 대표적 온실가스이다. 온난화 효과는 $CO_2$의 310배에 달하고 성층권에 도달해서는 오존층을 파괴하는 물질이지만 화학적으로 매우 안정하여 분해처리가 쉽지 않다. 각종 환원제를 이용한 SCR 반응도 대부분 $450^{\circ}C$ 이상의 높은 온도를 요구하며 NOx 존재시에는 활성이 현저하게 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 본 연구는 $N_2O$ 분해촉매의 실용화를 위한 기초연구로 진행되었으며, hydrotalcite형 화합물 전구체로부터 얻어진 혼합금속산화물촉매(MMO)와 CO 환원제를 이용한 $N_2O$ 분해에서 $SO_2$ 및 $NH_3$ 등 성분이 촉매의 반응성과 내구성에 미치는 영향을 실험적으로 분석하여 실용화에 대비한 기본 자료로 삼고자 하였다. 본 실험에 사용된 MMO 촉매는 CO 환원제와 같이 사용할 경우 $N_2O$ 분해 성능이 크게 향상되어 $200^{\circ}C$ 근처에서도 완전히 분해되는 것으로 나타났다. 또한 $NH_3$ SCR에 의한 NOx 분해반응의 경우와 달리 $SO_2$ 영향이 치명적으로 나타나지 않았고, $NH_3$에 의한 효과도 미미하여 촉매의 활성점을 공유하는 불순물 성분 정도의 영향에 불과한 것으로 판단되었다.
$TiO_2$의 가장 큰 특징은 광촉매적 특성을 들 수 있으나 순수한 $TiO_2$는 자외선 영역에서만 활성을 보이는 단점이 있다. 단점을 보완하고자 본 연구에서는 초고온, 고활성을 이용한 열플라즈마 공정으로 질소가 도핑된 $TiO_2$를 합성하여 $TiO_2$의 광촉매적 특성을 높이고자 하였다. 직류 플라즈마 제트를 이용하여 비금속이온인 질소와 반응 가스인 산소를 $TiCl_4$와 함께 플라즈마 반응기 안에서 반응시켜 질소가 도핑된 $TiO_2$ 나노 분말을 합성하였다. 합성 조건으로 질소의 유량을 변화하였다. 합성 변수에 따른 입자의 상조성, 크기를 분석하였고 아세트알데히드와 곰팡이를 광분해하는 실험을 통해 광촉매 활성을 살펴보았다. 한편 $TiO_2$의 분말 상태와 코팅된 상태의 광촉매 특성을 비교하고자 합성한 분말의 스핀 코팅과 PLD (Pulsed Laser Deposition)을 통해 $TiO_2$를 코팅하였다. 아세트알데히드 분해 실험의 결과 질소가 도핑된 $TiO_2$ 분말의 경우가 순수한 $TiO_2$ 분말에 비해 가시영역에서의 광촉매 활성이 두 배 이상 뛰어난 것을 확인하였으며, 곰팡이 분해 실험 결과 역시 질소가 도핑된 $TiO_2$ 분말에 곰팡이가 분해되는 것을 확인하였다. 분말과 필름을 제조하여 메틸렌블루 광분해 실험한 결과 분말의 경우 100% $TiO_2$입자가 메틸렌블루 분해에 이용되며, 반면 스핀 코팅의 경우 바인더의 함량 때문에 20~30%의 $TiO_2$만이 분해에 이용되기 때문에, 분말의 경우 초기 30 mL 메틸렌블루를 한번에 분해할 수 있었다.
Methane의 부분산화에 의하여 일산화탄소를 발생시키고 이를 이용하여 온실가스로 알려져 있는 $N_2O$를 분해시키기 위한 이중 촉매 반응시스템의 반응 특성을 살펴보았다. 일산화탄소를 발생시키기 위한 제1 반응기의 조건은 Co-Rh-Al (1/0.2/1) 촉매를 사용할 때 $500^{\circ}C$의 온도에서 methane과 산소의 비율이 5:1이고 GHSV $8,000h^{-1}$ 일때 가장 적합하였다. 제1 반응기에서 methane을 부분산화시켜 얻은 혼합 가스를 사용하는 이중 반응시스템에서 제2 반응기에 촉매로 Co-Rh-Al(1/0.2/1)과 Co-Rh-Zr-Al(1/0.2/0.3/1)을 사용한 경우 Co-Rh-Al(1/0.2/1) 촉매를 사용한 single bed system 보다 $250^{\circ}C$ 이하의 저온에서 우수한 분해성능을 나타내었다. 두 경우 모두 $250^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 $N_2O$가 100% 분해되었다. 또한, 제2 반응기에서 $N_2O$ 분해성능은 NO의 존재 유무에 관계없이 산소의 농도가 증가할수록 감소함을 보여주었다. 다만 NO가 존재할 경우 산소의 농도가 10,000 ppm 이하일 때 100% 분해율을 보이며 그 이상일 경우 급격히 감소하였다.
본 연구는 MDD(modified direct denitration)공정의 주 우라늄염인 암노늄 우라닐 나이트레이트의 화학특성을 밝히고 이들 화합물의 열분해 및 환원반응의 반응기구에 대하여 조사되었다. 암모늄 우라닐 나이트레이트는 제조 조건에 따라 N $H_4$$UO_2$N $O_3$와 (N $H_4$)$_2$$UO_2$(N $O_3$)$_4$.2$H_2O$의 두가지 형태의 복염으로 존재함이 화학 및 원소분석, X산 회절 분석, 그리고 적외선 분광분석에 의하여 확인되었다. 암모늄 우라닐 나이트레이트는 질소분위기에서 N $H_4$$UO_2$(N $O_3$)$_3$$\longrightarrow$ Amorphous $UO_3$$\longrightarrow$ a-$UO_3$$\longrightarrow$ U$_3$$O_{8}$$\longrightarrow$$\alpha$-U$_3$$O_{8}$의 경로를 따라서 열분해 되며, 수소분위기에서는 N $H_4$$UO_2$(N $O_3$)$_3$$\longrightarrow$$UO_3$$\longrightarrow$ U$_3$$O_{8}$$\longrightarrow$ U$_4$$O_{9}$$\longrightarrow$$UO_2$의 경로로 환원되었다.
철 이온을 담지시킨 BEA 제올라이트에서 $N_2O$가 분해되는 반응을 조사하여 열처리 온도가 촉매의 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. $N_2O$ 분해 반응 실험 결과, Fe/BEA 촉매에 대한 열처리 온도가 증가함에 따라 $N_2O$ 분해 활성이 현저히 줄어들었다. 열처리 온도의 증가에 따른 Fe/BEA 촉매의 입자모양 및 크기의 변화는 크지 않았지만, 열처리 온도 증가에 따라 비표면적이 크게 줄어들었다. 또한 열처리온도가 증가함에 따라 ${\beta}$ 구조의 결정성이 크게 낮아지는 것을 확인하였고, 열처리 온도가 높아질수록 SiO 구조는 증가하거나 크게 변화가 없는 반면, Fe가 골격구조와 결합된 구조는 감소하는 것으로 판단되었다. 이와 같은 결과로 열처리 온도의 증가에 따라 알루미늄과 Fe가 결합된 ${\beta}$ 구조가 붕괴되어 $N_2O$ 분해활성이 크게 저하되는 것으로 사료된다.
온실가스로 알려진 $N_2O$의 촉매 분해는 최소한 670 K 이상의 온도가 요구되는 난해한 공정으로 알려져 있다. 본 연구는 CO 환원제와 더불어 473 K의 저온에서도 $N_2O$를 전량 분해될 정도로 높은 활성을 나타내는 혼합금속산화물(mixed metal oxide: MMO) 촉매에 Ce을 첨가함으로서 나타나는 $N_2O$ 분해활성에의 영향을 검토하기 위하여 수행되었다. MMO 촉매는 Co 및 Al 외에 Rh과 Pd을 사용하고, 여기에 Ce을 미량 첨가하여 공침전법으로 제조하였으며, 결과적으로 Ce 함량이 증가함에 따라 촉매 표면적은 감소하고 $N_2O$의 직접분해 활성이 감소하는 현상이 나타났다. 그러나 CO 환원제의 분위기 하에서는 이러한 활성 감소를 상쇄하고도 남을 정도의 높은 $N_2O$ 분해활성을 나타냈으며 Ce 첨가비율에 따른 활성저하도 줄일 수 있어서 MMO 촉매의 물리적 안정성 증대를 위해 Ce을 첨가할 경우 CO 환원제에 의한 $N_2O$ 환원 반응계의 활성 안정성도 유지될 수 있는 것으로 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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